一种无载体镥-177多级连续分离系统及方法

技术领域

本申请涉及放射性同位素分离技术领域，具体而言，涉及一种无载体镥-177多级连续分离系统及方法。

背景技术

177

无载体

然而，该分离过程需要采用约5种溶液进行上柱和淋洗，且均为强酸，有的酸液浓度较高达到数摩尔量级。因此，淋洗液对无载体镥-177分离系统的耐强酸腐蚀有着较高的要求。加之，待分离溶液的高放射性对无载体镥-177分离系统的耐辐照性也有着较高的要求。因此，能够在强酸、强辐射条件下稳定工作的三级分离系统成为制备无载体镥-177的工程化关键问题。而目前已公开报道的文献和专利仅对无载体镥-177分离有流程性的阐述，并未提出具体的具备可操作性的无载体镥-177分离系统设计。基于偏向理论的无载体镥-177分离系统及方法报道较多，而具备实际可操作性的分离系统及方法报道未见报道的现状，且无载体镥-177的商业化规模生产工作仍是全球大部分核素生产提供商的一大挑战，设计组成简单、有效、连续的无载体镥-177分离系统和方法亟待解决。

发明内容

本申请提供一种无载体镥-177多级连续分离系统及方法，通过将无载体镥-177多级连续分离系统中的多通阀与多个分离柱进行连接，能够实现在同一系统中对无载体镥-177进行连续的多级分离。

本申请通过下述技术方案实现：

第一方面，本申请提供一种无载体镥-177多级连续分离系统，包括：

第一多通阀；

第二多通阀；

多个分离柱，每个分离柱具有输入口和输出口，所有的分离柱依次连通，每个分离柱的输入口分别与所述第一多通阀连通，每个分离柱的输出口分别与所述第二多通阀连通；

第三多通阀，所述第三多通阀与所述第一多通阀连接，所述第三多通阀用以连接储液容器；

第四多通阀，所述第四多通阀与所述第二多通阀连接，所述第四多通阀用以连接废液容器；

第五多通阀，沿所述分离柱的连接顺序，最后一个分离柱的输出口连接有成品容器。

在一些可选的实施例中，每两个分离柱之间通过四通接头连通，其中，所述四通接头的两个端口分别与所述第一多通阀和第二多通阀连通。

在一些可选的实施例中，所述第三多通阀与所述第一多通阀之间配置有泵。

在一些可选的实施例中，所述第一多通阀、第二多通阀、第三多通阀、第四多通阀和第五多通阀均被配置为电控阀。

在一些可选的实施例中，还包括控制器，所述控制器分别与第一多通阀、第二多通阀、第三多通阀、第四多通阀和第五多通阀连接。

第二方面，本申请提供一种无载体镥-177多级连续分离方法，基于第一方面所述的无载体镥-177多级连续分离系统实现，包括以下内容：

将多个分离柱分为第一组和第二组，其中，第一组中的分离柱和第二组中的分离柱沿所有分离柱的连接顺序上依次相间排布；

分别向第一储液容器、第二储液容器中加入第一溶液、第二溶液；

控制所有多通阀形成不同的通路以使第一溶液能够依次对第一组中每个分离柱进行预平衡、使第二溶液能够依次对第二组中每个分离柱进行预平衡；

向第三储液容器中加入靶溶解液；

控制所有多通阀形成第一回路以使所述靶溶解液能够被分离柱中按连接顺序上的第一个分离柱吸附；

向第四储液容器中加入第四溶液、向第五储液容器中加入第五溶液；

控制所有多通阀形成第二回路以使第四溶液在第一个分离柱上对靶溶解液进行分离；

当靶溶解液的放射性满足第一条件时，解除第一个分离柱对靶溶解液的吸附，控制第二个分离柱对靶溶解液进行吸附；

控制所有多通阀形成第三回路以使第二溶液在第二个分离柱上对靶溶解液进行分离；

当靶溶解液的放射性满足第二条件时，解除第二个分离柱对靶溶解液的吸附，控制第三个分离柱对靶溶解液进行吸附；

控制所有多通阀形成第四回路以使第五溶液在第三个分离柱上对靶溶解液进行分离，从而实现镱镥第一级分离；

当靶溶解液的放射性满足第三条件时，迭代上述分离过程以通过其余分离柱实现镱镥的逐级分离；

控制所有多通阀形成第五回路以使成品容器对靶溶解液进行存储。

在一些可选的实施例中，所述第一条件为：所述靶溶解液的放射性强度由低到高到低到高。

在一些可选的实施例中，所述第二条件为：所述靶溶解液的放射性强度由低到高到低到缓慢降低。

在一些可选的实施例中，所述第三条件为：由低到高到低到缓慢降低。

在一些可选的实施例中，所述第四溶液和/或第二溶液和/或第五溶液分别被配置为1～2mol/LHNO

本申请与现有技术相比，具有如下的优点和有益效果：

本申请提供的一种无载体镥-177多级连续分离系统及方法，通过多个多通阀和多个分离柱的连接，并将多个分离柱依次连接，能够通过控制多个多通阀实现不同的溶液通路，从而能够实现不同溶液在不同的分离柱上对靶溶解液进行分离，进而能够实现在同一系统中实现靶溶解液的多级分离，且该系统结构简单，系统运行的稳定性较高，基于该系统实施的分离方法较为便捷，具有较高的靶溶解液多级分离效率。

附图说明

为了更清楚地说明本申请示例性实施方式的技术方案，下面将对实施例中所需要使用的附图作简单地介绍，应当理解，以下附图仅示出了本申请的某些实施例，因此不应被看作是对范围的限定，对于本领域普通技术人员来讲，在不付出创造性劳动的前提下，还可以根据这些附图获得其他相关的附图。

图1为本申请实施例提供的无载体镥-177多级连续分离系统结构示意图；

图2为本申请实施例提供的若干控制模式示意图。

附图中标记及对应的零部件名称：

1-第一多通阀，2-第二多通阀，3-第三多通阀，4-第四多通阀，5-第五多通阀，6-第一四通接头，7-第二四通接头，8-第三四通接头，9-第四四通接头，10-第五四通接头，11-第一储液容器，12-第二储液容器，13-第三储液容器，14-第四储液容器，15-第五储液容器，16-第六储液容器，17-成品容器，18-第一废液容器，19-第二废液容器，20-第三废液容器，21-第一个分离柱，22-第二个分离柱，23-第三个分离柱，24-第四个分离柱，25-第五个分离柱，26-第六个分离柱，27-泵。

具体实施方式

为使本申请的目的、技术方案和优点更加清楚明白，下面结合实施例和附图，对本申请作进一步的详细说明，本申请的示意性实施方式及其说明仅用于解释本申请，并不作为对本申请的限定。

在以下描述中，为了提供对本申请的透彻理解阐述了大量特定细节。然而，对于本领域普通技术人员显而易见的是：不必采用这些特定细节来实行本申请。在其他实施例中，为了避免混淆本申请，未具体描述公知的结构、电路、材料或方法。

在整个说明书中，对“一个实施例”、“实施例”、“一个示例”或“示例”的提及意味着：结合该实施例或示例描述的特定特征、结构或特性被包含在本申请至少一个实施例中。因此，在整个说明书的各个地方出现的短语“一个实施例”、“实施例”、“一个示例”或“示例”不一定都指同一实施例或示例。此外，可以以任何适当的组合和、或子组合将特定的特征、结构或特性组合在一个或多个实施例或示例中。此外，本领域普通技术人员应当理解，在此提供的示图都是为了说明的目的，并且示图不一定是按比例绘制的。这里使用的术语“和/或”包括一个或多个相关列出的项目的任何和所有组合。

在本申请的描述中，术语“前”、“后”、“左”、“右”、“上”、“下”、“竖直”、“水平”、“高”、“低”、“内”、“外”等指示的方位或位置关系为基于附图所示的方位或位置关系，仅是为了便于描述本申请和简化描述，而不是指示或暗示所指的装置或元件必须具有特定的方位、以特定的方位构造和操作，因此不能理解为对本申请保护范围的限制。

第一方面，如图1所示，其中，多通阀中的1、2、3、4、5、6分别表示对应多通阀的1号接口、2号接口，3号接口，4号接口，5号接口，6号接口，多通阀之间通过0号接口相连通，本申请实施例提供一种无载体镥-177多级连续分离系统，该无载体镥-177多级连续分离系统包括第一多通阀1、第二多通阀2、第三多通阀3、第四多通阀4、第五多通阀5和分离柱。

第三多通阀3用作溶液的输入选择通道，第三多通阀3通常与多个储液容器连接，基于溶液的使用种类数量，第三多通阀3的接口数量可以被配置为与溶液的使用种类数量相同。例如本申请实施例中，储液容器可以包括第一储液容器11、第二储液容器12、第三储液容器13、第四储液容器14、第五储液容器15和第六储液容器16，则第三多通阀3可以被配置为六通阀。

第一多通阀1作为来自第三多通阀3溶液的中转选择通道，第一多通阀1的接口数量与第三多通阀3的接口数量可以配置为相同，例如当第三多通阀3被配置为六通阀时，第一多通阀1也可以被配置为六通阀。当然，第一多通阀1和第三多通阀3的种类也可以不同，但需要保证第一多通阀1的接口数量大于等于第三多通阀3的接口数量，例如第三多通阀3被配置为六通阀时，第一多通阀1可以被配置为六通阀、八通阀、十通阀等等，从而保证第一多通阀1能够满足其每个接口仅流通一种溶液。

第二多通阀2作为来自各个分离柱的废液中转选择通道。

分离柱的数量根据需要可以设置为多个，本申请实施例中分离柱的数量可以设置为六个，例如分离柱可以包括第一个分离柱21、第二个分离柱22、第三个分离柱23、第四个分离柱24、第五个分离柱25和第六个分离柱26，每个分离柱具有输入口和输出口，所有的分离柱依次连通，每个分离柱的输入口分别与第一多通阀1连通，例如第一个分离柱21与第一多通阀1的1号接口连通、第二个分离柱22与第一多通阀1的6号接口连通、第三个分离柱23与第一多通阀1的2号接口连通、第四个分离柱24与第一多通阀1的5号接口连通、第五个分离柱25与第一多通阀1的3号接口连通、第六个分离柱26与第一多通阀1的4号接口连通，每个分离柱的输出口分别与第二多通阀2连通，例如第一个分离柱21与第二多通阀2的2号接口连通、第二个分离柱22与第二多通阀2的4号接口连通、第三个分离柱23与第二多通阀2的1号接口连通、第四个分离柱24与第二多通阀2的5号接口连通、第五个分离柱25与第二多通阀2的6号接口连通、第六个分离柱26与第二多通阀2的3号接口连通。

第四多通阀4作为来自第二多通阀2的废液输出选择通道，第四多通阀4与第二多通阀2连接，第四多通阀4用以连接废液容器，根据实际的废液种类数量，第四多通阀4的接口数量可以被配置为与废液种类数量相同，例如通常情况下废液可以被分为低酸溶液、中酸溶液和高酸溶液，因而废液容器可以包括第一废液容器18、第二废液容器19和第三废液容器20，相应的第四多通阀4可以被配置为三通阀，当然第四多通阀4也可以被配置为六通阀、八通阀、十通阀等以适用于更多废液种类数量的情况。

沿分离柱的连接顺序，最后一个分离柱即第六个分离柱26的输出口连接有成品容器17，从而靶溶解液依次在第一个分离柱21、第二个分离柱22、第三个分离柱23、第四个分离柱24、第五个分离柱25和第六个分离柱26被分离后，可以通过第六个分离柱26的输出口进入成品容器17而被收集。

使用时，通过控制各个多通阀的接口开合状态，可以形成多条例如储液容器-第三多通阀3-第一多通阀1-第一个分离柱21-第二多通阀2-第四多通阀4-废液容器、储液容器-第三多通阀3-第一多通阀1-第一个分离柱21-第二个分离柱22-第二多通阀2-第四多通阀4-废液容器、储液容器-第三多通阀3-第一多通阀1-第二个分离柱22-第二多通阀2-第四多通阀4-废液容器等回路。例如通过前述的第一种回路，可以实现第一个分离柱21对靶溶解液进行吸附，并可以通过第一种回路对第一个分离柱21上的靶溶解液进行分离，通过第二种回路能够实现第一个分离柱21解除对靶溶解液的吸附且第二个分离柱22对来自第一个分离柱21上的靶溶解液进行吸附，通过第三种回路能够实现对第二个分离柱22上的靶溶解液进行分离。由此可见，本申请实施例提供的无载体镥-177多级连续分离系统能够通过对多个多通阀的接口开合控制而形成多种回路，从而实现不同的分离柱依次对靶溶解液进行吸附并实现通过不同的回路采用不同的溶液对不同分离柱上的靶溶解液进行分离，操作便捷，基于该系统实施的分离流程少且能够实现连续的多级分离操作，能够获得较高的分离效率，且该系统结构简单，整个系统的运行稳定性较高。

在一些可选的实施例中，每两个分离柱之间通过四通接头连通，例如第一个分离柱21与第二个分离柱22之间可以通过第一四通接头6连接、第二个分离柱22与第三个分离柱23之间可以通过第二四通接头7连接、第三个分离柱23与第四个分离柱24之间可以通过第三四通接头8连接、第四个分离柱24与第五个分离柱25之间可以通过第四四通接头9连接、第五个分离柱25与第六个分离柱26之间可以通过第五四通接头10连接，其中，四通接头的两个端口分别与第一多通阀1和第二多通阀2连通，从而第二个分离柱22、第三个分离柱23、第四个分离柱24和第五个分离柱25的输入口和输出口不必通过独立的流通管道与第一多通阀1和第二多通阀2连接，能够简化整个系统的管路分布且便于管路的维护替换。

在一些可选的实施例中，第三多通阀3与第一多通阀1之间配置有泵27。在形成的不同回路中，仅需要单种溶液流通，因而不必在各个储液容器上单独设置泵27来控制各个储液容器的输入比例等参数，故可以在第二多通阀2和第一多通阀1之间配置泵27来实现溶液的输入。

在一些可选的实施例中，第一多通阀1、第二多通阀2、第三多通阀3、第四多通阀4和第五多通阀5均被配置为电控阀。从而工作人员可以通过远程控制第一多通阀1、第二多通阀2、第三多通阀3、第四多通阀4和第五多通阀5中各个接口的开合状态，提高系统的操作便捷性。

在一些可选的实施例中，该无载体镥-177多级连续分离系统还可以包括控制器，控制器分别与第一多通阀1、第二多通阀2、第三多通阀3、第四多通阀4和第五多通阀5连接。控制器中可以预存多种回路的控制模式，例如在一种控制模式下，第一多通阀1的3号接口打开，第二多通阀2的6号接口打开，第三多通阀3的6号接口打开，第四多通阀4的4号接口打开，第五多通阀5的各个接口均关闭，从而便可以形成储液容器-第三多通阀3-第一多通阀1-第五个分离柱25-第二多通阀2-第四多通阀4-废液容器的回路；工作人员可以预先建立所有能够形成的回路的控制模式，在需要形成某种回路时，通过调用对应的控制模式进行执行便可实现一键操作。如图2所示，本申请实施例还提供了若干种控制模式。

第二方面，本申请提供一种无载体镥-177多级连续分离方法，基于第一方面的无载体镥-177多级连续分离系统实现，包括以下内容：

S1、将多个分离柱分为第一组和第二组，其中，第一组中的分离柱和第二组中的分离柱沿所有分离柱的连接顺序上依次相间排布。

本申请实施例中，例如可以将第一个分离柱21、第三个分离柱23和第五个分离柱25分为第一组，将第二个分离柱22、第四个分离柱24和第六个分离柱26分为第二组。

S2、分别向第一储液容器11、第二储液容器12中加入第一溶液、第二溶液。

第一溶液和第二溶液主要用以实现分离柱预平衡，通常第一溶液可以被配置为0.05～0.1mol/L HNO

第一溶液和/或第二溶液的体积用量可以设置为3～5倍分离柱的柱床体积。

S3、控制所有多通阀形成不同的通路以使第一溶液能够依次对第一组中每个分离柱进行预平衡、使第二溶液能够依次对第二组中每个分离柱进行预平衡。

其中，以第一组中的第一个分离柱21为例，打开第三多通阀3的1号接口、第一多通阀1的1号接口、第二多通阀2的2号接口、第四多通阀4的2号接口并开启泵27(其它未提及的多通阀接口均默认为关闭)，第一储液容器11中的第一溶液的流通路径为：第一储液容器11-第三多通阀3-泵27-第一多通阀1-第一个分离柱21-第二多通阀2-第四多通阀4-第一废液容器18，其中第一废液容器18作为低酸度废液的回收容器，从而实现第一个分离柱21的预平衡。第一组中的第三个分离柱23、第五个分离柱25与第一个分离柱21的预平衡流程类似，只需要打开多个多通阀中对应的接口以使第一溶液仅流经对应的分离柱即可，此处不再赘述。

以第二组中的第二个分离柱22为例，打开第三多通阀3的2号接口、第一多通阀1的6号接口、第二多通阀2的4号接口、第四多通阀4的4号接口并开启泵27，第二储液容器12中的第二溶液的流通路径为：第二储液容器12-第三多通阀3-泵27-第一多通阀1-第二个分离柱22-第二多通阀2-第四多通阀4-第三废液容器20，其中第三废液容器20作为高酸度废液的回收容器，从而实现第二个分离柱22的预平衡。第二组中的第四个分离柱24、第六个分离柱26与第二个分离柱22的预平衡流程类似，只需要打开多个多通阀中对应的接口以使第二溶液仅流经对应的分离柱即可，此处不再赘述。

S4、向第三储液容器13中加入靶溶解液。

其中，靶溶解液可以通过以下方式得到：

称取40mg富集

靶件制备完成后入反应堆辐照9天，出堆后切割铝制靶管得到石英管，再将石英管破碎倒出富集

S5、控制所有多通阀形成第一回路以使靶溶解液能够被分离柱中按连接顺序上的第一个分离柱21吸附。

其中，第一回路的形成通过打开第三多通阀3的3号接口、第一多通阀1的1号接口、第二多通阀2的2号接口、第四多通阀4的2号接口并开启泵27实现，靶溶解液的流通路径为：第三储液容器13-第三多通阀3-泵27-第一多通阀1-第一个分离柱21-第二多通阀2-第四多通阀4-第一废液容器18，靶溶解液流经第一个分离柱21时，控制第一个分离柱21对靶溶解液进行吸附。

S6、向第四储液容器14中加入第四溶液、向第五储液容器15中加入第五溶液。

第四溶液、第五溶液和第二溶液分别用于对靶溶解液进行分离，其中，第四溶液、第五溶液通常分别被配置为1～2mol/L HNO

S7、控制所有多通阀形成第二回路以使第四溶液在第一个分离柱21上对靶溶解液进行分离。

其中，第二回路的形成通过打开第三多通阀3的4号接口、第一多通阀1的1号接口、第二多通阀2的2号接口、第四多通阀4的3号接口并开启泵27实现，第四溶液的流通路径为：第四储液容器14-第三多通阀3-泵27-第一多通阀1-第一个分离柱21-第二多通阀2-第四多通阀4-第二废液容器19，其中第二废液容器19作为中酸度废液的回收容器，从而实现通过中酸度溶液对第一个分离柱21上的靶溶解液的镱镥第一级分离。

S8、当靶溶解液的放射性满足第一条件时，解除第一个分离柱21对靶溶解液的吸附，控制第二个分离柱22对靶溶解液进行吸附。

在通过第四溶液对第一个分离柱21上的靶溶解液进行分离时，实时检测放射性强度，当放射性强度出现由低到高到低到高的变化规律时，解除第一个分离柱21对靶溶解液的吸附并通过第二个分离柱22对靶溶解液进行吸附。

S9、控制所有多通阀形成第三回路以使第二溶液在第二个分离柱22上对靶溶解液进行分离。

其中，第三回路的形成通过打开第三多通阀3的2号接口、第一多通阀1的1号接口、第二多通阀2的4号接口、第四多通阀4的4号接口并开启泵27实现，第二溶液的流通路径为：第二储液容器12-第三多通阀3-泵27-第一多通阀1-第一个分离柱21-第二个分离柱22-第二多通阀2-第四多通阀4-第三废液容器20，其中第三废液容器20作为高酸度废液的回收容器，从而实现通过高酸度溶液对第二个分离柱22上的靶溶解液的镱镥第一级分离。可理解的是，在通过第二溶液对第二分离柱上的靶溶解液进行分离时，靶溶解液需要从第一个分离柱21上转移至第二个分离柱22上，因此该分离过程也是靶溶解液的转移过程。

S10、当靶溶解液的放射性满足第二条件时，解除第二个分离柱22对靶溶解液的吸附，控制第三个分离柱23对靶溶解液进行吸附。

在通过第二溶液对第二个分离柱22上的靶溶解液进行分离时，实时检测放射性强度，档放射性强度出现由低到高到低到缓慢降低的变化规律时，解除第二个分离柱22对靶溶解液的吸附并通过第三个分离柱23对靶溶解液进行吸附。

S11、控制所有多通阀形成第四回路以使第五溶液在第三个分离柱23上对靶溶解液进行分离，从而实现镱镥第一级分离。

其中，第四回路的形成通过打开第三多通阀3的5号接口、第一多通阀1的6号接口、第二多通阀2的1号接口、第四多通阀4的2号接口并开启泵27实现，第四回路的流通路径为：第五储液容器15-第三多通阀3-泵27-第一多通阀1-第二个分离柱22-第三个分离柱23-第二多通阀2-第四多通阀4-第一废液容器18，其中第一废液容器18作为低酸度废液的回收容器，从而实现通过低酸度溶液对第三个分离柱23上的靶溶解液的镱镥第一级分离，进而完成靶溶解液的镱镥第一级分离。

S12、当靶溶解液的放射性满足第三条件时，迭代上述分离过程以通过其余分离柱实现镱镥的逐级分离。

在通过第五溶液对第三个分离柱23上的靶溶解液进行分离时，实时检测放射性强度，当放射性强度出现由低到高到低到缓慢降低的变化规律时，证明整个镱镥第一级分离过程已经完成。从第三个分离柱23开始(相当于将第三个分离柱23看做第一个分离柱21)，迭代上述的镱镥第一级分离流程以实现镱镥第二级分离、镱镥第三级分离。

S13、当靶溶解液在第六个分离柱26上被第五溶液完成分离后，镱镥的整体三级分离流程完成，此时控制多通阀以形成第五回路以使第六个分离柱26上的靶溶解液进入回收容器。第五回路的形成通过打开第三多通阀3的5号接口、第一多通阀1的4号接口、第五多通阀5上与成品容器17连接的接口并开启泵27，解除第六分离柱对其上靶溶解液的吸附，从而第六分离柱上的靶溶解液能够顺利进入成品容器17中。

分离流程完全结束后，可以向第六储液容器16中加入去离子水以对系统进行必要的冲洗。

将成品容器17中的溶液取样测量γ能谱，无载体镥-177活度为520mCi，核纯度≥99.9％，比活度≥90Ci/mg。

综上所述，基于本申请实施例提供的无载体镥-177多级连续分离系统进行靶溶解液的分离时，能够实现连续多级分离，在切换吸附模式时，由于多通阀以及四通接口的设置，储液容器中的溶液不必依次流经前置分离柱，例如靶溶解液有第三个分离柱23切换到第四个分离柱24时，储液容器中的溶液不必经过第一个分离柱21和第二个分离柱22，而是通过多通阀的接口选择形成回路以使溶液仅流进第三个分离柱23和第四个分离柱24，从而溶液的流通路径简单，系统可能出现的故障较少，进而促使整个连续多级分离过程能够稳定进行。

以上的具体实施方式，对本申请的目的、技术方案和有益效果进行了进一步详细说明，所应理解的是，以上仅为本申请的具体实施方式而已，并不用于限定本申请的保护范围，凡在本申请的精神和原则之内，所做的任何修改、等同替换、改进等，均应包含在本申请的保护范围之内。