一种陶瓷电容介质材料的设计方法及系统

技术领域

本发明涉及介电陶瓷材料研究技术领域，特别是涉及一种陶瓷电容介质材料的设计方法及系统。

背景技术

电容器也称为电容，是三大被动电子元器件之一，具有储存和释放电荷的能力，广泛运用在电路中的隔直通交、耦合、旁路、滤波等方面。

陶瓷电容器可分为单层陶瓷电容(SLCC)、多层陶瓷电容器(MLCC)和引线式多层陶瓷电容。MLCC中一般使用钛酸钡做电介质，而且电极是多层的，在等效电路上相当于一层一层并联连接，因此能够实现非常低的ESR，在实际应用中保证良好的平滑特性和瞬态响应特性。

随着宽禁带半导体材料迅猛发展，介电材料的工作温度已经延伸到300℃-500℃。无源器件MLCC的工作温度必须与之匹配才能更好地集成到电路中。除此之外，发动机在线监测、石油测井、电源模块也对高温电容器有广泛需求。然而目前主流的陶瓷电容器最高使用温度仅为125℃。因此，国内外都在寻找能应用于高温环境工作的陶瓷电容器材料。同时为了获得高性能的MLCC，直流偏压、频率等对电容的影响，以及绝缘电阻的衰减等都与电介质材料的组成、晶粒尺寸、晶界等密切相关。

MLCC的应用领域决定了其陶瓷介质必须具有高介电常数、良好的介温特性、高绝缘电阻率和低介电损耗等特点。为了发展大容量高温度稳定性的陶瓷电容器，研究者们致力于具有更高居里点和更好温度稳定性的铁电材料探索。目前研究最多的是钙钛矿材料Bi0.5Na0.5TiO3(BNT)，其具有更高的居里温度和弥散相变的特点，有利于高温陶瓷电容器应用。除此之外，K0.5Na0.5NbO3(KNN)钙钛矿也是目前研究较多的材料之一。

现有技术中，大多通过实验验证来寻找同时具有高介电常数及低容温系数的不同体系的复杂陶瓷，其过程复杂，时间周期过长。

发明内容

本发明实施例提供了一种陶瓷电容介质材料的设计方法及系统，解决了现有技术存在的单单通过实验验证寻找潜在的高性能陶瓷电容介质材料时，具有庞杂性的问题。

本发明提供一种陶瓷电容介质材料的设计方法，包括以下步骤：

通过高通量第一性原理计算方法对陶瓷电容材料组分与结构进行设计，得到高通量计算数据；

构建文献数据库和实验数据库，基于文献数据库和实验数据库，得到实验数据和文献数据；

对高通量计算数据、实验数据和文献数据进行特征提取，得到多个物理特征；

通过高通量计算数据、实验数据、文献数据以及多个物理特征对机器学习模型进行训练；

基于训练后的机器学习模型对待预测的陶瓷电容进行预测，得到陶瓷电容介质材料。

优选的，所述高通量计算数据包括化学式、能量以及介电常数，所述实验数据和文献数据均包括化学式以及介电常数。

优选的，通过高通量第一性原理计算方法对陶瓷电容材料组分与结构进行设计，得到高通量计算数据，包括以下步骤：

获取多种基元和ABO

将多种基元和ABO

使用VASP软件对多种结构文件进行结构优化与自洽计算，得到能量和介电常数矩阵。

优选的，构建文献数据库，包括以下步骤：

获取不同种类的材料数据，包括材料学相关的科研论文、专利、质量标准与体系、研究报告以及技术文档；

将不同种类的材料数据通过文本抽取、数据挖掘以及构建知识图谱，获取材料数据，得到文献数据库。

优选的，构建实验数据库，包括以下步骤：

对实验制备过程中材料组分、制备工艺参数、材料成形工艺数据进行采集；

对实验表征数据中力学与物理性能、微观组织与界面状态数据进行采集。

优选的，对高通量计算数据、实验数据和文献数据进行特征提取之前，需进行预处理，所述预处理包括数据无量纲化处理以及缺失值处理。

优选的，所述对高通量计算数据、实验数据和文献数据进行特征提取，包括：

准备包含材料特征信息的.csv特征文件；

准备需要提取特征的化学式文本文件，所述化学式文本文件中只包含一列化学式字符；

基于所述.csv特征文件和化学式文本文件，利用AF-原子级特征提取软件，得到out.csv文件。

优选的，所述out.csv文件包含原子对应的周期表序号、原子质量、原子对应单质的熔点、原子的共价键半径、原子的电负性、原子s,p,d,f轨道的价电子数和/或原子单质所处的空间群编号。

优选的，所述机器学习模型包括随机森林模型、支持向量机以及神经网络。

一种陶瓷电容介质材料的设计系统，包括：

高通量计算数据模块，用于通过高通量第一性原理计算方法对陶瓷电容材料组分与结构进行设计，得到高通量计算数据；

数据库构建模块，用于构建文献数据库和实验数据库，基于文献数据库和实验数据库，得到实验数据和文献数据；

特征提取模块，用于对高通量计算数据、实验数据和文献数据进行特征提取，得到多个物理特征；

模型训练模块，用于通过高通量计算数据、实验数据、文献数据以及多个物理特征对机器学习模型进行训练；

介电陶瓷设计模块，用于基于训练后的机器学习模型对待预测的陶瓷电容进行预测，得到陶瓷电容介质材料。

与现有技术相比，本发明的有益效果是：

本发明提供一种陶瓷电容介质材料的设计方法及系统，通过构建文献数据库和实验数据库，对高通量计算数据、实验数据和文献数据进行特征提取，得到多个物理特征。通过高通量计算数据、实验数据、文献数据以及多个物理特征对机器学习模型进行训练，基于训练后的机器学习模型对待预测的陶瓷电容进行预测，得到陶瓷电容介质材料。本发明借助机器学习手段，寻找潜在的高性能陶瓷电容介质材料，从而克服单单通过实验验证的庞杂性，指导实现高品质多层陶瓷电容器介质材料的设计。

附图说明

为了更清楚地说明本发明实施例或现有技术中的技术方案，下面将对实施例或现有技术描述中所需要使用的附图作简单地介绍，显而易见地，下面描述中的附图仅仅是本发明的一些实施例，对于本领域普通技术人员来讲，在不付出创造性劳动的前提下，还可以根据这些附图获得其他的附图。

图1为本发明的一种陶瓷电容介质材料的设计方法流程图；

图2为本发明的高通量第一性原理计算路线图；

图3为本实施例的制备工艺与表征数据之间的聚类图；

图4为本实施例的半哈斯勒的结构示意图；

图5为本发明的一种陶瓷电容介质材料的设计系统。

具体实施方式

下面将结合本发明实施例中的附图，对本发明实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述，显然，所描述的实施例仅仅是本发明一部分实施例，而不是全部的实施例。基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例，都属于本发明保护的范围。

参照图1，本发明提供了一种陶瓷电容介质材料的设计方法，包括以下步骤：

第一步：通过高通量第一性原理计算方法对陶瓷电容材料组分与结构进行设计，得到高通量计算数据。

采用第一性原理高通量计算方法，以高性能陶瓷电容介质需求为导向，设计陶瓷电容材料组分与结构。包含成分对复杂钙钛矿体系的晶体结构、电子结构、静态介电常数等物理性能的定量化影响规律。具体包括以下步骤：

S1：使用VASP软件包对若干类纯相ABO

在本实施例中，若干类纯相ABO

具体地，使用ViennaAbinitioSimulationPackage(VASP)软件包对五类纯相ABO

本实施例主要关注以下五类钙钛矿体系：BaTiO

S2：根据优化后的晶格常数，基于AKAI-KKR程序的Green函数、蒙特卡洛和相干势近似方法生成不同比例和组分(1-x)(BT)

S3：使用高通量计算方法对生成的结构文件POSCAR进行计算，得到能量和介电常数矩阵。根据能量判断结构是否合理稳定。通过介电常数矩阵表征介电性。

使用高通量计算程序脚本对生成的结构文件POSCAR进行计算。在一些实施例中，高通量计算程序脚本使用的势函数基于Moruzzi–Janak–Williams(MJW)泛函，其为一种用于与自旋轨道耦合(SOC)的相关交换势函数，可以通过从头计算电子结构计算得出总能量。计算介电常数的相关参数设置包括LEPSILON＝‘T’,NSW＝1,IBRION＝8,能量的收敛阈值EDIFF＝1E-6。使用正则表达式匹配到对应参数所在的行，再使用新的数值替换。

第二步：构建文献数据库和实验数据库，基于文献数据库和实验数据库，得到实验数据和文献数据。

构建文献数据库，材料文献数据包含材料学相关的科研论文、专利、质量标准与体系、研究报告以及技术文档等，其中包括了大量的材料领域的显性及隐性知识。采集办法是将不同格式(PDF、WORD、HTML等)的文献数据，通过文本抽取，借助材料领域词典和自然语言理解中的词法分析和句法分析等文本数据挖掘技术，从海量的材料文献数据中获取材料数据。使用不同数据文件格式到文本的快速转换、中英文分词、词法和句法分析，以及借助材料学字典和知识图谱技术，获取文献数据。

构建实验数据库，包括以下步骤：

对实验制备过程中材料组分、制备工艺参数、材料成形工艺数据进行采集；

对实验表征数据中力学与物理性能、微观组织与界面状态数据进行采集。

实验数据涉及制备、表征等诸多环节，采集需要与具体的设备相关联，将数据从终端设备经过抽取、转换并整理后，进行实验数据入库。

通过计算数据库对材料组分-工艺-结构-性能定性与定量内禀关系进行挖掘，根据挖掘结果选取适合钙钛矿材料特征提取、关键特征筛选、数据挖掘和分析的算法。

材料组分-工艺-结构-性能定性与定量内禀关系挖掘包括：其一，直接获取专家知识的方法，由材料专家定义本领域核心知识，作为专家知识库指导材料知识半监督学习的挖掘过程。其二，基于数据分析的方法，利用各种数据挖掘与机器学习方法，在专家知识的指导下对各种材料数据进行分析以获取相应的材料学知识。其三，基于知识图谱推理的方法，通过知识隐含关系的分析以获取潜在知识。

比较多元统计分析、聚类分析、关联分析、模式识别、人工神经网络、支持向量机、模糊系统等不同算法，选取适合钙钛矿材料特征提取、关键特征筛选、数据挖掘和分析的算法。基于知识图谱推理方法发掘材料数据内禀关系，并形成有效支撑基于大数据挖掘的新材料设计和性能优化技术。

材料知识图谱包含材料领域的显性及隐性知识，由材料实体概念、实体属性及其关系构成，能够为材料设计、制备工艺优化及其性能提升提供知识支持。材料基因工程专用数据库包含了多种异构知识源。文献数据是材料学知识图谱构建的显性知识来源，可以用于抽取材料领域实体及其关系。实验数据和计算数据是材料学知识构建的基础，可以用于抽取材料实体的属性及其关系。

新材料实验验证与电容器研制包括：

基于材料基因组方法的筛选结果，通过工艺优化调控电介质材料的晶粒尺寸、微观形貌，优化材料在高温段的温度稳定性，制备出工作温度≥125℃时具有高介电常数、低介电损耗以及良好温度稳定性的高温陶瓷电容器材料。

机器学习数据挖掘与融合技术包括：

实验与文献数据主要采集制备过程中材料组分、制备工艺参数、材料成形工艺等数据，采集表征数据中的力学与物理性能、微观组织与界面状态等数据。

为了挖掘材料文献数据中蕴含的丰富领域知识，验证机器学习数据挖掘与融合的技术。通过人工获得50篇左右领域相关的文献数据，整理成文献数据库，并进行相关的机器学习和数据挖掘，通过无监督的机器学习模式可以发现相关制备工艺与物理性质数据之间的近邻关系。参考图3的制备工艺与表征数据之间的聚类图，层次聚类仅从数据出发，在不需要任何超参数输入的情况下，自动计算工艺与物理性质数据之间的距离，并形成类之间的层次关系。

第三步：对高通量计算数据、实验数据和文献数据进行特征提取，得到多个物理特征。包括：

准备包含材料特征信息的.csv特征文件。

准备需要提取特征的化学式文本文件，化学式文本文件中只包含一列化学式字符。

基于.csv特征文件和化学式文本文件，利用AF-原子级特征提取软件，得到out.csv文件。

out.csv文件包含原子对应的周期表序号，原子质量，原子对应单质的熔点，原子的共价键半径，原子的电负性，原子s,p,d,f轨道的价电子数和/或原子单质所处的空间群编号，每一物理属性分别包括三种特征维度，max表示最大特征标度，min表示最小特征标度，mean表示属性的算数平均值，reduce表示属性的约化值，计算方法如同约化质量，其定义为

以半哈斯勒的化学式数据为例，对特征提取的步骤进行举例说明：

步骤S1：准备半哈斯勒的化学式数据，半哈斯勒是化学式为A:B:C＝1:1:1的一类材料。

步骤S1.1：其特征在于该晶胞的结构示意图如图4。

步骤S1.2：将Fillfeature.csv(.csv特征文件)、data.csv(.csv文件中只包含一列化学式字符)、AF-原子级特征提取软件(.exe可执行软件)放置同一文件夹中。

步骤S2：运行AFS.exe软件，按照控制台提示进入需要的模块。

步骤S3：输入模块3后输入1、1、1，三个数字之间使用一个空格进行连接，即可提取出ABC化学式的半哈斯勒特征文件，即out.csv文件，参考表1的使用模块3时的“out.csv”文件示例。

表1模块3时的“out.csv”文件示例

步骤S3.1：上述ABC化学式，其特征在于分别代表XYZ三个位点，可以是掺杂系统组成的，参考表2的特征空间构成成分，以半哈斯勒结构为例。

步骤S3.2：上述ABC化学式，其特征在于上述ABC化学式需要满足A的化学计量比和为1.如Cr0.8Sb0.2MnSb0.55Sn0.45，同时满A:B:C＝1:1:1,即Cr0.8Sb0.2对应于A，Mn对应于B，Sb0.55Sn0.45对应于C。

表2特征空间构成成分

对已搜集的数据进行探索性分析发现，文献数据并不能很好满足数据同空间分布的要求，主要由于文献数据来自不同课题组及不同组分进行的表征数据，存在较大的差异性。同时发现，陶瓷组分单一导致数据的可扩展性较差。针对数据集清洗和异常值检测难度大的实际问题，在无法获取更多高质量数据的情况下，需要对数据集进行合理的降噪处理。

第四步：通过高通量计算数据、实验数据、文献数据以及多个物理特征对机器学习模型进行训练。

机器学习模型包括随机森林、支持向量机以及神经网络。将陶瓷化学式、特征提取部分获得的特征(表示物理属性的原子级别的性质：电负性、半径等)、介电损耗、介电常数、居里温度、烧结温度、某个频率对应的介电常数、介电损耗、电阻等目标属性(对应于图3，从左到右依次是：介电损耗、相对介电常数、特定温度下的相对介电常数，特定测量频率下的介电常数、烧结时间、烧结温度、居里温度、最大的介电常数)输入至机器学习模型。输出的目标属性之间的关系、以及训练好的模型本身，以及独立预测集预测的目标属性。具体的可以输入一个材料的居里温度，预测到其介电常数、电阻等。

第五步：基于训练后的机器学习模型对待预测的陶瓷电容进行预测，得到陶瓷电容介质材料。

参照图5，基于以上构思，本发明还公开一种陶瓷电容介质材料的设计系统，包括高通量计算数据模块、数据库构建模块、特征提取模块、模型训练模块以及介电陶瓷设计模块。

高通量计算数据模块用于通过高通量第一性原理计算方法对陶瓷电容材料组分与结构进行设计，得到高通量计算数据。

数据库构建模块用于构建文献数据库和实验数据库，基于文献数据和实验数据，得到实验数据和文献数据。

特征提取模块用于对高通量计算数据、实验数据和文献数据进行特征提取，得到多个物理特征。

模型训练模块用于通过高通量计算数据、实验数据、文献数据以及多个物理特征对机器学习模型进行训练。

介电陶瓷设计模块用于基于训练后的机器学习模型对待预测的陶瓷电容进行预测，得到陶瓷电容介质材料。

基于上述方法，通过构建计算数据库，借助机器学习手段，结合实验和文献数据库，探索材料组分-工艺-结构-性能定性与定量内禀关系，寻找潜在的高性能陶瓷电容介质材料，从而克服单单通过实验验证的庞杂性，指导实现高品质多层陶瓷电容器介质瓷料的设计与制备。

本申请的方案的创新点：

1、由于高性能材料包含材料设计、制备、成形加工、性能表征等诸多环节，每一个环节都包含大量的影响因素，传统的研究方法对材料性能提升非常困难，本申请开展的“数据驱动方法”是一次有益尝试。同时，所形成的相关理论与技术可推广到其他类似材料的研究中，具有较好示范与外溢效应。

2、基于具有自主知识产权的材料信息学平台，提供适合材料数据的机器学习模型，用于材料定性和定量建模；采用模糊集与机器学习相结合的数据挖掘方法，可有效抑制材料数据在有限样本下学习时产生的过拟合；采用数据驱动的机器学习和知识驱动的推理技术，双重实现材料“组分-工艺-结构-性能”内禀关系发现，对材料性能进行预测及优化；在材料本体论的基础上实现材料科学的知识表达体系，并利用这一体系来研究对机器学习结果的知识管理，以及数据与知识之间的传递与反馈。为材料科学的知识表达提供语义描述，在此基础上实现的材料知识图谱作为材料“组分-工艺-结构-性能”间的内禀关系及其材料实验与计算数据统一的知识表达形式。

3、基于材料基因组专用数据库平台，通过机器学习实现对材料“组分-结构-性能”的相互预测能力。采用模糊集与机器学习方法相结合，充分发挥模糊系统易于融合材料学领域知识和专家经验，给出的模糊决策规则可解释性更强，并且可以给出决策规则的可信度，是材料逆向工程中的有力工具。因此，不仅可以支持材料从“组分-工艺-结构-性能”的正向分析，也可以支持从“性能-结构-组分-工艺”的逆向工程，为面向性能需求驱动的新材料设计提供理论与技术支持。

尽管已描述了本发明的优选实施例，但本领域内的技术人员一旦得知了基本创造性概念，则可对这些实施例作出另外的变更和修改。所以，所附权利要求意欲解释为包括优选实施例以及落入本发明范围的所有变更和修改。

显然，本领域的技术人员可以对本发明进行各种改动和变型而不脱离本发明的精神和范围。这样，倘若本发明的这些修改和变型属于本发明权利要求及其等同技术的范围之内，则本发明也意图包含这些改动和变型在内。