一种唐古特大黄药材规格划分和产地加工方法

技术领域

本发明属于中药材药材商品规格划分和中药材加工领域，涉及一种唐古特大黄药材规格划分和产地加工方法。

技术背景

唐古特大黄(Rheum tanguticum Maxim.ex Regel)为蓼科大黄属植物，其生长环境多为高海拔、气候寒冷地区，在甘肃、青海、四川等地多有种植。唐古特大黄与掌叶大黄、药用大黄同为中药材大黄的基原植物。传统中医药长期实践与现代临床实验证明，唐古特大黄具有泻下攻积、清热泻火、凉血解毒、逐瘀通经、利湿退黄等功效，常用于热结便秘、湿热黄疸等病症。目唐古特大黄的采收通常在秋季叶片枯萎脱落后采收并在产地初次加工，除去须根、将根与根茎分离，切制成1～2cm左右薄片，用绳穿成串，置于阳光下或晒干棚晒干、或使用大烘箱烘干。唐古特大黄也是我国常见的出口药材，远销日本、欧洲等国家，同时被《日本药局方》及《欧洲药典》所收载，分别对其番泻苷A和总蒽醌的含量作出了限定。

目前市面上唐古特大黄药材不同药材规格划分方法繁多、混乱，同时缺乏有力依据(仅《中国药典》2020)版规定药材直径不得低于3cm)，因此不同部位、不同规格药材往往混用，导致同一批次药材含量参差不齐、质量均一性难以得到保证。

唐古特大黄传统产地加工时为了减少药材干燥时长，通常会将切片厚度控制在较薄的水平，其实不利于其药用成分的积累；在药材烘干时，烘干温度多根据药农或工人经验而定，缺乏科学依据，同样不利于药用成分的积累，最终导致企业在市场售卖或出口唐古特大黄时难以达到相关部门含量要求，商品缺乏竞争力。

发明内容

针对唐古特大黄药材规格混乱以及当前唐古特大黄产地加工方法缺乏科学依据的现象，本发明提供了一种唐古特大黄药材规格划分和产地加工方法，该方法参考《中国药典(2020版)》及《日本药局方》、《欧洲药典》，将唐古特大黄不同药用部位进行划分，对其进行含量测定，明确不同药用部位与药用成分含量之间的关系，并采用对比试验明确唐古特大黄产地加工过程中的关键参数，为优质唐古特大黄产地加工提供技术支撑，为企业生产、采购唐古特大黄药材提供指导。

本发明的技术方案是一种唐古特大黄药材规格划分和产地加工方法，包括以下步骤：(1)唐古特大黄药材规格分类：将唐古特大黄的药用部位划分为直径0～3cm粗根、直径3～5cm粗根、直径大于5cm粗根3种类型；(2)切制：将上述唐古特大黄的根切成厚度为3～5cm的厚片或根长在10cm以上的整根；(3)干燥：将切制后的唐古特大黄干燥。

在一个具体的实施方式中，步骤(2)的切制是将唐古特大黄切制成厚度为5cm的厚片或直接将整根作为个子货。

在一个具体的实施方式中，步骤(3)的干燥是晒干或烘干。

在一个具体的实施方式中，步骤(3)的干燥是放置在产地晒干棚晒干。

在一个具体的实施方式中，步骤(3)的干燥是65℃条件下烘干。

在一个具体的实施方式中，按《日本药局方》、《欧洲药典》所规定测定成分番泻苷A、总蒽醌含量为指标，不同规格划分唐古特大黄药材优劣排序：药材直径5cm以上>直径3～5cm>直径0～3cm。

本发明的有益效果：

本发明所涉及的唐古特大黄药材等级划分方法简单、准确，不同等级药材间质量成分含量差异显著，能够用于指导企业根据需要对市面上不同规格的唐古特大黄进行采购；本发明所优选得到的唐古特大黄产地加工方法简单、合理，参数明确，便于实际生产，能够有效的提高唐古特大黄相关药用成分含量，为优质唐古特大黄药材饮片规范化生产提供技术支撑。

附图说明

图1为唐古特大黄总蒽醌HPLC含量测定色谱图，其中1没食子酸；2儿茶素；3番泻苷B；4番泻苷A；5芦荟大黄素；6大黄酸；7大黄素；8大黄酚；9大黄素甲醚

图2为唐古特大黄番泻苷A含量测定色谱图，其中A对照品色谱图，B样品色谱图；4番泻苷A

图3为唐古特大黄按照不同粗度切制后图片。

图4为唐古特大黄不同厚度晒干试验时的图片。

图5为产地晒干棚照片。

图6为唐古特大黄烘干试验试验车间。

具体实施方式

下面结合实例，对本发明做进一步说明，实例仅限于说明本发明，而非对本发明的限定。

试验例

唐古特大黄药材规格划分和产地加工方法

1番泻苷A、总蒽醌含量测定

大黄中主要发挥泻下作用的有效成分是蒽酮类化合物，主要包括番泻苷A～C；《日本药典》规定：以干燥品计算，大黄药材中番泻苷A含量不得低于0.25％。大黄中以蒽醌类成分含量最为丰富约占总含量到2.8％～3.5％。分为游离性蒽醌和结合型蒽醌两种，《中国药典(2020版)》规定：大黄中总蒽醌含量不得少于1.5％，《欧洲药典》规定总蒽醌含量不得少于2.2％。

1.1番泻苷A含量测定

番泻苷A的含量测定参照《日本药局方(第十七改)》方法。

供试品溶液制备：测定准确称取约0.5g粉碎的大黄，准确加入50mL碳酸氢钠溶液(1000μl)，摇动30分钟，过滤，并使用滤液作为供试品溶液。

对照品溶液制备：另外，精确称量约10mg的番泻苷A标品，溶解在碳酸氢钠溶液(1×1000)中以准确地制备50mL。吸取5mL该溶液，加入碳酸氢钠溶液(1：1000)，精确制成20mL，用此溶液作为标准溶液。

色谱条件：Agilent ZQRBA SB-C18色谱柱(150mm×4.6mm，5μm)；流动相为稀释的乙酸(1/80)和乙腈(4：1)的混合物；流速1.0mL·min

用10μL的样品溶液和标准溶液进行测试，并确定每种溶液中番泻苷A的峰面积AT和AS。番泻苷A(C

MS：称取番泻苷A标品的量(mg)，基于无水基础计算

1.2总蒽醌含量测定

大黄中总蒽醌含量测定方法参照《欧洲药典》。

精密称取0.100g大黄粉末，放入100ml的烧瓶中；加入30ml水(纯)，混合均匀后称重记为m；在水浴加热回流15分钟；冷却后加入50mg碳酸氢钠(纯)，称重，加水(纯)调整至重量m；离心吸取10.0mL上清液至100ml圆底烧瓶；加入20ml氯化铁溶液(105g/l)，混匀；在水浴加入回流20分钟；加入1ml盐酸(分析纯)，继续加热20分钟，经常晃动烧瓶；冷却后，转移至分液漏斗；乙醚冲洗一下烧瓶，用25mL乙醚萃取3次；合并乙醚相；用15ml水洗两次。脱脂棉过滤后，将乙醚萃取液转移至容量瓶；用乙醚(纯)定容至100ml，混匀；取10ml，水浴蒸干；用10ml浓度为5g/l的醋酸镁的甲醇溶液溶解残渣。在515nm处测吸光度，以甲醇(纯)为对照。

计算公式：含量(％)＝A*0.64/m；(A:515nm的吸光度；m:药材重量g)

2.1不同唐古特大黄药材规格优选

将唐古特大黄根和根茎分为两个部位，按照药材空间部位由上至下，每隔5cm分成一段，分别测定不同规格下番泻苷A、总蒽醌的含量，并记录不同部位药材粗度。测定结果见下表，

表1不同粗度唐古特大黄根总蒽醌含量(％)

表1表明，唐古特大黄部总蒽醌含量随着根直径的增粗而升高。

表2不同粗度唐古特大黄根番泻苷A含量

表2表明，唐古特大黄中番泻苷A含量随着根粗度的增加而升高。

为了便于实际生产和药材采购，拟将唐古特大黄分为0～3cm、3～5cm、>5cm三种规格，将不同规格下番泻苷A和总蒽醌含量进行单因素方差分析，分析结果如下，

表3不同规格唐古特大黄番泻苷A含量方差分析

表4不同规格唐古特大黄番泻苷A含量多重比较

表5不同规格唐古特大黄总蒽醌方差分析

表6不同规格唐古特大黄总蒽醌LSD多重比较

方差分析显示，0～3cm、3～5cm，>5cm三种规格唐古特大黄药材中番泻苷A、总蒽醌含量具有显著性差异；多重比较结果显示，三种药材规格相互之间番泻苷A、总蒽醌含量均存在显著性差异。

由此可见，本发明对唐古特大黄药材的规格划分是具有意义的。在实际生产中，欲采购药用成分较高的唐古特大黄，应当考虑选择直径偏大(>5cm)的规格。

2.2唐古特大黄产地加工技术

2019年10月，赴甘肃省合作市采挖5年生唐古特大黄，于公司产地进行产地加工试验对比。

2.2.1产地晒干试验

选取唐古特大黄直径在3cm及以上的根及根茎(《中国药典(2020)》版标准)，分别切制为1cm、3cm、5cm三种厚度的厚片和整根(个子)四种加工规格放置于产地晒干棚晒干。15天后，样品完全干燥，测定不同处理下样品番泻苷A和总蒽醌含量，测定结果如下：

表7不同切片厚度晒干唐古特大黄番泻苷A、总蒽醌含量

由表7分析，晒干唐古特大黄中番泻苷A和总蒽醌的含量均随着切片厚度提升而升高，以个子处理最高。

表8不同切片厚度番泻苷A含量方差分析

表9不同切片厚度番泻苷A LSD多重比较

表10不同切片厚度总蒽醌含量方差分析

表11不同切片厚度总蒽醌含量LSD多重比较

方差分析显示，在晒干条件下，不同切片厚度的唐古特大黄药材中番泻苷A和总蒽醌含量均存在显著性差异。LSD多重比较结果显示番泻苷A的含量在不同切片厚度之间均存在显著性差异，对于总蒽醌的含量，仅1cm切片厚度与其他厚度之间存在显著差异，其余切片厚度间没有表现出显著性差异。

综上所述，唐古特大黄在产地晒干过程中应当避免切制成过薄的片，厚度应当控制在5cm左右，或直接采用个子晒干法。

2.2.2产地烘干试验

将采挖的大黄的根及根茎切制为大小、厚度均一的厚片，使用产地烘房烘干，以烘干温度为因素，设置30℃、40℃、50℃、65℃、80℃五个水平。烘干1d，测定不同处理组样品番泻苷A和总蒽醌含量。

表12不同烘干温度番泻苷A和总蒽醌含量

分析表12可见，唐古特大黄中番泻苷A和总蒽醌的含量刚开始随着烘干温度的上升而提高，65℃时均达到最高，当温度继续升高时，含量均开始下降。

表13不同烘干温度番泻苷A含量方差分析

表14不同烘干温度番泻苷A含量LSD多重比较

方差分析可知，不同烘干温度对番泻苷A含量的影响存在显著性差异。LSD多重比较结果显示，不同烘干温度之间番泻苷A含量均表现出显著性差异，结合表12中数据，认为65℃为唐古特大黄的最佳烘干温度。

综上所述，本发明为唐古特大黄药材的收购提供了简单便行参数依据，药材所划分的不同规格等级之间药用成分含量差异显著，能够更加便于企业选择自主根据需要购买不同规格药材，同样也为药材生产时对不同规格唐古特大黄药材的价格划分提供了坚实的依据。

本发明所提供的唐古特大黄产地加工技术不仅简单易行，也利于企业根据自身生产规模及需要合理的选择产地加工技术，有效降低成本，完全能够运用于生产。试验所设置不同处理组之间药用成分含量差异显著，所建议产地加工方法能够切实提高大黄药效成分含量，为生产优质唐古特大黄药材提供技术支撑。

实施例1

一种唐古特大黄药材规格划分和产地加工方法，包括以下步骤：(1)唐古特大黄药材规格分类：将唐古特大黄的药用部位划分为直径0～3cm粗根、直径3～5cm粗根、直径大于5cm粗根3种类型；(2)切制：将上述唐古特大黄的根切成厚度为5cm的厚片；(3)干燥：将切制后的唐古特大黄在65℃条件下烘干。

实施例2

一种唐古特大黄药材规格划分和产地加工方法，包括以下步骤：(1)唐古特大黄药材规格分类：将唐古特大黄的药用部位划分为直径0～3cm粗根、直径3～5cm粗根、直径大于5cm粗根3种类型；(2)切制：直接将唐古特大黄整根作为个子货；(3)干燥：将所述个子货放置在产地晒干棚晒干。

以上描述了本发明优选实施方式，然其并非用以限定本发明。本领域技术人员对在此公开的实施方案可进行并不偏离本发明范畴和精神的改进和变化。