一种蒸发冷却复合材料及其制备方法和用途

技术领域

本发明涉及蒸发冷却材料，具体地，涉及一种CaCl

背景技术

冷却不仅是建筑物(1-2)维持人体热舒适度的关键需求，也是诸如数据中心(3-4)、太阳能电池板(5-6)和许多其他领域(7-8)的广泛的工业设备维持高效率的关键需求。在美国，供暖和制冷约占总能源需求的20％，每年国家的能源成本超过2150亿美元(9)。例如，仅在2020年，美国的数据中心就消耗了73TWh的电力和6600亿升的水来满足制冷需求(10)，这超过了2020年中国香港的住宅需求(11)。

一般来说，根据热力学第二定律(12)，冷却比加热更具挑战性。尽管基于制冷的空调系统等传统冷却技术在建筑物、电子设备或车辆的散热方面非常强大，但巨大的电力消耗(13-14)、高昂的费用(15)和温室气体的产生(7，16)可能会阻止人们使用这些冷却技术。此外，传统冷却技术的电力系统主要由基于化石燃料的火力发电厂供电，这被认为是碳排放的罪魁祸首。因此，需要开发高效、环保且可持续的冷却策略，以提高建筑物、数据中心和光伏的工作效率，减少碳排放，并满足不断增长的能源需求(15，17-18)。

基于水的液-汽相变的蒸发冷却(19-20)是一种很有前途的空调替代方案，因为它具有约2450J/g的超高焓，并且通过在表面喷水为高温道路降温是一种在世界范围内普遍的做法(21-22)。水也被广泛用作钢铁工业和核电站的冷却剂(23)。尽管蒸发冷却被认为是一种廉价、环保且有效的方法，但对大量冷却水的需求极大地限制了其应用。

受呼吸过程的启发，已经有相关研究提出通过大气水的吸附-解吸或“呼吸”过程进行蒸发冷却(24-26)。大气水是一种资源，约占地球上所有淡水的10％，即约13,000万亿升(27)。因此，通过干燥剂中大气水的“呼吸”过程进行蒸发冷却显示出解决上述冷却问题的巨大潜力。

蒸发冷却技术的关键因素之一是选择“呼吸”过程中使用的干燥剂。硅胶、沸石和活性氧化铝等常规干燥剂通常具有较宽的大气水分吸附窗口。然而，水的解吸过程需要高温，使得这类干燥剂不太适合作为大气水的吸附剂(28-29)。最近，某些金属有机框架(MOF)如MOF-801、MOF-303和MOF-804已被证明是理想的“呼吸”材料，因为它们在低相对湿度(RH)下具有良好的吸水能力(例如，MOF-801在20％RH和25℃吸附水0.25g/g)、热稳定性、高比表面积和高机械强度(30-31)。然而，这些MOF在高湿度下具有相对较低的吸水性将其冷却能力限制在较低水平。另一方面，吸湿性盐干燥剂如氯化钙(CaCl

利用大气水的被动蒸发冷却技术的最新进展显著提高了在相对湿度(RH)高于60％下的冷却性能。然而，由于传统吸附剂在低RH下对大气水的吸附能力差，使用大气水在宽相对湿度下进行被动蒸发冷却的实验结果仍然表现不佳。

因此，需要开发一种新的冷却材料以实现高冷却能力和“呼吸”过程的改进操作。

发明内容

如前所述，本领域需要一种改进的蒸发冷却材料。本发明的发明人将吸湿性盐氯化钙(CaCl

因此，在本发明的第一方面，提供了一种水性复合材料，包括：CaCl

在第二方面，提供了一种生产水性复合材料的方法，包括：

提供MOF-801；和

将MOF-801与CaCl

在第三方面，提供了一种蒸发冷却涂层，其由第一方面所述的水性复合材料或第二方面所述的方法制备的水性复合材料制成。

本发明的有益之处在于：本发明的CaCl

附图说明

为了更清楚地说明本发明具体实施方式或现有技术中的技术方案，下面将对具体实施方式或现有技术描述中所需要使用的附图作简单地介绍，显而易见地，下面描述中的附图是本发明的一些实施方式，对于本领域普通技术人员来讲，在不付出创造性劳动的前提下，还可以根据这些附图获得其他的附图。

图1示出了根据本发明的一个实施方案的基于CaCl

图2A-2H是根据本发明的一个实施方案的CaCl

图3A-3D示出了根据本发明的一个实施方案基于CaCl

图4A-4E示出了根据本发明的一个实施方案的经涂覆的PV板的红外(IR)图像和复合涂层的冷却性能，其中图4A示出了不同厚度的未涂覆和经涂覆的PV板在1000W/m

图5A-5L示出了根据本发明的一个实施方案的涂层在三种不同工作量条件下的冷却性能，三种工作负载条件为：(I)预吸附3小时，太阳辐射20分钟，关闭60分钟；(II)预吸附12小时，太阳辐射20分钟，关闭60分钟；(III)预吸附12小时，太阳辐射40分钟，关闭60分钟；其中，在所有测试中，太阳辐射为500W/m

图6A-6D示出了根据本发明的一个实施方案的基于CaCl

具体实施方式

本发明的实施方案涉及用于宽范围相对湿度的可持续蒸发冷却涂层的复合材料和生产该复合材料的方法。

在本文中使用的很多术语仅出于描述具体实施方案的目的，而并非旨在限制本发明。如本文所用，术语“和/或”包括一个或多个相关列出的项目的任何和所有组合。如本文所用，单数形式的名词旨在包括复数形式以及单数形式，除非上下文另有明确指示。将进一步理解的是，很多实施方案使用表述“包含”、“包括”或者“基本/主要由……组成”。表述“包含”、“包括”或“基本/主要由……组成”通常情况下可以理解为开放式表述，表示不仅包括该表述后面具体列出的各要素、组分、组件、方法步骤等外，还包括其他的要素、组分、组件、方法步骤。另外，在本文中，表述“包含”、“包括”或者“基本/主要由……组成”在某些情况下也可以理解为封闭式表述，表示仅包括该表述后面具体列出的各要素、组分、组件、方法步骤，而不包括任何其他的要素、组分、组件、方法步骤。此时，该表述等同于表述“由……组成”。

除非另外定义，否则本文所使用的所有术语(包括技术术语和科学术语)具有与本发明所述主题所属领域的普通技术人员通常理解的相同含义。将进一步理解的是，诸如在常用字典中定义的术语，应被解释为具有与其在相关技术和本公开的上下文中的含义一致的含义，并且不会以理想化或过于形式化来解释，除非在此明确定义。

当术语“约”在本文中与数值一起使用时，应理解该数值可以是该数值的90％至该数值的110％的范围，即，该数值可以是规定值的+/-10％。例如，“约1公斤”是指0.90公斤至1.1公斤，又例如“约100℃的温度”可以为90℃至110℃的温度。

为了更好地理解本教导并且不限制本教导的范围，除非另外指出，否则在说明书和权利要求中使用的表示数量、百分比或比例的所有数字以及其他数值在所有情况下都应理解为由术语“约”进行修饰。因此，除非相反地指出，否则在以下说明书和所附权利要求书中阐述的数值参数为近似值，其可以根据寻求获得的所需性质而变化。至少，每个数值参数应该至少根据所报告的有效数字的数值并通过应用普通的舍入技术来进行解释。

应理解，在描述本发明时公开了许多技术和步骤。这些中的每一个都具有单独的有益效果，并且每一个也可以与其他公开的技术中的一个或多个、或者在某些情况下所有的其他公开技术结合使用。因此，为了清楚起见，该描述将避免以不必要的方式重复各个步骤的每个可能的组合。然而，在阅读说明书和权利要求书时应该理解这样的组合完全在本发明和权利要求的范围内。

在本发明的第一方面，提供了一种水性复合材料，包括：CaCl

在一个具体的实施方案中，所述MOF-801基质是由多个多晶MOF-801构成。

在一个优选的实施方案中，所述多晶MOF-801具有：

200nm至400nm的直径；

500m

1nm至4nm的平均孔径。

在一个更优选的实施方案中，所述多晶MOF-801具有：

250nm至350nm的直径；

800m

1nm至3nm的平均孔径。

在一个进一步优选的实施方案中，所述多晶MOF-801具有：

280nm至300nm的直径；

950m

1nm至2nm的平均孔径。

在一个示例性的实施方案中，所述多晶MOF-801具有：

290±5nm，例如约292nm的直径；

980±5m

1.7±0.05nm，例如约1.75nm的平均孔径。

在又一个具体的实施方案中，所述CaCl

在又一个具体的实施方案中，所述CaCl

在又一个具体的实施方案中，所述水性复合材料由所述MOF-801基质与CaCl

在一个优选的实施方案中，所述水性复合材料由所述MOF-801基质与CaCl

在一个更优选的实施方案中，所述水性复合材料由所述MOF-801基质与CaCl

在又一个具体的实施方案中，所述CaCl

观察到本发明的CaCl

因此，在又一个具体的实施方案中，所述CaCl

在第二方面，提供了一种生产水性复合材料的方法，包括：

提供MOF-801；和

将MOF-801与CaCl

在一个具体的实施方案中，所述CaCl

在一个优选的实施方案中，所述CaCl

本发明的CaCl

在一个具体的实施方案中，所述水性复合材料中所述MOF-801基质与CaCl

在一个优选的实施方案中，m

在一个更优选的实施方案中，m

在一个最优选的实施方案中，m

在又一个具体的实施方案中，所述混合是在30℃至50℃混合1至3小时。

在一个优选的实施方案中，所述混合是在约40℃的温度混合约1.5小时。

在又一个具体的实施方案中，MOF-801由以下步骤制备：

将当量的富马酸和ZrOCl

将所述混合物加热至约130℃温度，保持约6小时；

将所述混合物冷却至室温，得到MOF-801沉淀。

在一个进一步的实施方案中，制备MOF-801的方法还可以包括经真空过滤器分离所述MOF-801沉淀，例如约0.45μm孔径的过滤器。

在一个优选的实施方案中，制备MOF-801的方法还可以包括干燥所述分离的MOF-801以激活MOF-801。所述干燥优选地可以包括在真空条件、在约150℃的温度进行约24小时。

在进一步具体的实施方案中，所述水性复合材料是第一方面所述的水性复合材料。

在第三方面，提供了一种蒸发冷却涂层，其由第一方面所述的水性复合材料或第二方面所述的方法制备的水性复合材料制成。

可以通过本领域技术人员熟知的方法，例如旋涂法、刮刀涂布法等，但不限于此，将本发明的CaCl

在一个具体的实施方案中，所述涂层的厚度可以为3mm至7mm。

在一个优选的实施方案中，所述涂层的厚度可以为4mm至6mm。

在一个更优选的实施方案中，所述涂层的厚度可以为5±0.5mm，例如为5mm。

本领域技术人员会知道，蒸发冷却涂层的性能取决于它们的大气水吸附能力(AWAC)。尽管在极低RH下测得的MOF-801的20％大气水吸附能力(AWAC)优于传统多孔材料(37-38)，但1g MOF-801在90％RH和25℃只能吸附0.38g大气水。因此，MOF-801远远不能满足大功率、长时间冷却的需求。而本发明的发明人创造性地将CaCl

本发明的水性复合材料和涂层的AWAC随温度升高而降低，在这种情况下，水性复合材料和涂层可以提高温度来实现吸附水的解吸，解吸过程带走热量，从而冷却目标物体。本发明的复合材料的涂层在低温下吸附大气水，并且吸附的大气水在高温下(例如在阳光下)解吸蒸发，由此实现蒸发冷却。因此，本发明的涂层经由三个过程吸附大气水。第一个过程是MOF-801的大气水吸附过程；在第二个过程中，这是一个化学反应过程，CaCl

本发明的水性复合材料和涂层兼具了MOF-801和CaCl

类似于“呼吸”的大气水吸附和解吸过程使基于CaCl

此外，本领域技术人员会知道，冷却涂层的自发吸附过程所产生的被动恢复能力是实际应用的另一个关键点，它决定了该冷却涂层能否连续自然地工作。本发明的CaCl

在下文的实施例3中给出了基于工作负载条件选择确保涂层稳定冷却性能的临界太阳辐射强度的相关实例，本领域技术人员可以基于实施例3的描述选择适配的工作负载条件和临界太阳辐射强度，以确保施用的涂层能够稳定且可持续地发挥其冷却性能。

作为一个示例，工作负载条件为：预吸附3小时，太阳辐射20分钟，关闭60分钟。在28％RH下，临界太阳辐射强度约为590W/m

在其他方面，本发明提供了一种用于蒸发冷却物体的方法，其包括使用第一方面所述的水性复合材料或第二方面所述的方法制备的水性复合材料。

在一个具体的实施方案中，所述水性复合材料用作涂层施用于所述物体的表面。施用涂层的方法可以是本领域技术人员熟知的方法，本发明对此并不特别限定。

在一个具体的实施方案中，所述涂层的厚度可以为3mm至7mm。

在一个优选的实施方案中，所述涂层的厚度可以为4mm至6mm。

在一个更优选的实施方案中，所述涂层的厚度可以为5±0.5mm，例如为5mm。

如前所述，本发明的水性复合材料和涂层的AWAC随温度升高而降低，在这种情况下，本发明的水性复合材料和涂层可以在低温下吸附大气水，并且吸附的大气水在高温下(例如在阳光下)解吸蒸发，解吸过程带走热量，由此实现蒸发冷却。因此，在又一个具体的实施方案中，所述物体被蒸发冷却是通过所述物体表面的复合材料的涂层在第一温度下吸附大气水并在第二温度下解吸所吸附的大气水实现的，其中所述第一温度低于所述第二温度。

本发明的基于CaCl

本发明的基于CaCl

实施例

如无特殊说明，其中采用的试验方法均为常规方法，并且如无特殊说明，下述实施例中所用的试验材料均为自常规化试剂商店购买所得。除非另有定义，本文所使用的所有的技术和科学术语与属于本发明的技术领域的技术人员通常理解的含义相同。

应注意，本发明的说明书中所使用的术语只是为了描述具体的实施例的目的，而并非旨在限制本发明。上文的发明内容部分以及下文的详细描述仅为具体阐释本发明之目的，无意于以任何方式对本发明进行限制。在不背离本发明的精神和主旨的情况下，本发明的范围由随附的权利要求书确定。

材料和方法

MOF-801的合成

为了合成MOF-801，将3.48g(30mmol)富马酸(例如，购自上海麦克林生化有限公司)和9.66g(30mmol)ZrOCl

CaCl

为了合成本发明的CaCl

复合材料的表征

MOF-801和CaCl

吸水能力测量

基于CaCl

实验室条件下的冷却性能测试

首先，将CaCl

连接有温度计的K型热电偶用于记录测试过程中经涂覆和未经涂覆的PV板的温度。此外，环境大气的温度和相对湿度使用距离PV约75厘米的湿度和温度传感器测量。获得的数据由基于LabVIEW 2019的自主开发代码记录。由InfRec R550 PRO捕获不同厚度样品的IR图像和“UST”图案。

对于户外测量，经涂覆和未经涂覆的PV板于9月在香港科技大学(HKUST,22.3364.N,114.2655.E)的一栋建筑物屋顶上使用自制仪器进行测量。14.5cm×17cm×7cm(长×宽×高)的测试仪框架由泡沫材料制成，并固定在天平上。实验从19:00开始，持续一整天。在测试过程中，风速、太阳辐射强度、环境温度和相对湿度由气象站记录，传感器位于样品附近。通过K型热电偶获得测试过程中的温度变化，并记录经涂覆的PV板的重量变化。另一个温度计和湿度计也用于监测环境温度和相对湿度的变化。数据由LabVIEW程序记录。

以下是说明实施本发明的程序的实施例。这些示例不应被解释为限制性的。除非另有说明，所有百分比均按重量计，所有溶剂混合物比例均按体积计。

实施例1：设计、合成和表征

尽管在极低RH下测得的20％MOF-801的大气水吸附能力(AWAC)优于传统多孔材料(37-38)，但1g MOF-801在90％RH和25℃只能吸附0.38g大气水。如上所述，蒸发冷却涂层的性能取决于它们的AWAC。因此，MOF-801远远不能满足大功率、长时间冷却的需求。因此，在MOF-801基质中复合了在宽RH范围内具有超高大气水吸附能力的CaCl

图2A示出基于CaCl

如上所述，CaCl

实施例2：CaCl

基于CaCl

图3A和3B示出了具有5mm涂层的样品在28％和70％RH下由太阳模拟器提供的1000W/m

进一步确定了太阳辐射的强度对CaCl

为了进一步了解涂层的冷却性能，通过红外(IR)相机捕获了具有/不具有冷却涂层的PV板的空间温度分布，如图4A所示。将所有样品先置于相对湿度为28％、温度为25℃的控制室中12小时以吸附大气水。然后将具有/不具有冷却涂层的PV板置于一个太阳辐射下30分钟。发现没有冷却涂层的PV板被迅速加热到约75℃。相比之下，由于本发明涂层的冷却效果，经涂覆的PV板的温度缓慢升高，并且厚度为5mm的冷却涂层在所有样品中实现了最好的冷却性能，这归功于其最高的大气水吸附能力，如图4A所示。如图4B所示，使用商业白色腻子粉和CaCl

现场监测不同太阳辐射下冷却试验中厚度为5mm的涂层的重量变化，以揭示冷却过程。如图4D的上图所示，在28％RH下吸附12小时后，吸附的水的蒸发率(由曲线的斜率表示)随时间降低，并且强烈依赖于太阳强度。较高的太阳强度会触发更快的水解吸，这对应于“失水”区域中较大的失水量。经测定，当太阳辐射强度为500、1000和1300W/m

图4E示出了从图3C和图3D计算的平均冷却功率图。结果表明，Pe与太阳强度和涂层厚度密切相关，当RH为28％时，厚度为5mm的涂层在一个太阳照射下的最高冷却功率约为136W/m

实施例3：基于CaCl

同时，冷却涂层的自发吸附过程所产生的被动恢复能力是实际应用的另一个关键点，它决定了该冷却涂层能否连续自然地工作。在此，具有厚度为5mm的涂层的PV板经受了500W/m

图5A-5C示出了当太阳辐射强度为500W/m

当RH为70％时，获得了类似的结果，如图5G-5I所示。工作负载(I)的最高冷却温度从4.88℃略微升高到5.19℃，工作负载(II)的最高冷却温度从7.79℃下降到6.92℃，工作负载(III)的最高冷却温度从9.43℃下降到6.55℃。

这些发现可以由循环期间吸附的大气水的重量变化来解释，如图5D-5F和图5J-5I所示。“太阳开启”和“太阳关闭”期间涂层的重量变化可以近似地视为线性。吸附速度α和解吸速度β分别定义为“太阳开启”和“太阳关闭”期间涂层重量变化的斜率。选择第三个循环的“太阳开启”区域和第二个循环的“太阳关闭”区域以线性拟合α和β。对于工作负载条件(I)，每个吸附循环结束点的涂层重量随着循环的增加而增加，如图5J中的黑点所示。结果发现，在每个解吸循环的开始点，本发明涂层中吸附的大气水增加，最高冷却温度由此增加。然后定义一个退化数D＝(t

实施例4：基于CaCl

为了进一步研究本发明的基于CaCl

2021年9月2日19:00，太阳落山后将具有/不具有冷却涂层的PV板暴露在空气中，测试持续一天，直到2021年9月3日19:00，结果如图6B所示。发生大气水吸附的夜间平均RH和温度分别约为88％和27℃，如图6C所示。白天，RH下降到66％左右，温度略微升高到30℃。在此期间，随着太阳辐射强度的增加，吸附的水开始蒸发。图6D示出了涂层从19:00到次日8:00左右吸附大气水(称为图6B中的加载区)，由于吸附过程中的放热现象，经涂覆的PV板的温度略高于未涂覆的PV板。当太阳辐射在8:00后开始增加时，由于涂层的冷却作用，经涂覆的PV板的温度低于未涂覆的样品。约11:00的太阳辐射强度约为900W/m

现场测试表明，该涂层可以在自然环境中冷却PV板4.5小时，最高冷却温度约为10℃。

本文提及或引用的所有专利、专利申请、临时申请和出版物在不与本说明书的明确教导相抵触的范围内通过引用整体(包括所有的图和表)并入。

应当理解，本文所描述的实施例和实施方案仅用于说明目的，并且各种修改或变化会据此由本领域技术人员提出，并且将被包含在本申请的精神和范围内以及所附权利要求的范围内。此外，本文公开的任何发明或其实施方案的任何要素或限定可以与本文公开的任何和/或所有其他要素或限定(单独或以任何组合)或任何其他发明或其实施方案组合，并且所有此类组合是包括在本发明的范围内，但不限于此。

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