一种Au/g-C3N4全天候光催化抗菌材料及其明-暗双模式抗菌机理

技术领域

本发明涉及抗菌材料技术领域，具体是一种Au/g-C

背景技术

随着生活水平的提高，人们越来越意识到健康的重要性，微生物污染已成为人们共同关注和亟待解决的问题。据估计，全世界70％的食源性疾病是由食用被各种致病性微生物污染的食物和水引起的。最传统的水消毒方法是使用氯，但氯化后往往产生副产物。光催化技术能以绿色、高效、广谱的方式杀灭病原微生物，是一个具有巨大应用潜力的新研究领域。近年来，半导体光催化剂在处理水体中各种微生物方面的研究越来越多。其中，传统的光催化剂仍TiO

针对传统的TiO

针对在黑暗状态下光催化剂对细菌无抗菌活性的问题，研究人员还进行了许多尝试来解决该问题。例如，wang等设计在Ti片上电化学生长TiO

最传统的水消毒方法是使用氯氯基消毒剂，主要包括氯气、次氯酸钠和次氯酸钙，这些消毒剂的水解或解离产生次氯酸和次氯酸根离子作为消毒的有效成分(请参阅图16)。现有技术的缺点：氯是目前使用最为广泛的消毒剂，用含氯的消毒药剂对自来水进行消毒杀菌，价廉、效果好、操作方便，深受欢迎，全世界通用。但是氯对细菌细胞杀灭效果好，同样，对其它生物体细胞、人体细胞也有严重影响。氯化后往往会产生消毒副产物，由于其出现频率高、浓度高和毒性强，被大家广泛关注。消毒副产物往往会对人体有很大的伤害，影响人类的身体健康。添加氯作为一种有效的杀菌消毒手段，目前仍被世界上超过80％的水厂使用着。所以，市政自来水中必须保持一定量的余氯，以确保饮用水的微生物指标安全。但是，当氯和有机酸反应，就会产生许多致癌的副产物，比如三氯甲烷等。超过一定量的氯，就会对人体产生许多危害，且带有难闻的气味，俗称“漂白粉味”。外用自来水中的氯，对任何有毛细孔如皮肤、鼻孔、口腔、肺部、毛发、眼睛、肉类蔬果菜等氧化表层，有更直接性的危害，因为氯很容易快速被上述物体快速吸收。儿童幼嫩的皮肤和毛发对此最为敏感，科学研究证明：氯不仅可经由食物的摄取，也经皮肤吸收而对人体产生影响，包括膀胱癌、肝癌、直肠癌、心脏疾病、动脉硬化、贫血症、高血压和过敏等症状，这都是和氯有关。

现有技术二的技术方案

半导体光催化技术以绿色、广谱的方式杀灭病原微生物，是一个具有巨大应用潜力的新研究领域。其机理如下：利用太阳光激发半导体材料产生光生电子和空穴，光生电子和空穴分别与氧气和水作用产生超氧自由基(·O

现有技术二的缺点

传统的半导体光催化剂以TiO

本发明基于细菌呼吸链的标准还原电位(NAD

发明内容

本发明的目的在于提供一种Au/g-C

为实现上述目的，本发明提供如下技术方案：

一种Au/g-C

第一步：将准备好的样品放在EP试管中，选择大肠杆菌来评估其抗菌性能；

第二步：大肠杆菌在37℃的摇床上培养，用LB稀释细菌溶液，测得的OD值为1，浓度为约10

第三步：将40mg x％Au/g-C

第四步：对菌落形成单位进行计数和分析。

可见光抗菌测试的具体步骤如下：

第一步：用9g/L NaCl溶液将细菌溶液稀释至10

第二步：在连接循环水冷凝系统的定制玻璃反应器中进行可见光抗菌实验，以将温度保持在25℃；

第三步：光源模拟太阳光，配有截止滤光片获得波长大于400nm的可见光；

第四步：在典型的光催化测试中，将25mL原始细菌溶液，25mL 9g/L NaCl溶液和50mg Au/g-C

作为本发明再进一步的方案：所述一种Au/g-C

作为本发明再进一步的方案：所述一种Au/g-C

作为本发明再进一步的方案：所述一种Au/g-C

作为本发明再进一步的方案：所述一种Au/g-C

与现有技术相比，本发明的有益效果是：本发明基于半导体能带理论，构建了一个简单的Au/g-C

附图说明

图1为一种Au/g-C

图2为一种Au/g-C

图3为一种Au/g-C

图4为一种Au/g-C

图5为一种Au/g-C

图6为一种Au/g-C

图7为一种Au/g-C

图8为一种Au/g-C

图9为一种Au/g-C

图10为一种Au/g-C

图11为一种Au/g-C

图12为一种Au/g-C

图13为一种Au/g-C

图14为一种Au/g-C

图15为一种Au/g-C

图16为一种Au/g-C

具体实施方式

下面将结合本发明实施例中的附图，对本发明实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述，显然，所描述的实施例仅仅是本发明一部分实施例，而不是全部的实施例。基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例，都属于本发明保护的范围。

请参阅图1～16，本发明实施例中，一种Au/g-C

本实验中的所有溶液和材料均用无菌蒸馏水制备，所有玻璃仪器均在121℃下高压灭菌。通过三聚氰胺的热聚合制备g-C

通过煅烧方法制备了一系列具有不同Au浓度的Au/g-C

表征

使用HITACHIH-8100EM(Hitachi，Tokyo，Japan)，用透射电子显微镜(TEM)表征纳米复合材料的形貌，纳米颗粒分布和晶格。Bruker D8 Advance X射线衍射(XRD)用于验证样品的化学组成和晶相。样品中的Au浓度通过电感耦合等离子体发射光谱仪(ICP-OES，Focused Photonics)确定。使用Altamira仪器(AMI-300)测量Au/g-C

可见光-暗态抗菌实验

暗态抗菌测试。将准备好的样品放在EP试管中，选择大肠杆菌(E.coli)来评估其抗菌性能。大肠杆菌在37℃的摇床(120rpm)上培养，用LB稀释细菌溶液，测得的OD值为1，浓度为约10

可见光抗菌测试。用9g/L NaCl溶液将细菌溶液稀释至10

光电化学测量

使用Na

用TEM研究E.coli处理前后形态

在黑暗条件下将1.2％Au/g-C

结果和讨论

结构和形态分析

XRD用于样品的组成测定，如图1所示。在13.0°和27.6°有两个明显特征衍射峰，归属于g-C

图2显示了所制备的0.3％Au/g-C

为进一步了解不同Au浓度下Au/g-C

表1总结了不同Au浓度下Au/g-C

表1.考察了不同Au浓度下Au/g-C

表1

采用热重(TGA)分析A Au/g-C

暗态抗菌性能

虽然对g-C

我们首先研究了接触时间对Au/g-C

延长抗菌时间后，不同Au浓度样品的抗菌效果均有所提高，较低Au浓度下0.9％Au/g-C

将样品物理暴露于不同浓度的细菌液体(a)10

(a)在没有光照的情况下(左)6h，(右)12h，Au/g-C

光催化抗菌性能

Au/g-C

如图9所示，在可见光照射条件下，Au/g-C

Au/g-C

通过TEM观察大肠杆菌的细胞结构变化，如图10所示。未经处理的大肠杆菌呈棒状(图10a)。大肠杆菌与1.2％Au/g-C

活性氧分析

为了探究材料的抗菌机理，在黑暗状态下使用0.5mM异丙醇(IPA)，0.5mM草酸钠和0.1mM对苯醌(BQ)验证体系中是否产生·OH，h

在光催化抗菌过程中，分别使用0.1mM BQ，0.5mM IPA，0.5mM Na

细菌与材料之间的电子转移

为了探究其抗菌机理，分析了材料的I-V曲线。从图13可以看出，与暗态相比，在可见光激发下(λ＞400nm)，纯g-C

为了探究光生电子-空穴对的分离和输运能力，分别测试了g-C

表2.细菌液体和材料在不同溶剂中的Zeta电位

表2

表2列出了细菌液体和材料在不同溶剂中的Zeta电位，大肠杆菌和材料在不同溶剂中的Zeta电位都呈负电位，因此材料和大肠杆菌之间不存在静电力，排除了静电力的抑制作用。

基于上述TEM，光电化学，ROS和Zeta电位结果，我们提出了在有或没有光照条件下Au/g-C3N4纳米复合材料的双模式抗菌机理。(1)可见光光催化抗菌模式(方案1a)：根据激发波长和Eg的转换公式，g-C

以上所述，仅为本发明较佳的具体实施方式，但本发明的保护范围并不局限于此，任何熟悉本技术领域的技术人员在本发明揭露的技术范围内，根据本发明的技术方案及其发明构思加以等同替换或改变，都应涵盖在本发明的保护范围之内。