一种高热导率包覆颗粒弥散燃料芯块的制备方法

技术领域

本发明涉及耐事故燃料芯块技术领域，尤其涉及一种高热导率包覆颗粒弥散燃料芯块的制备方法。

背景技术

核燃料元件是反应堆的核心部件，其先进性和安全性是反应堆的先进性和安全性的重要基础。福岛事故后，国际上对新一代核电站和核燃料的安全性、可靠性和经济性提出了更高的要求。为解决传统UO

包覆颗粒弥散燃料由美国橡树岭国家实验室在2012年首先提出，已成为耐事故燃料中重要的组成部分，其燃料结构是将一种三维结构同性TRISO(Tri-StructuralIsotropic)带涂层的颗粒嵌入SiC基体的弥散体型燃料芯块。包覆颗粒弥散燃料芯块选用具有优良导热能力的SiC材料作为基体材料，能够将燃料产生的热量通过热传导的方式更快的传递出去，减缓反应堆内部的温度梯度，起到降低堆芯温度的效果。同时，包覆颗粒弥散燃料芯块采用TRISO颗粒作为燃料相，能够获取其对裂变产物的包容性强以及忍耐更高燃耗的特点，提高反应堆的安全性。

尽管SiC材料较传统UO

发明内容

本发明的目的在于提供一种高热导率包覆颗粒弥散燃料芯块的制备方法，解决传统包覆颗粒弥散燃料芯块中SiC材料高温热导率衰减严重的问题，通过添加石墨烯可以有效改善SiC的高温热导率，增强包覆颗粒弥散燃料芯块的导热能力，进一步提高反应堆的安全性。

为了实现上述目的，本发明提供如下技术方案：

一种包覆颗粒弥散燃料芯块的制备方法，包括以下步骤：步骤1：包覆颗粒弥散燃料芯块粉体制备过程中加入石墨烯；步骤2：将制备好的包覆颗粒弥散燃料芯块粉末放入钢模中压制，制得添加石墨烯的包覆颗粒弥散燃料芯块生坯；步骤3：热压烧结添加石墨烯的包覆颗粒弥散燃料生坯，获得包覆颗粒弥散燃料芯块。

步骤1具体包括：

步骤1.1：将质量占比30％-65％纳米级的SiC粉末、3％-10％纳米级的Al

步骤1.2：在混料罐中加入分散剂，超声分散混料12-24h，使用研磨球以100r/min-400r/min高速球磨混料4-10h；

步骤1.3：对湿法球磨后的粉末进行干燥处理，干燥后对粉末进行破碎，然后过50-200目的筛网，得到SiC混合粉末；

步骤1.4：将TRISO颗粒用无水乙醇与丙三醇体积比为9：1的混合液浸润，浸润后将TRISO颗粒置于SiC混合粉末缓慢滚动，使得TRISO颗粒表面均匀包裹SiC混合粉末，制得穿衣TRISO颗粒；

步骤1.5：将一定质量的穿衣TRISO颗粒的SiC混合粉末干混5h，制得包覆颗粒弥散燃料芯块粉体。

步骤1.1中，助烧剂中Al

步骤1.2中，采用无水乙醇作为分散剂，采用不锈钢球作为研磨球，研磨球质量与SiC混合粉末总质量的比为3:1。

步骤1.4中，在TRISO颗粒表面均匀涂覆分散后的粘结剂，粘结剂为体积占比为15％的丙三醇和体积占比为85％的无水乙醇混合制得。

进一步地，涂覆后使用混合SiC粉末进行粘结，使烧结后TRISO颗粒的体积占芯块总体积的百分比为35％，将粘穿衣TRISO颗粒与SiC混合粉末进行均匀混合。

步骤2中，将制备好的包覆颗粒弥散燃料芯块粉末放入钢模中，压制力为8-15kN，升压速率为0.2-0.5kN/s，保压10-20s，制得添加石墨烯的包覆颗粒弥散燃料芯块生坯。

步骤3具体包括：

步骤3.1：将包覆颗粒弥散燃料芯块生坯装入热压石墨模具进行组模，组模后将热压石墨模具中放入热压烧结炉中，烧结温度为1650-1750℃，保温时间为1.5-3h，升温速率10-20℃/min，压力为50-80MPa；

步骤3.2：烧结结束后取出热压石墨模具，将包覆颗粒弥散燃料芯块取出。

高热导率包覆颗粒弥散燃料芯块的制备方法还包括步骤3.3：使用砂纸进行打磨，得到成品的包覆颗粒弥散燃料芯块。

步骤3.2中，包覆颗粒弥散燃料芯块通过脱模或者解体的方式取出。

与现有技术相比，本发明提供的高热导率包覆颗粒弥散燃料芯块的制备方法具有以下有益效果：

本发明在包覆颗粒弥散燃料芯块的制备过程中加入石墨烯，提高包覆颗粒弥散燃料芯块的高温热导率，增强包覆颗粒弥散燃料芯块在反应堆正常工况中的传热效率，进一步提高反应堆整体的发电效率和安全性能。

相比于现有的不添加石墨烯的包覆颗粒弥散燃料芯块，添加石墨烯的包覆颗粒弥散燃料芯块的热导率提高了40％-100％，相较于传统UO

表1包覆颗粒弥散燃料芯块的热导率

具体实施方式

下面通过具体实施方式进一步详细说明。

本发明提供了一种高热导率包覆颗粒弥散燃料芯块的制备方法，包括包覆颗粒弥散燃料芯块粉体制备、包覆颗粒弥散燃料芯块生坯成型、包覆颗粒弥散燃料芯块烧结及后处理等步骤。

步骤1：包覆颗粒弥散燃料芯块粉体制备。具体如下：

步骤1.1：将质量占比30％-65％纳米级的SiC粉末、质量占比3％-10％纳米级的Al

步骤1.2：采用无水乙醇作为分散剂，无水乙醇分散效果较好，且蒸发温度较低，同时经济性较好，不锈钢球作为研磨球，研磨球与总粉末的质量比1：1至6：1，超声分散混料12-24h，高速(100r/min-400r/min)球磨混料4-10h。可选的，玛瑙球、氧化锆球也能作为研磨球。

步骤1.3：对湿法球磨后的粉末进行干燥处理，干燥后对粉末进行破碎，然后过50-200目的筛网，得到SiC粉末、助烧剂粉末石墨烯的混合粉末(SiC混合粉末)。

步骤1.4：将TRISO颗粒用无水乙醇:丙三醇体积比为1：1-9：1混合液浸润，，浸润后将TRISO颗粒置于SiC混合粉末缓慢滚动，使得TRISO颗粒表面均匀包裹SiC混合粉末，实现“穿衣”的效果，制得穿衣TRISO颗粒。根据TRISO颗粒在包覆颗粒弥散燃料芯块中的体积占比，分别称取一定质量(例如，体积范围30％～45％)的穿衣TRISO颗粒和SiC混合粉末。

步骤1.5：采用干法混料的方式将称取后的穿衣TRISO颗粒和SiC混合粉末进行混合，混料时间为4-10h，制得包覆颗粒弥散燃料芯块粉体。

步骤2：包覆颗粒弥散燃料芯块生坯成型。具体地，将制备好的包覆颗粒弥散燃料芯块粉体放入钢模中，压制力为8-15kN，升压速率为0.2-0.5kN/s，保压10-20s，制得添加石墨烯的包覆颗粒弥散燃料芯块生坯。需要说明的是，在本实施例中，成型均采用钢模具，烧结采用石墨模具。

步骤3：包覆颗粒弥散燃料芯块烧结及后处理。具体如下：

步骤3.1：将包覆颗粒弥散燃料芯块生坯装入热压石墨模具中进行组模，将组好的热压石墨模具中放入热压烧结炉中，烧结温度为1650-1750℃，保温时间为1.5-3h，升温速率10-20℃/min，压力为50-80MPa。

步骤3.2：烧结结束后取出热压石墨模具将包覆颗粒弥散燃料芯块通过脱模或者解体的方式取出。

步骤3.3：将包覆颗粒弥散燃料芯块的外观使用砂纸进行打磨后，得到的成品芯块。

本发明通过在包覆颗粒弥散燃料芯块的制备过程中加入石墨烯，提高芯块的热导率，增强芯块在反应堆中的传热效率，进一步提高反应堆整体的发电效率和安全性能。相比于不添加石墨烯，添加石墨烯的包覆颗粒弥散燃料芯块的热导率提高了40％-100％。

示例性地，将50g纳米级的SiC粉末、5g纳米级的Al2O3-Y2O3助烧剂，其中Al2O3粉末2.5g，Y2O3粉末2.5g，5g的石墨烯粉末加入混料罐中。采用无水乙醇作为分散剂，不锈钢球作为研磨球，研磨球质量180g，超声分散混料15h，高速球磨混料6h。对湿法球磨后的粉末进行干燥处理，干燥后对粉末进行破碎，然后过60目的筛网，得到SiC混合粉末。在TRISO颗粒表面均匀涂覆分散后的粘结剂，粘结剂为以质量分数在15％的丙三醇作为粘结剂、其余为无水乙醇作为稀释剂，即，粘结剂为体积占比为15％的丙三醇和体积占比为85％的无水乙醇混合制得；涂覆后将TRISO颗粒置于SiC混合粉末缓慢滚动，使得TRISO颗粒表面均匀包裹SiC混合粉末，制得穿衣TRISO颗粒。根据TRISO颗粒的体积占芯块总体积的百分比为35％称取穿衣TRISO颗粒24.15g和SiC混合粉末40.3g，将称量后的穿衣TRISO颗粒和SiC混合粉末干混5h，制得包覆颗粒弥散燃料芯块粉体。

将制备好的粉末放入钢模中，压制力为10kN,升压速率为0.3kN/s，保压15s，制得添加石墨烯的包覆颗粒弥散燃料芯块生坯。

将包覆颗粒弥散燃料芯块生坯装入热压石墨模具中进行组模，组模完成后将组好的热压石墨模具放入热压烧结炉中，烧结温度为1700℃，保温时间为2h，升温速率15℃/min，压力为60MPa。烧结结束后，取出热压模具将包覆颗粒弥散燃料芯块通过脱模或者解体的方式取出。使用砂纸将外观进行打磨后得到的成品芯块。

以上所述仅为本发明的具体实施方式，但本发明的保护范围并不局限于此，任何熟悉本技术领域的技术人员在本发明揭露的技术范围内，可轻易想到的变化或替换，都应涵盖在本发明的保护范围之内。因此，本发明的保护范围应以所述权利要求的保护范围为准。