用于N2O催化分解的钴基复合氧化物催化剂及其制备方法和应用

技术领域

本发明涉及属于化学化工技术和环境保护领域，更具体地，涉及一种催化分解N

背景技术

N

大气中N

针对N

由于N

发明内容

本发明的目的就是为了克服上述现有技术存在的缺陷而提供一种高热稳定性的用于N

本发明的目的可以通过以下技术方案来实现：

一种用于N

进一步地，所述的第二金属为Fe、Ni、Mn、Cu、或Zn；

所述的载体为高表面积、高热/水热稳定性的氧化铝、氧化硅、氧化钛、铈锆固溶体或沸石分子筛。

进一步地，所述的第二金属为Ni和/或Mn，进一步提升活性、稳定性；

所述的分子筛为沸石分子筛。进一步地，所述的沸石分子筛为ZSM-5、Beta、MOR、A、X、Y或SSZ-13。

进一步地，为提升商业沸石分子筛的性能，可以对其进行脱铝处理以产生丰富的活性羟基从而分散、稳定金属氧化物、提高催化剂活性，所述的载体为经过脱铝处理的载体，脱铝处理包括在酸溶液中低温脱铝和高温水蒸气脱铝。低温酸溶液脱铝是指在0.5-15M的硝酸、盐酸、硫酸等酸溶液中、25-150℃下回流或水热处理1-24h，高温水蒸气脱铝是指将含0.5-100％水蒸气通入分子筛载体并在高温(一般温度为200-750℃)处理1-24h。

本发明还提供一种用于N

S1、将金属前驱体溶解于去离子水中；

S2、将有机络合剂加入上述含有金属前驱体的溶液中；

S3、将步骤S2所得溶液缓慢滴加或喷雾至载体上，快速搅拌，然后室温放置0-24小时、在50-120℃温度下干燥、空气气氛或其它气氛中300-650℃焙烧1-24小时，制得催化剂。

进一步地，步骤S1中的金属前驱体为Co和第二金属的可溶盐，包括硝酸盐、硫酸盐、氯化物、碳酸盐或醋酸盐等。

进一步地，步骤S2有机络合剂包括三乙醇胺、氨三乙酸及盐，乙二胺四乙酸、抗坏血酸、柠檬酸、酒石酸、或葡萄糖酸及盐；通过过渡金属与络合剂间的络合作用稳定金属离子以及竞争吸附作用保证活性组分的均匀、高度分散在沸石分子筛载体上。

有机络合剂与总金属的摩尔比为0.01-1.5：1。

一种用于N

可以应用于硝酸生产过程中N

与现有技术相比，本发明有益效果在于：

本发明催化剂采用高表面积、高热/水热稳定性的沸石分子筛等为载体，以高活性的钴为主活性组分并辅以过渡金属改性调节主活性组分的结构和价态，采用有机络合试剂稳定的等体积浸渍法将活性组分负载于载体上，活性组分高分散负载且量少，N

此外，对如沸石分子筛等载体的脱铝处理产生丰富的活性羟基进一步分散、稳定金属氧化物，提高催化剂活性和稳定性，由此所制得的催化剂具有N

适用于硝酸生产过程中N

附图说明

图1为实施例8所制备的催化剂高温老化前后的N

具体实施方式

下面通过具体实施例对本发明进行详细说明，但不作为对本发明的限定。

采用以下实验装置及分析方法和设备进行实施例1至实施例8的实验。

N

实施例1

称取0.592g Co(NO

实施例2

称取0.592g Co(NO

本实施例2所得Mn

实施例3

称取0.592g Co(NO

本实施例3所得Mn

实施例4

称取1.00g Co(NO

本实施例4所得Mn

实施例5

称取0.592g Co(NO

本实施例5所得Mn

实施例6

称取0.835g Co(NO

本实施例6所得(NiMn

实施例7

称取2.505g Co(NO

本实施例7所得(NiMn

实施例8

首先称量18.4g HNO

本实施例8所得(NiMn

将实施例7和8中制得的催化剂在900℃空气气氛中焙烧100h和200h，然后对其进行N

从以上结果可以看出：催化剂在高空速、高氧浓度下均能在450-650℃范围内将N