一种用于生成氢燃料汽车储氢的金属-有机框架的方法
文献发布时间:2023-06-19 12:02:28
技术领域
本方法涉及一种用于生成氢燃料汽车储氢的金属-有机框架的方法,可以为实验合成相应的MOF材料提供了理论指导。
背景技术
汽车作为人类不可或缺的交通工具,为人类出行提供了便利。但是燃油汽车的大量使用不仅使能源危机问题更加严重,而且其排放的碳氧化物、硫氧化物等有害物质还会进一步污染环境。由于氢是宇宙中含量最多的元素,而且氢能具有高效、节能的优点,以氢气作为燃料的新能源汽车具有广阔的发展前景。虽然每年企业都会推出性能更优越的氢燃料汽车,但多数汽车储氢都是采用高压储氢的方式,如果储氢罐被损坏或车辆发生碰撞,后果不堪设想。
然而,物理吸附储氢法需要的条件温和、脱附氢气快,因此物理吸附储氢法在氢燃料电池汽车中具有广阔的前景。MOF材料是近几年广受关注的一种纳米材料,具有三维孔结构。它是由金属离子或金属簇与桥连的有机配体相互连接,形成具有周期性网络结构的晶体多孔材料。MOF材料由于具有大的比表面积、高的孔隙率,因而在气体储存领域常用作物理吸附的吸附剂。Yang等通过微波合成法合成UiO-66并分析其储氢性能。Zhu等通过机械化学法合成IRMOF-1、水热反应法合成MIL-101,并且分析了IRMOF-1、MIL-101储氢在船舶燃料电池电力推进系统中的适用性。随着计算机的发展,计算模拟在气体吸附的研究中扮演了十分重要的角色。理论上可以使用金属簇与有机连接基的不同组合设计出无限多个MOF,目前的深度学习使获得无限数量的MOF成为可能,并且针对特定的应用可以设计出性能优越的MOF。Zhang等使用MCTS设计了吸附二氧化碳、甲烷性能好的MOF。Zhang等使用MCTS设计了在潮湿条件下吸附二氧化碳性能好的MOF。虽然,将MOF应用于船舶燃料电池储氢已经有了一定的研究,但是该研究所用的MOF材料已经通过实验得到,并没有增加MOF的种类。到目前为止,基于深度学习的方法得到氢气吸附量大的MOF结构,并将其应用于氢燃料汽车储氢的相关方法还未有人提出。
本方法主要是基于MCTS,共分为4个阶段:选择、扩展、模拟和回溯。首先经过MCTS的选择、扩展阶段得到能够生成完整SMILES字符串的路径,再根据所选路径生成的SMILES字符串,在MCTS的模拟阶段使用改进的GRU对当前SMILES字符串的下一个字符进行预测,模拟结束后将得到一个完整的SMILES字符串,即MOF的有机连接基。随后,在Zeo++中使用金属簇、拓扑网络、有机连接基来构建MOF,接着利用RASPA模拟构建的MOF的氢气吸附量,该吸附量的值作为MCTS在生成有机连接基时所选择的路径的奖励值。最后,在MCTS的回溯阶段,将奖励值向后传播并更新上述路径中的节点信息。
发明内容
本方法主要是基于MCTS,共分为4个阶段:选择、扩展、模拟和回溯。首先经过MCTS的选择、扩展阶段得到生成完整SMILES字符串的路径,再根据所选路径中的SMILES字符串,在模拟阶段使用改进GRU作为策略网络对当前SMILES字符串的下一个字符进行预测,模拟结束将得到一个完整的SMILES字符串,即MOF的有机连接基。随后,在Zeo++中使用金属簇、拓扑网络、有机连接基来构建MOF,进而利用RASPA来模拟构建的MOF的氢气吸附量,该吸附量的值作为MCTS在生成有机连接基时所选择的路径的奖励值。最后,在MCTS的回溯阶段,将奖励值向后传播并更新上述路径中节点的信息。实现本方法共需4个步骤:
步骤1:选择搜索树中UCB值最大的叶子节点;
步骤2:为步骤1得到的叶子节点添加它的子节点,确定生成完整SMILES字符串的路径;
步骤3:得到完整的SMILES字符串,使用该SMILES字符串对应的有机连接基、金属簇以及拓扑网络,在Zeo++中构建MOF,然后对构建的MOF在RASPA中进行氢气吸附性能模拟;
步骤4:将氢气吸附量作为MCTS在生成有机连接基时所选择的路径的奖励值,在MCTS的回溯阶段,将奖励值向后传播并更新步骤2中节点的信息。
当MOF的氢气吸附量的最大值在7小时内保持不变,则认为在该输入下已经得到了氢气吸附性能最好的MOF。
与现有技术相比,本方法的突出特点是:
1.可以使用金属簇与拓扑网络的不同组合设计出无限多个MOF;
2.可以降低化学实验的成本,安全性高;
3.可以为实验合成氢气吸附量好的MOF材料提供理论指导。
附图说明
图1:本方法的系统框图
图2:实验合成的金属簇为Cu
图3:本方法使用Cu
图4:本方法使用Cu
图5:实验合成的金属簇为Zn
图6:本方法使用Zn
图7:本方法使用Zn
具体实施方式
将MOF的金属簇、拓扑网络、目标应用(即吸附氢气)作为输入,经过本方法的处理以后即可得到氢气吸附性能好的MOF。
将使用本方法得到的MOF称为合成MOF,实验合成的MOF称为实验MOF。用Cu
表1使用Cu
使用Zn
表2使用Zn
由表1和表2可知,本方法根据不同输入可以设计得到氢气吸附量更大的MOF,其结构为实验合成相应的MOF材料提供理论指导。
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