氧化石墨烯及其制备方法和石墨烯

技术领域

本申请涉及石墨烯材料技术领域，尤其涉及一种氧化石墨烯及其制备方法和石墨烯。

背景技术

氧化石墨烯是石墨烯衍生物的其中一种，其主要形态特征与石墨烯相似，主要为二维片状材料，具有较高的比表面积。氧化石墨烯与纯石墨烯材料的不同之处体现在：纯石墨烯材料为完整的sp

氧化石墨烯中含有大量的含氧官能团，这些含氧官能团的高活性使得氧化石墨烯的稳定性下降。当温度升高至200℃左右时，因为含氧官能团中的不同官能团剧烈分解并且在较短时间内产生大量热量，从而导致氧化石墨烯发生剧烈膨胀。在氧化石墨烯制备石墨烯的产业化工艺中，加热脱氧是其中关键一环，但是加热失控会导致加工工艺的良品率降低，甚至带来安全隐患。例如在石墨烯导热膜的制备过程中，氧化石墨烯原膜热失控会导致膜剧烈膨胀、发烟、燃烧等情况。而且，热稳定性不佳也使得氧化石墨烯的储存条件较为严格。

目前，现有的产业技术中通常通过减缓热处理过程中升温速率、低温存储等方式，来避免氧化石墨烯的热失控，然而此类方法会导致加工效率降低以及储存成本增高等问题。

发明内容

本申请的目的在于提供一种氧化石墨烯及其制备方法和石墨烯，通过降低羧基、酮基等含氧官能团的比例，以达到提升氧化石墨烯稳定性的目的。

为实现以上目的，本申请的技术方案如下：

第一方面，本申请提供一种氧化石墨烯，所述氧化石墨烯中存在含氧官能团，所述含氧官能团包括羧基和/或酮基，所述羧基和所述酮基的总数不超过所述含氧官能团总数的30％。

结合第一方面，在一种可行的实施方式中，所述含氧官能团还包括羟基和/或环氧基，所述羟基和所述环氧基的总数占所述含氧官能团总数的70％-100％。

结合第一方面，在一种可行的实施方式中，所述氧化石墨烯满足以下条件a-e中的至少一个：

a.所述氧化石墨烯包括碳元素、氧元素和氢元素；

b.所述氧化石墨烯中，碳元素的质量占比为29％-94％，氧元素的质量占比为5％-70％，氢元素的质量占比为1％-10％；

c.所述氧化石墨烯中的氧元素与碳元素的质量比O/C为0.05-1.2；

d.所述氧化石墨烯还包括硫元素、氮元素和杂质元素的至少一种；

e.所述氧化石墨烯中，硫元素的质量占比≤10％，氮元素的质量占比≤10％，杂质元素的质量占比≤5％。

进一步地，所述杂质元素包括Mn、K、Cl、Fe、P中的至少一种。

结合第一方面，在一种可行的实施方式中，所述高稳定性氧化石墨烯满足以下条件f-g中的至少一个：

f.在所述氧化石墨烯与水的混合溶液中，所述混合溶液的固含量为1％时，所述混合溶液的pH≥5；

g.所述氧化石墨烯在100℃-400℃的脱氧反应中，每克释放的热量为300J-1400J。

第二方面，本申请还提供了一种氧化石墨烯的制备方法，包括：

提供氧化石墨烯浆料；

调节所述氧化石墨烯浆料的PH至PH

调节所述中间产物的PH至PH

其中，3≤PH

结合第二方面，在一种可行的实施方式中，所述制备方法满足以下条件h-l中的至少一个：

h.所述氧化石墨烯浆料包含氧化石墨烯原料和溶剂，所述氧化石墨烯浆料的PH＜3；

i.所述氧化石墨烯浆料包含氧化石墨烯原料和溶剂，所述溶剂包含水、NMP、DMF的至少一种；

j.所述氧化石墨烯浆料的固含量为1％-50％；

k.所述调节所述氧化石墨烯浆料的PH至PH

l.所述调节所述中间产物的PH至PH

进一步地，所述制备方法满足以下条件m-r中的至少一个：

m.所述碱液包括氨水、氢氧化钾、氢氧化钠、碳酸钠、碳酸钾和碳酸氢钠溶液中的至少一种；

n.所述碱液中的OH

o.所述将所述氧化石墨烯浆料和碱液混合的步骤包括：将所述碱液分为M次加入到所述氧化石墨烯浆料中，其中M≥2；

p.所述将所述中间产物和碱液混合的步骤包括：将所述碱液分为N次加入到所述中间产物中，其中N≥1；

q.所述将所述氧化石墨烯浆料和碱液混合的步骤还包括搅拌，所述搅拌的时间为5min-30min，所述搅拌的转速为1000rpm-6000rpm；

r.所述将所述中间产物和碱液混合的步骤还包括搅拌，所述搅拌的时间为10min-120min，所述搅拌的转速为1000rpm-6000rpm。

进一步优选地，所述制备方法满足以下条件s-t中的至少一个：

s.所述将所述碱液分为M次加入到所述氧化石墨烯浆料的步骤中，每次向每含有1g氧化石墨烯的所述氧化石墨烯浆料中加入所述碱液时，所述碱液中的OH

t.所述将所述碱液分为N次加入到所述中间产物的步骤中，每次向每含有1g氧化石墨烯的所述中间产物中加入所述碱液时，所述碱液中的OH

进一步地，所述制备方法中的干燥包括：真空干燥、加热干燥、抽滤、过滤中的任意一种。

第三方面，本申请还提供一种石墨烯，所述石墨烯的制备原料包括上述第一方面所述的氧化石墨烯或第二方面所述制备方法制备的氧化石墨烯。

本申请的有益效果：

氧化石墨烯中的含氧官能团是决定该氧化石墨烯热稳定性的最主要特征，相较于常规的氧化石墨烯，本申请氧化石墨烯含氧官能团中的羧基和酮基总数的占比变小，而羧基和酮基的化学活性比其他含氧官能团的活性要更高，高活性的含氧官能团使得氧化石墨烯的稳定性下降。因此，本申请氧化石墨烯含氧官能团中的羧基和酮基的总数越少，热稳定性也就相对更高。

本申请氧化石墨烯的制备方法中，通过对氧化石墨烯浆料的PH进行分步调控，可充分去除氧化石墨烯中的不稳定碳基氧化物，进而留下稳定的基团，来提高材料的热稳定性。其中，在调节得到中间产物的过程中，氧化石墨烯浆料PH逐渐升高，氧化石墨烯溶胀加剧，层间距加大，此时提升PH至PH

附图说明

为了更清楚地说明本发明实施例的技术方案，下面将对实施例中所需要使用的附图作简单地介绍，应当理解，以下附图仅示出了本发明的某些实施例，因此不应被看作是对本发明范围的限定。

图1为氧化石墨烯的制备方法流程图；

图2为实施例1和对比例1制备的样品在空气氛围下400℃保温28小时后的外观图。

具体实施方式

如本文所用之术语：

“由……制备”与“包含”同义。本文中所用的术语“包含”、“包括”、“具有”、“含有”或其任何其它变形，意在覆盖非排它性的包括。例如，包含所列要素的组合物、步骤、方法、制品或装置不必仅限于那些要素，而是可以包括未明确列出的其它要素或此种组合物、步骤、方法、制品或装置所固有的要素。

连接词“由……组成”排除任何未指出的要素、步骤或组分。如果用于权利要求中，此短语将使权利要求为封闭式，使其不包含除那些描述的材料以外的材料，但与其相关的常规杂质除外。当短语“由……组成”出现在权利要求主体的子句中而不是紧接在主题之后时，其仅限定在该子句中描述的要素；其它要素并不被排除在作为整体的所述权利要求之外。

当量、浓度、或者其它值或参数以范围、优选范围、或一系列上限优选值和下限优选值限定的范围表示时，这应当被理解为具体公开了由任何范围上限或优选值与任何范围下限或优选值的任一配对所形成的所有范围，而不论该范围是否单独公开了。例如，当公开了范围“1～5”时，所描述的范围应被解释为包括范围“1～4”、“1～3”、“1～2”、“1～2和4～5”、“1～3和5”等。当数值范围在本文中被描述时，除非另外说明，否则该范围意图包括其端值和在该范围内的所有整数和分数。

在这些实施例中，除非另有指明，所述的份和百分比均按质量计。

“质量份”指表示多个组分的质量比例关系的基本计量单位，1份可表示任意的单位质量，如可以表示为1g，也可表示2.689g等。假如我们说A组分的质量份为a份，B组分的质量份为b份，则表示A组分的质量和B组分的质量之比a：b。或者，表示A组分的质量为aK，B组分的质量为bK(K为任意数，表示倍数因子)。不可误解的是，与质量份数不同的是，所有组分的质量份之和并不受限于100份之限制。

“和/或”用于表示所说明的情况的一者或两者均可能发生，例如，A和/或B包括(A和B)和(A或B)。

第一方面，本申请提供了一种氧化石墨烯，该氧化石墨烯中存在含氧官能团，其中含氧官能团包括羧基和/或酮基，羧基和酮基的总数不超过含氧官能团总数的30％，例如可以是1％、5％、10％、15％、20％、25％、30％或者是在0-30％之间的任意值。

本申请氧化石墨烯中含氧官能团中的羧基和酮基总的占比变小，而羧基和酮基的化学活性比其他含氧官能团的活性要更高，高活性的含氧官能团使得氧化石墨烯的稳定性下降。因此，本申请氧化石墨烯含氧官能团中的羧基和酮基的数量越少，热稳定性也就相对更高。

作为本申请可选的技术方案，含氧官能团还包括羟基和环氧基，羟基和环氧基的总数占含氧官能团总数的70％-100％，例如可以是70％、75％、80％、85％、90％、95％、100％或者是70％-100％之间的任意值。

需要说明的是，氧化石墨烯中的含氧官能团是决定该材料热稳定性的最主要特征，在氧化度不变的情况下，氧化石墨烯中含有的不稳定的羧基和酮基的总数越少，稳定的羟基和环氧基越多，则热稳定性更好。

作为本申请可选的技术方案，氧化石墨烯包括碳元素、氧元素和氢元素。

具体的，在氧化石墨烯中的碳元素的质量占比为29％-94％，例如可以是29％、30％、40％、50％、60％、70％、80％、90％、94％或者是29％-94％中的任意值，氧元素的质量占比为5％-70％，例如可以是5％、10％、20％、30％、40％、50％、60％、70％或者是5％-70％之间的任意值，氢元素的质量占比为1％-10％，例如可以是1％、3％、50％、8％、10％或者是1％-10％之间的任意值。

作为本申请可选的技术方案，氧化石墨烯中的氧元素与碳元素的质量比，即O/C为0.05-1.2，例如可以是0.05、0.1、0.2、0.4、0.6、0.8、1.0、1.2或者是0.05-1.2之间的任意值。

需要说明的是，本申请氧化石墨烯中的碳元素和氧元素是最主要的两种元素，通过保证氧元素的占比，能维持氧化石墨烯可调控、自组装以及具有良好水溶性等特点。

作为本申请可选的技术方案，氧化石墨烯还包括S元素、N元素和杂质元素的至少一种。

具体的，在氧化石墨烯中硫元素的质量占比≤10％，例如可以是0.01％、2％、4％、6％、8％、10％或者是0-10％之间的任意值；氮元素的质量占比≤10％，例如可以是0、2％、4％、6％、8％、10％或者是0-10％之间的任意值；杂质元素的质量占比≤5％，例如可以是0、1％、2％、3％、4％、5％或者是0-5％之间的任意值。

进一步地，氧化石墨烯中的杂质元素包括Mn、K、Cl、Fe、P中的至少一种。

可以理解的是，本申请氧化石墨烯中的氮元素、硫元素的质量占比并不高，这样能减少氧化石墨烯在加工工艺中酸性气体的产出，使得生产制备过程更加环保、可靠。

作为本申请可选的技术方案，在氧化石墨烯与水的混合溶液中，当该混合溶液的固含量为1％时，混合溶液的pH≥5，例如可以是5、6、7、8、9、10、11或者是≥5的任意值。

作为本申请可选的技术方案，氧化石墨烯在100℃-400℃的脱氧反应中，每克氧化石墨烯样品释放的热量为300J-1400J，例如可以是300J、500J、800J、1000J、1200J、1400J或者300J-1400J之间的任意值。

第二方面，本申请还提供了上述氧化石墨烯的制备方法，包括：

S1.提供氧化石墨烯浆料；

S2.调节氧化石墨烯浆料的PH至PH

S3.调节中间产物的PH至PH

其中，3≤PH

作为本申请可选的技术方案，S1中的氧化石墨烯浆料包含氧化石墨烯原料和溶剂。进一步地，溶剂包含水、NMP、DMF的至少一种。更优选地，溶剂为水。

作为本申请可选的技术方案，S1中的氧化石墨烯浆料中的固含量为1％-50％，例如可以是1％、5％、10％、20％、30％、40％、50％或者是1％-50％之间的任意值。

需要说明的是，本申请氧化石墨烯浆料中所用的氧化石墨烯原料是工业中常用的氧化石墨烯，这些原材料自身会携带大量的羧基和羟基等含氧官能团，而这些活性比较高的含氧官能团会在浆料溶液中呈现为酸性，进而使得形成的氧化石墨烯浆料pH值较小，一般情况下pH＜3，如果PH大于等于3，则应该先调节PH至PH

作为本申请可选的技术方案，S2中的调节氧化石墨烯浆料的PH至PH

作为本申请可选的技术方案，S3中的调节中间产物的PH至PH

可以理解的是，氧化石墨烯浆料因含氧官能团等的存在，使其呈现为酸性，那么将氧化石墨烯浆料与碱液进行混合，可以调节浆料的pH值。

在一种优选的实施方案中，碱液包括氨水、氢氧化钾溶液、氢氧化钠溶液、碳酸钠溶液、碳酸钾溶液和碳酸氢钠溶液中的至少一种。更优选地，碱液选自氨水。

将不同的碱性物质配制成溶液的形式，也就是以碱液的形式加入到氧化石墨烯浆料，这有利于碱液中的碱与氧化石墨烯进行混合并发生反应，能大大缩短两种物质混合均匀以及发生反应所需的时间。

在一种优选的实施方案中，碱液中的OH

在一种优选的实施方案中，将氧化石墨烯浆料和碱液混合的步骤包括：将碱液分为M次加入到氧化石墨烯浆料中，其中M≥2。

进一步优选地，将碱液分为M次加入到氧化石墨烯浆料的步骤中，每次向每含有1g氧化石墨烯的氧化石墨烯浆料中加入碱液时，碱液中的OH

在一种优选的实施方案中，将氧化石墨烯浆料和碱液混合得到中间产物的步骤还包括：进行搅拌。

需要说明的是，每次向氧化石墨烯浆料中加入碱液之后，都需要进行搅拌，每次搅拌所需的时间为5min-30min，例如可以是5min、10min、15min、20min、25min、30min或者是5min-30min之间的任意值；搅拌的转速为1000rpm-6000rpm，例如可以是1000rpm、2000rpm、3000rpm、4000rpm、5000rpm、6000rpm或者1000rpm-6000rpm之间的任意值。

在氧化石墨烯浆料的pH值逐渐升高得到中间产物的过程中，浆料中的氧化石墨烯溶胀加剧，层间距也会逐渐加大，此时如果将碱液分为多次、且每次少量地加入浆料中，随着pH值的缓慢升高，氧化石墨烯的层间距也会变大，使其内部存在的酸性基团充分释放，得到充分的中和。而如果直接一次性加入大量的碱液来调节浆料的pH，由于浆料的pH变化过快，氧化石墨烯很难充分将其内部存在的酸释放出来，那后续制备得到的氧化石墨烯中依然还会存在较多的不稳定性官能团，进而影响氧化石墨烯的热稳定性。

通过少量多次地将碱液加入氧化石墨烯浆料中，得到中间产物，其pH值为PH

更优选地，中间产物的pH值为5-6。具体地，在将碱液分为M次加入到氧化石墨烯浆料中得到中间产物时，每次加入碱液后，都需要进行搅拌分散，搅拌转速可具体设置为3000rpm。在搅拌10min之后，测试混合溶液的pH值，如果pH低于5，则选择继续加入碱液，然后再搅拌10min，测试pH值，直至混合溶液的pH值达到5-6。

特别注意地是，在中间产物的pH值达到5-6这一范围时，为了确保氧化石墨烯充分溶胀，将其内部存在的酸释放出来，还需对制得的中间产物进行长时间的搅拌，搅拌时间为40min～8h。此时，浆料中的氧化石墨烯膨胀程度最高，表面带电量最高，分散程度最佳，有利于后续反应的发生。充分的搅拌更有利于氧化石墨烯内部存在的酸性基团充分释放，得到充分的中和，有利于降低羧基和酮基的占比。搅拌时间可以是40min、1h、2h、3h、4h、5h、6h、7h或8h，优选搅拌时间为2h～8h。

在一种优选的实施方案中，将中间产物和碱液混合的步骤包括：将碱液分为N次加入到中间产物中，其中N≥2。

进一步优选地，将碱液分为N次加入到中间产物的步骤中，每次向每含有1g氧化石墨烯的中间产物加入碱液时，碱液中的OH

在一种优选的实施方案中，将中间产物和碱液混合的步骤还包括：进行搅拌。每次添加碱液之后，对中间产物的混合溶液进行搅拌，搅拌的时间为10min-120min，例如可以是10min、30min、50min、80min、100min、120min或者是10min-120min之间的任意值；搅拌的转速为1000rpm-6000rpm，例如可以是1000rpm、2000rpm、3000rpm、4000rpm、5000rpm、6000rpm或者1000rpm-6000rpm之间的任意值。

具体地，在pH为5-6的中间产物中继续加入碱液后，可以选择在3000rpm的转速下搅拌10min，使得碱液中的碱性物质充分与氧化石墨烯进行接触，从而将氧化石墨烯中的残留碳基氧化物进行反应分解。这些碳基氧化物一般富含羧基和酮基，稳定性较差，容易在100℃-400℃的区间内进行热分解，影响氧化石墨烯的热稳定性，因此将其在碱液中充分反应去除后，可大大提高氧化石墨烯的热稳定性。

在一种优选的实施方案中，S1制备氧化石墨烯浆料的过程中，同样需要通过搅拌分散机进行搅拌，使氧化石墨烯原料均匀分布在浆料中，有利于后续的反应。此时，在进行搅拌时可先进行低速搅拌，再进行高速搅拌。具体可以先在300rpm下搅拌10分钟后，再将转速提升至3000rpm，继续分散搅拌30分钟。可以理解的是，通过使用低速、高速的搅拌，可以更好地将氧化石墨烯原料分散均匀，有利于后续的反应。

作为本申请可选的技术方案，S3中的干燥包括：真空干燥、加热干燥、抽滤、过滤中的任意一种。通过进行干燥，可以将混合浆料中的多余水分滤出，同时在进行干燥的过程中，不稳定的碳基氧化物可以跟随水分一同被除去，这也会影响氧化石墨烯表面的含氧官能团的种类分布，其中环氧基和羟基这类较稳定的官能团比例会提升，而不稳定的羧基和酮基的比例则会降低，最终达到提升氧化石墨烯热稳定性的目的。

本申请还提供一种石墨烯，该石墨烯的制备原料包括上述氧化石墨烯或上述氧化石墨烯的制备方法制备得到的氧化石墨烯。

下面将结合具体实施例对本发明的实施方案进行详细描述，但是本领域技术人员将会理解，下列实施例仅用于说明本发明，而不应视为限制本发明的范围。实施例中未注明具体条件者，按照常规条件或制造商建议的条件进行。所用试剂或仪器未注明生产厂商者，均为可以通过市售购买获得的常规产品。

实施例1

本实施例提供一种氧化石墨烯，其具体制备方法包括：

(1)将氧化石墨烯原料加水配制成170mL固含量为1％的浆料，通过搅拌分散机以转速300rpm搅拌10分钟后，将转速提升至3000rpm分散30分钟。

(2)向步骤(1)的浆料中加入1mL 1mol/L的氨水稀释液，设置搅拌分散机的转速为3000rpm，分散10分钟后，测试pH，之后重复添加相同体积、相同浓度的氨水稀释液并进行搅拌，在进行了四次搅拌分散后，测得此时浆料混合溶液的pH为4.2，然后继续在3000rpm下搅拌分散4h。

(3)继续向步骤(2)中分散了30分钟的浆料混合溶液加入1mL 1mol/L的氨水稀释液，在3000rpm的转速下搅拌10分钟，再重复添加相同体积、相同浓度的氨水稀释液并进行搅拌，在进行四次搅拌分散后，此时测得浆料混合溶液的pH为8.9。

(4)通过对浆料混合溶液加热干燥，得到高稳定性氧化石墨烯粉体。

实施例2

本实施例提供一种氧化石墨烯，其具体制备方法同实施例1，所不同的是：步骤(2)中的添加四次氨水稀释液变为添加三次，三次搅拌分散后，测得浆料混合溶液的pH为3.6，步骤(3)中的添加四次氨水稀释液变为添加两次，步骤(2)和步骤(3)之间的搅拌分散时间为2h，最终步骤(3)测得的浆料混合溶液的pH为6.1。

实施例3

本实施例提供一种氧化石墨烯，其具体制备方法同实施例1，所不同的是：步骤(2)中的添加四次氨水稀释液变为添加三次，三次搅拌分散后，测得浆料混合溶液的pH为3.6，步骤(3)中的添加四次氨水稀释液变为添加六次，步骤(2)和步骤(3)之间的搅拌分散时间为6h，最终步骤(3)测得的浆料混合溶液的pH为10.4。

实施例4

本实施例提供一种氧化石墨烯，其具体制备方法同实施例1，所不同的是：步骤(2)中的添加四次氨水稀释液变为添加六次，六次搅拌分散后，测得浆料混合溶液的pH为5.8，步骤(3)中的添加四次氨水稀释液变为添加三次，步骤(2)和步骤(3)之间的搅拌分散时间为7h，最终步骤(3)测得的浆料混合溶液的pH为10.8。

实施例5

本实施例提供一种氧化石墨烯，其具体制备方法同实施例1，所不同的是：步骤(2)中分为8次，每次加入1mL 0.5mol/L的氨水稀释液，分别进行搅拌分散后，测得此时浆料混合溶液的pH为4.1；步骤(3)中分为8次，每次加入1mL 0.5mol/L的氨水稀释液，分别进行搅拌分散，步骤(2)和步骤(3)之间的搅拌分散时间为5h，最终步骤(3)测得的浆料混合溶液的pH为9.1。

实施例6

本实施例提供一种氧化石墨烯，其具体制备方法同实施例1，所不同的是：步骤(2)中分2次，每次加入2mL 1mol/L的氨水稀释液，分别进行搅拌分散，测得此时浆料混合溶液的pH为4.4；步骤(3)中分为2次，每次加入2mL 1mol/L的氨水稀释液，分别进行搅拌分散，步骤(2)和步骤(3)之间的搅拌分散时间为3h，最终步骤(3)测得的浆料混合溶液的pH为8.7。

实施例7

本实施例提供一种氧化石墨烯，其具体制备方法同实施例1，所不同的是：步骤(2)和步骤(3)中的氨水稀释液更换为1mol/L的氢氧化钠溶液，步骤(2)和步骤(3)之间的搅拌分散时间为8h，步骤(2)中经过4次、每次1mL的加入量后测试得到的浆料混合溶液pH为5.8，步骤(3)经过4次、每次1mL的加入量后测试得到的浆料混合溶液pH为10.8。

实施例8

本实施例提供一种氧化石墨烯，其具体制备方法同实施例1，所不同的是：步骤(2)和步骤(3)中的氨水稀释液更换为1mol/L的碳酸钠溶液，步骤(2)和步骤(3)之间的搅拌分散时间为40min，步骤(2)中经过4次、每次1mL的加入量后测试得到的浆料混合溶液pH为3.5，步骤(3)中经过3次、每次1mL的加入量后，最终浆料混合溶液pH为6.0。

对比例1

本对比例提供一种氧化石墨烯，其具体制备方法包括：

(1)将氧化石墨烯原料加水配制成170mL固含量为1％的浆料，通过搅拌分散机以转速300rpm搅拌10分钟后将转速提升至3000rpm分散30分钟，测得此时氧化石墨烯浆料pH为2.101。

(2)通过加热干燥得到氧化石墨烯粉体。

对比例2

本对比例提供一种氧化石墨烯，其具体制备方法同实施例1，所不同的是：步骤(3)中不再添加氨水稀释液，而是直接将步骤(2)的混合浆料溶液加热干燥，得到氧化石墨烯粉体。

对比例3

本对比例提供一种氧化石墨烯，其具体制备方法同实施例1，所不同的是：步骤(2)中直接一次性加入8mL的1mol/L氨水稀释液，在3000rpm的转速下分散80分钟后，测得此时混合浆料的pH为11.2；之后直接进行加热干燥，得到氧化石墨烯粉体。

上述实施例1-8以及对比例1-3制备得到的氧化石墨烯的各性能参数通过以下方式测得：

C、H、O、N、S的具体质量占比是由有机元素分析仪测得：使用型号为Elementarvario EL cube的元素分析仪，在测试之前先打开氩气和氧气的减压阀，将气体压力调节好；之后打开仪器电源和计算机电源，确认元素分析仪和电脑工作站联机；待仪器所有状态都达到“OK”时，仪器进入待测状态，用注射器取适量样品进到仪器中，操作工作站使仪器开始进行分析检测；分析结束后，保存测试结果，取出测试样品，退出软件，关闭电脑；关闭仪器电源，再关闭氩气和氧气减压阀。

羟基、环氧基、羧基和酮基的占比是通过X射线光电子能谱(XPS)测得的：使用型号为赛默飞ESCALab250Xi的X-射线光电子谱仪，首先将粉末样品压片制样，固定在样品台上，送入进样室，待真空度达标后，再将样品送到分析室内，对样品位置进行手动调节，使其达到最佳测试位置，开启X-射线源，收集保存测试结果；待数据采集结束后，关掉X射线枪和电子中和枪，并将样品退出分析室，保存测试结果，进行后续分析。

在400℃下，样品脱氧反应释放的热量由差示扫描量热仪测得：使用型号为梅特勒DSC3。将干燥氧化石墨烯样品磨碎放入铝坩埚内，然后将坩埚放入DSC测试炉中。以40mL/min流速的空气吹扫炉膛，开始测试。数据采集完成后，仪器自动停止加热，待仪器冷却到室温后进行下一次测试。

实施例1-8与对比例1-3制备得到的氧化石墨烯样品进行上述不同测试后，具体的测试结果如表1所示。

表1

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图1示出了本申请氧化石墨烯的制备流程图。图2为实施例1和对比例1制备的样品，在空气氛围、400℃下，保温28小时后的样品外观图。从图2中明显可以发现：实施例1中的氧化石墨烯膜的表面均匀分布，边缘完整；而对比例1中的氧化石墨烯膜的表面出现不均匀灼烧痕迹，边缘严重破碎。在取放两个样品时，也明显发现实施例1的样品具有韧性可弯曲，而对比例1的样品易碎、不可弯曲。

结合表1中实施例1-8与对比例1-3的不同测试结果，明显表明了：本申请在提高氧化石墨烯稳定性的过程中，通过分步使用碱液对氧化石墨烯浆料进行处理，确实可以将氧化石墨烯原料中的不稳定碳基氧化物进行反应分解，提升了环氧基、羟基等稳定含氧官能团的占比，降低了羧基、酮基等不稳定含氧官能团的占比，大大提升了氧化石墨烯的热稳定性(400℃脱氧反应产生的热量越少，说明热稳定性越好)。

最后应说明的是：以上各实施例仅用以说明本发明的技术方案，而非对其限制；尽管参照前述各实施例对本发明进行了详细的说明，本领域的普通技术人员应当理解：其依然可以对前述各实施例所记载的技术方案进行修改，或者对其中部分或者全部技术特征进行等同替换；而这些修改或者替换，并不使相应技术方案的本质脱离本发明各实施例技术方案的范围。

此外，本领域的技术人员能够理解，尽管在此的一些实施例包括其它实施例中所包括的某些特征而不是其它特征，但是不同实施例的特征的组合意味着处于本发明的范围之内并且形成不同的实施例。例如，在上面的权利要求书中，所要求保护的实施例的任意之一都可以以任意的组合方式来使用。公开于该背景技术部分的信息仅仅旨在加深对本发明的总体背景技术的理解，而不应当被视为承认或以任何形式暗示该信息构成已为本领域技术人员所公知的现有技术。