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通式为M+MxPy/PBNC的稳定高效协同催化剂及其制备方法和用途

文献发布时间:2024-04-18 19:58:26


通式为M+MxPy/PBNC的稳定高效协同催化剂及其制备方法和用途

技术领域

本发明涉及催化剂领域,更具体地涉及一种由多组分载体负载单原子金属与团簇金属磷化物构成的稳定高效协同催化剂及其制备方法和用途。

背景技术

催化及催化剂在众多工业过程中得到了广泛应用。多相催化剂具有稳定、易分离和回收等特点,在大型工业化应用中占据主导地位。

传统的多相催化剂通过简单的浸渍或共沉淀方法制备,然而,通常使用的载体诸如活性炭、TiO

此外,由于传统的催化剂载体表面缺乏锚定金属的缺陷/位点,金属与载体的相互作用较弱,因而用于催化应用的金属纳米团簇存在的一个固有问题在于其是热力学不稳定的,这使得随着金属颗粒尺寸的减小,其表面能急剧增加,金属物种倾向于强烈生长烧结成更大的晶粒。这种金属烧结不可避免地导致活性表面积或位点的损失,从而导致催化剂失活。

在过去的十年里,本领域人员付出了相当大的努力来抑制金属纳米团簇的过度烧结。最常用的方法是将金属颗粒限制在介孔载体(如二氧化硅和碳载体)的通道中;或者使用多孔纳米壳(例如沸石和金属氧化物)来封装金属纳米颗粒。这些尽管在概念上是有效的(避免了部分的金属颗粒过度烧结长大),但是这些方法存在导致金属的活性表面积降低和传质阻力增加的问题,因而会大大降低催化剂的整体性能。

因此,开发普适性的高活性、高稳定性与高选择性的多相金属催化剂对于促进催化工业的发展十分重要。相应地,本领域需要开发在催化加氢、尤其是选择性催化加氢等应用中具有高选择性和/或高收率的高活性且稳定的多相催化剂。

发明内容

本发明的目的是为了解决上述现有技术的部分或全部问题,通过利用强金属-载体相互作用(SMSI)和多重杂原子锚定效应,提供一种活性与稳定性(尤其是热力学稳定性)兼备的金属单原子与团簇金属磷化物多活性中心协同的负载型催化剂,其在催化加氢、尤其是选择性催化加氢等应用中具有诸如高选择性(可高达99%以上)和/或高收率等所需的催化性能。

为此,在一个方面,本发明提供了一种通式为M+M

在一个优选实施方案中,团簇金属磷化物M

在一个优选实施方案中,基于协同催化剂的总重量,包括单原子金属M以及团簇金属磷化物M

在一个优选实施方案中,在多组分载体PBNC中,P、B、N和C的原子摩尔比为0.5∶1∶1∶1~1.8∶3.5∶2.5∶1(通常以其中的碳(C)原子为基准)。

在另一个方面,本发明提供了一种制备上述协同催化剂的方法,该方法包括:

将含P前体、含B前体、含N前体和含C前体在水中搅拌混合并经过水热处理,然后干燥,以得到多组分载体PBNC前体;

利用金属M的可溶性盐溶液浸渍多组分载体PBNC前体,以得到负载型前体;

将所得到的负载型前体在惰性气氛中在600~800℃的温度下进行无氧热处理,以得到热处理前体;和

将所得到的热处理前体在400-600℃的温度下利用H

在一个优选实施方案中,含N前体和含C前体通过含N和C的前体提供。

在一个优选实施方案中,将含B前体与含N前体和含C前体或含N和C的前体混合后,再与含P前体混合。

在一个优选实施方案中,水热处理在水热釜中在150~200℃的温度下进行4~15h。

在一个优选实施方案中,使用的金属M的可溶性盐溶液的浓度为0.5~10mmol/L;优选地,浸渍的时间为6~24h。

在一个优选实施方案中,负载型前体在进行无氧热处理之前在20-120℃的温度下干燥1-12h;优选地,无氧热处理进行1~5h。

在另一个方面,本发明提供了上述协同催化剂或根据上述方法制备的协同催化剂用于催化加氢、尤其是催化选择性加氢的用途。

在一个优选实施方案中,协同催化剂在0.1-5MPa的H

在一个优选实施方案中,协同催化剂用于乙酰丙酸加氢制备γ-戊内酯和/或苯甲醛加氢制备苯甲醇,优选在更温和的催化加氢条件(如更低的H

在一个优选实施方案中,利用H

本发明通过采用由磷(P)、硼(B)、氮(N)和碳(C)多原子共掺杂的多组分载体PBNC,在负载金属组分后,通过无氧热处理接着再在特定温度下还原处理,使得多组分载体PBNC的表面具有丰富的表面孔隙结构以及金属锚定位点(由此确保载体表面的单原子金属及其团簇金属磷化物的形成),并提供金属组分-载体间的强相互作用,不仅能够防止金属组分团聚(即束缚金属以防止其过度烧结长大)和/或浸出(即使用过程中从载体表面脱离)导致的催化活性下降,而且载体中的P原子被引入到金属团簇中而形成团簇金属磷化物M

此外,多组分载体中的杂原子与金属之间的相互作用可以促进在载体表面上均匀地形成单原子金属与团簇金属磷化物共存的多个活性位点,同时上述无氧热处理与后续在特定温度下的还原处理能够获得纳米尺度,特别是2nm以下的超细团簇金属磷化物,单原子金属与相应的超小金属磷化物团簇两者之间具备协同效应,从而可以定向地调节催化剂的效率,明显促进反应过程中底物的吸附和活化,在保持超小的金属尺寸的同时,使其催化加氢(尤其是选择性催化加氢)活性与稳定性兼备。

特别地,本发明的协同催化剂可以用于催化加氢(尤其是选择性催化加氢),例如用于以高达99%以上的高选择性催化炔烃加氢制备烯烃,尤其是催化苯乙炔半加氢制备苯乙烯,并且可以在比常规催化剂更温和的条件下以高选择性用于乙酰丙酸加氢制备γ-戊内酯和/或苯甲醛加氢制备苯甲醇。

附图说明

图1示出了根据本发明一个实施例制备的Ni前体负载于载体PBNC前体表面上的热处理前体(即热处理后)的透射电子显微镜(TEM)图;

图2示出了根据本发明一个实施例制备的协同催化剂Ni+Ni

图3示出了根据本发明一个实施例制备的协同催化剂Ni+Ni

图4示出了根据本发明一个实施例制备的协同催化剂Ni+Ni

图5示出了根据本发明一个实施例制备的协同催化剂Ni+Ni

图6示出了根据本发明一个实施例制备的协同催化剂Pd+Pd

图7示出了根据本发明一个实施例制备的协同催化剂Pd+Pd

图8示出了根据本发明一个实施例制备的协同催化剂Pd+Pd

图9示出了根据本发明一个实施例制备的协同催化剂Co+CoP/PBNC的TEM图,其中圆圈指示负载在载体PBNC上的尺寸为2nm以下的团簇CoP复合物;

图10示出了根据本发明一个实施例制备的协同催化剂Fe+FeP

图11示出了根据本发明一个实施例制备的协同催化剂Cu+Cu

图12示出了根据本发明一个实施例制备的协同催化剂Sn+Sn

图13示出了根据本发明一个实施例制备的协同催化剂Zn+Zn

图14示出了根据本发明一个实施例制备的协同催化剂Mn+Mn

图15示出了根据本发明一个实施例制备的协同催化剂Ru+RuP/PBNC的TEM图,其中圆圈指示负载在载体PBNC上的尺寸为2nm以下的团簇RuP复合物;以及

图16示出了根据本发明一个实施例制备的协同催化剂Pt+Pt

具体实施方式

本发明人认识到,一方面,将多相催化剂载体表面的金属组分的颗粒尺寸缩小到最小,即以单个金属原子分散时,可以获得结构定义明确的单原子催化剂。单原子催化剂具有100%的原子利用效率,独特的电子和几何性质,在众多催化加氢(尤其是选择性催化加氢)转化过程中表现出优异的性能。另一方面,当催化反应需要一个以上的活性位点时,单个原子中心不能同时吸附和激活多个底物,导致催化效率低,甚至不发生反应。鉴于此,需要在单个原子基础上增加活性中心的丰度,制备单原子金属与团簇金属复合物共存的协同催化剂可以为多种底物的吸附和活化提供足够的活性位点,由此降低反应势垒,从而提高催化选择性与活性。然而,本发明人也认识到,单原子金属与团簇金属复合物共存的协同催化剂的应用主要存在两方面的挑战:(1)缺乏简便普适地制备单原子金属与团簇金属复合物共存的协同催化剂的方法;(2)小尺寸金属团簇复合物容易在严苛的反应条件下烧结长大,导致催化剂的稳定性和催化效率急剧下降。因此,寻找性能和稳定性比传统金属位点更优的新型团簇位点,以及开发普适性的单原子金属与团簇金属复合物共存的协同催化剂的制备方法十分重要。

为此,本发明人通过深入研究已发现,通过将金属缩小到纳米尺寸对于增大金属原子利用率以及质量活性具有重要意义。尤其是,当颗粒尺寸为2nm以下时,其包含的大部分金属原子都可以进行催化,从而使催化效率提升。更具体地,通过采用由磷(P)、硼(B)、氮(N)和碳(C)多原子共掺杂的多组分载体PBNC,在负载金属组分后,通过无氧热处理接着再在特定温度下还原处理,使得多组分载体PBNC的表面具有丰富的表面孔隙结构,并提供金属组分-载体间的强相互作用,不仅能够防止金属组分团聚(即束缚金属以防止其过度烧结长大)和/或浸出导致的催化活性下降,而且载体中的P原子经过还原处理被激活后引入到金属团簇中而形成团簇金属磷化物M

基于上述发现,本发明提供了一种多组分杂原子载体锚定的单原子金属与团簇金属磷化物的协同催化剂,其通过通式M+M

在本发明的催化剂中,金属M可以选自贵金属钯(Pd)、铂(Pt)、钌(Ru)或铑(Rh),也可以选自非贵金属镍(Ni)、铜(Cu)、钴(Co)、铁(Fe)、锌(Zn)、铝(Al)、锡(Sn)、锰(Mn)或钼(Mo),这取决于具体应用。如果催化剂成本是主要考虑因素,本发明的催化剂中的金属M可以仅选自非贵金属;反之,该金属M可以选自贵金属或非贵金属。

优选地,基于催化剂的总重量,金属M的负载量(包括所负载的单原子金属M和团簇金属磷化物M

在本发明的催化剂中,多组分载体PBNC为磷(P)、硼(B)、氮(N)和碳(C)原子共掺杂的多组分载体。优选地,在多组分载体PBNC中,P、B、N和C的原子摩尔比可以为0.5∶1∶1∶1~1.8∶3.5∶2.5∶1(通常以C原子为基准计)。本发明已发现,在这样的原子摩尔比下,本发明所获得的载体具有更丰富的表面孔隙结构以及杂原子锚定位点/缺陷,并提供更强烈的金属组分-载体间相互作用,从而能够实现更好地在亚纳米范围内稳定金属物种状态、调控金属纳米颗粒尺寸、物种以及电子态的效果。

在本发明的催化剂中,团簇金属磷化物M

本发明的上述协同催化剂可以通过以下方法制备:首先,将含P前体、含B前体、含N前体和含C前体在水中搅拌混合并经过水热处理,然后干燥,以得到多组分载体PBNC前体;接着,利用金属M的可溶性盐溶液来浸渍多组分载体PBNC前体,以得到负载型前体;然后,将所得到的负载型前体在惰性气氛中在600~800℃的温度下进行无氧热处理,以得到热处理前体;最后,将所得到的热处理前体在400-600℃的温度下利用H

在本发明方法中,可以使用的含P前体的实例包括但不限于含磷的酸(如磷酸、偏磷酸、次磷酸、亚磷酸等)、可溶性磷酸盐(如磷酸氢二氨、磷酸钠等)、磷酸酯、植酸等的含磷化合物,优选使用磷酸。

在本发明方法中,可以使用的含B前体的实例包括但不限于含硼的酸(如硼酸、焦硼酸、偏硼酸)、可溶性硼酸盐(如硼酸钠等)、硼酸酯等的含硼化合物,优选使用硼酸。

在本发明方法中,可以使用的含N前体是任何含氮的化合物,并且可以使用的含C前体是任何含碳的化合物。优选地,本发明方法中使用的含N前体和含C前体是通过含N和C二者的前体化合物提供的。这样的前体化合物的实例可以包括但不限于三聚氰胺、1,10-菲罗啉等,优选使用三聚氰胺。

在本发明的方法中,可以在将含B前体与含N前体和含C前体(或含N和C的前体)混合后,再与含P前体混合。优选地,含C前体、含N前体、含B前体和含P前体各自以1∶1.5~3∶2~4∶1.2~1.8的原子摩尔比(C/N/B/P)进行混合。

例如,当使用三聚氰胺作为含N和C二者的前体,使用硼酸作为含B前体并且使用磷酸作为含P前体时,它们可以以1∶2~4∶1.2~1.8的摩尔比混合,更特别地以1∶3∶1.4摩尔比混合。更具体地,在例如带有水浴加热装置(其温度例如可以为75℃)的烧瓶中,按所需的摩尔比先将三聚氰胺、硼酸加入水溶液中搅拌以使其溶解,而后在搅拌状态下逐滴加入磷酸,搅拌至有白色固体析出后,保持10~60min例如30min。之后,将其转移至水热釜中,并置于烘箱中进行水热处理。

水热处理或水热反应在本领域是熟知的。在本发明的方法中,例如,水热处理可以在水热釜中在温度为150~200℃例如180℃的烘箱中进行4~15h例如12或13h。优选地,在水热处理结束后,将所得产物进行干燥处理,例如可以在105℃的干燥箱中进行,由此获得载体前体。

在本发明的方法中,可以使用的金属M的可溶性盐例如可以是相应金属的硝酸盐、醋酸盐或氯化物盐。这样的可溶性盐可以通过溶解在常规溶剂如水、丙酮、乙醇或其组合等中而形成其溶液。优选地,在本发明方法中,使用的金属M的可溶性盐溶液的浓度可以为0.5~10mmol/L,这样的浓度例如可以通过将0.1mmol-2mmol的金属可溶性盐溶解在200mL的水、丙酮或乙醇中而获得。

在本发明的方法中,利用金属M的可溶性盐溶液来浸渍多组分载体PBNC前体的浸渍操作在本领域是已知的,例如可以通过将前述经过干燥后的载体前体浸渍在装有金属M的可溶性盐溶液的合适容器如烧杯中来进行。优选地,进行浸渍的时间可以为6~24h,如12-24h。

在本发明的方法中,在浸渍处理结束后,可以将所得到的负载型前体在惰性气氛中在600~800℃的温度下进行无氧热处理,以得到热处理前体。优选地,在浸渍结束后,将所获得的负载型前体首先在烘箱中进行干燥,例如在20-120℃的温度下干燥1-12h,然后再进行无氧热处理。如本文所使用的,无氧热处理意指在不含有氧的惰性气氛如N

在本发明的方法中,在通过上述无氧热处理获得热处理前体后,需要将所得到的热处理前体在400-600℃的温度下利用H

本发明的协同催化剂具有多种应用,包括但不限于用于催化加氢(尤其是选择性催化加氢)等。例如,本发明的协同催化剂可以温和条件例如在0.1-5Mpa的H

此外,本发明的协同催化剂可以在比常规更温和的条件(例如更低的H

下面将通过非限制性实施例(包括催化剂制备例和应用例)对本发明作详细说明。这些实施例仅用于举例说明本发明的具体实施和实现过程,而不用于限制本发明的范围。

除非另有具体说明,否则以下实施例中使用的反应装置、设备、反应试剂和操作过程都是本领域常规使用的,并且其中所使用的反应试剂或原料都可以在购买后直接使用。

制备例1

催化剂Ni+Ni

将配置有磁力搅拌装置的1L烧瓶到油浴锅(温度设置为75℃)中,按顺序将7g三聚氰胺(国药集团化学试剂有限公司)、10.416g硼酸(国药集团化学试剂有限公司)分别加入500mL去离子水中。在搅拌至溶解后,在搅拌下逐滴加入7.4g磷酸(国药集团化学试剂有限公司)。在添加完成后,继续搅拌反应30min。然后,将所得的混合溶液装入1000mL的水热釜(安徽科幂仪器有限公司)中,随后再移入烘箱(安徽科幂仪器有限公司)进行水热反应,其中水热反应的温度为180℃,时间为13小时,待水热釜完全冷却至室温后,通过抽滤进行过滤并用水洗涤,之后在105℃下的干燥箱中干燥,由此得到PBNC载体前体。

接着,在放置在温度设置为45℃的油浴锅中的0.5L烧瓶中,将8.0g以上获得的PBNC载体前体浸渍到200mL含有280.4mg的六水合硝酸镍的水溶液中,并搅拌以达到吸附平衡。然后进行旋蒸,接着将剩余物在105℃的干燥箱中干燥10h,由此得到负载型载体。

接下来,在密封管式炉中,在氮气气氛下通过程序升温以3℃/min的升温速率加热到700℃来进行无氧热处理2h,由此得到热处理前体。将该前体进行透射电子显微镜(TEM)分析,作为结果,图1示出了所制备的热处理前体的TEM图。从图1可以看出,其中没有出现金属的颗粒或者团簇,表明所制备的载体PBNC具备强金属锚定能力,能够防止金属团聚过度长大,从而使其保持高度分散性。

最后,在密封管式炉中,通入氮气和氢气的混合气(N

将所获得的催化剂Ni+Ni

从图2可以看出,在本发明所获得的催化剂Ni+Ni

由此证实,通过本发明的制备方法,在将金属Ni前体与载体PBNC浸渍结合后,经过无氧热处理,多组分杂原子载体PBNC会充分的锚定Ni物种从而使其均匀分散;随后经历氢气H

制备例2

催化剂Pd+Pd

首先,如制备例1中所述制备PBNC前体。

接着,在放置并固定在油浴锅(温度设置为45℃)的烧瓶中,将8.0g以上获得的PBNC载体前体浸渍到200mL含有30.8mg的醋酸钯(国药集团化学试剂有限公司)的丙酮溶液中,并搅拌24h以达到吸附平衡。然后进行旋蒸,接着将剩余物在105℃的干燥箱中干燥10h,由此得到负载型载体。

接下来,在密封管式炉中,在氮气气氛下程序升温以3℃/min的升温速率加热到700℃来进行无氧热处理2h,由此得到热处理前体。

最后,在密封管式炉中,通入氮气和氢气的混合气(N2/H

将所获得的催化剂Pd+Pd

从图6~8可以看出,在本发明所获得的催化剂Pd+Pd

由此证实,通过本发明的制备方法,在将金属Pd前体与载体PBNC浸渍结合后,经过无氧热处理,多组分杂原子载体PBNC充分地锚定Pd物种从而使其均匀分散;随后经历氢气的进一步还原处理,明显促进了金属Pd向Pd

制备例3-10

以与上述制备例1或制备例2的相同程序,通过将适量的钴(C

制备比较例1-20

按照制备例1基本相同的程序,将金属Ni和Pd分别以2%和0.5%的负载量分别负载到活性碳(C)、氮碳掺杂载体(NC)、硼氮碳掺杂载体(BNC)、磷氮碳掺杂载体(PNC)、MgO、CeO

应用例1

用于催化苯乙炔半加氢制备苯乙烯的应用

催化反应过程为:在25mL的反应釜中,在磁力搅拌下,加入510.5mg反应底物苯乙炔(上海阿拉丁生化科技股份有限公司)和50mg制备例1制备的催化剂Ni+Ni

气相色谱条件如下:GC1690气相色谱FID检测器,毛细管色谱柱(Innowax,30m×0.250mm×0.25μm),采取程序升温,起始柱温为50℃,以10℃/min的升温速率升至250℃保持10分钟。载气为99.99%的高纯N

应用例2-7

用于催化苯乙炔半加氢制备苯乙烯的应用

以表1中所列的反应条件,分别使用以上所制备的催化剂Pd+Pd

表1

应用比较例1-20

用于催化苯乙炔半加氢制备苯乙烯的应用

以表2中所列的反应条件,分别使用以上制备比较例1-20所制备的催化剂,按照应用例1中所述的反应过程来进行催化苯乙炔半加氢制备苯乙烯,其中反应底物浓度为5重量%并且氢气压力保持1MPa。反应结束后根据气相色谱法检测结果来计算反应物转化率和产物的选择性,结果如表2所示。

表2

要指出的是,在苯乙炔的选择性加氢制备苯乙烯的反应中,目标产物苯乙烯很容易过度加氢而生成乙苯。然而,从以上表1和表2的结果可以看出,在相同金属及相同负载量的情况下并且在相同反应温度和时间的情况下,无杂原子(即活性炭)、一种或二种杂原子共掺杂形成的载体(即NC、BNC和PNC)以及常规的氧化物负载型催化剂(应用比较例1-20)在催化苯乙炔加氢获得目标产物苯乙烯的反应中在转化率和对苯乙烯的选择性方面都低于本发明的催化剂(应用例1-7),证实了在同样的条件下,本发明提供的催化剂的效果较传统的催化剂优异很多。

应用例8-14

用于催化苯乙炔半加氢制备苯乙烯的应用

以表3中所列的反应条件,按照应用例1中所述的反应过程来进行催化苯乙炔半加氢制备苯乙烯,其中反应底物浓度为5重量%并且氢气压力保持1MPa。反应结束后根据气相色谱法检测结果来计算反应物转化率和产物的选择性,结果如表3所示。

表3

应用例15-21

用于催化苯乙炔半加氢制备苯乙烯的应用

以表4中所列的反应条件,按照应用例1中所述的反应过程来进行催化苯乙炔半加氢制备苯乙烯,其中反应底物浓度为5重量%并且氢气压力保持1MPa。反应结束后根据气相色谱法检测结果来计算反应物转化率和产物的选择性,结果如表4所示。

表4

应用例22-28

用于乙酰丙酸催化加氢制备γ-戊内酯

催化反应过程为:在25mL的反应釜中,在磁力搅拌下,加入348.4mg反应底物乙酰丙酸(上海阿拉丁生化科技股份有限公司)和50mg表5中的催化剂,加入乙醇调节反应底物浓度为3重量%,向反应釜内先冲入1MPa H

气相色谱条件如下:GCl690气相色谱FID检测器,毛细管色谱柱(Innowax,30m×0.250mm×0.25μm),采取程序升温,起始柱温为50℃,以10℃/min的升温速率升至250℃保持10分钟。载气为99.99%的高纯N2,流速为1mL/min。根据气相色谱法检测结果来计算反应物转化率和产物的选择性,结果如表5所示。

表5

应用例29-42

用于乙酰丙酸催化加氢制备γ-戊内酯

以表6中所列的反应条件(使用的催化剂、反应温度、氢气压力和时间),按照应用例22-28中所述的反应过程来进行催化加氢反应,其中反应底物浓度为3重量%。反应结束后根据气相色谱法检测结果来计算反应物转化率和产物的选择性,结果如表6所示。

表6

应用例43-49

用于苯甲醛催化加氢制备苯甲醇

催化反应过程为:在25mL的反应釜中,在磁力搅拌下,加入318.4mg反应底物苯甲醛(上海阿拉丁生化科技股份有限公司)和50mg表7中的催化剂,加入乙醇调节反应底物浓度为3重量%,向反应釜内先冲入1MPa H

气相色谱条件如下:GC1690气相色谱FID检测器,毛细管色谱柱(Innowax,30m×0.250mm×0.25μm),采取程序升温,起始柱温为50℃,以10℃/min的升温速率升至250℃保持10分钟。载气为99.99%的高纯N

表7

应用例50-63

用于苯甲醛催化加氢制备苯甲醇

以表8中所列的反应条件(使用的催化剂、反应温度、氢气压力和时间),按照应用例31-38中所述的反应过程来进行催化加氢反应,其中反应底物浓度为3重量%。反应结束后根据气相色谱法检测结果来计算反应物转化率和产物的选择性,结果如表8所示。

表8

以上结果表明,本发明具有多组分杂原子的PBNC载体与钯(Pd)、铂(Pt)、钌(Ru)、铑(Rh)、镍(Ni)、铜(Cu)、钴(Co)、铁(Fe)、锌(Zn)、铝(Al)、锡(Sn)、锰(Mn)、钼(Mo)等金属通过特定的制备过程获得了金属单原子与相应的金属磷化物团簇协同的协同催化剂,过程简单,操作简便,产物与催化剂易分离,催化剂易得且具有强的单原子-团簇协同作用,在催化加氢(尤其是催化选择性加氢)等领域具有非常广泛的应用前景。

此外,以上结果还表明,本发明提供的协同催化剂在相当温和的条件下,能够以高选择性/产率(高达99%,甚至高达100%)催化剂加氢获得目标产物。采用本发明的催化剂,制备苯乙烯、γ-戊内酯、苯甲醇等大宗平台分子的工艺简洁,反应设备简单,操作简便,产物与催化剂易分离,催化剂廉价易得,催化剂水热稳定性和循环使用性能良好,适用于工业生产,具有非常广泛的应用前景。

以上所述仅为本发明的较佳实施例而已,并不用以限制本发明,凡在本发明的精神和原则之内所作的任何修改、等同替换和改进等,均应包含在本发明的保护范围之内。

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06120116494659