筒形半导体制程用高纯多晶硅锭的制备方法及制备装置

技术领域

本发明涉及半导体制程用高纯多晶硅锭制备领域，更具体地，涉及筒形半导体制程用高纯多晶硅锭的制备方法及制备装置。

背景技术

当前大尺寸的半导体技术用硅环主要用多晶硅方锭加工制取，由于硅环的外形与多晶硅方锭存在差异，实际的生产中需要将方锭的四个角部和中心部分硅料去除，导致在加工中硅材料浪费较多，生产成本高。另外，由于现有铸锭工艺存在固有的缺点，即硅锭边缘与中心由于距离加热器距离差异大，在水平方向存在温度梯度，导致长晶界面水平方向速率不一致，又由于杂质的分凝而出现固态晶体内杂质不均匀，影响品质。

发明内容

为解决上述背景技术中提出的技术问题，本申请提出了一种筒形半导体制程用高纯多晶硅锭的制备方法及制备装置。

本发明第一方面的技术方案提供了一种筒形半导体制程用高纯多晶硅锭的制备方法，包括：

将制备筒形多晶硅锭所需的多晶硅原料装入到双层圆坩埚的内外层结构之间，将装有多晶硅原料的双层圆坩埚放入铸锭炉；

对所述铸锭炉抽真空直至所述铸锭炉内的压力低于第一预设压力；

加热熔化：通过所述铸锭炉加热所述双层圆坩埚内的多晶硅原料，直到所述双层圆坩埚内的多晶硅原料全部变为熔融液体；

降温凝固：使所述双层圆坩埚内的熔融液体从双层圆坩埚底部开始向上凝固，直至所述双层圆坩埚内的熔融液体全部凝固；

退火冷却：对凝固后的固体进行退火冷却，得到筒形多晶硅锭。

在上述技术方案中，优选地，所述加热熔化的步骤具体包括：

打开所述铸锭炉的加热器加热，在所述铸锭炉内的温度位于第一预设温度范围内时向所述双层圆坩埚内通入氩气，在所述铸锭炉内的压力达到第二预设压力范围后，将所述铸锭炉内的压力维持在所述第二预设压力范围内；

通过所述铸锭炉的加热器继续加热，在所述铸锭炉内的温度达到第二预设温度范围后保持所述铸锭炉内的温度恒定，直到所述双层圆坩埚内的多晶硅原料全部变为熔融液体。

在上述技术方案中，优选地，所述降温凝固的步骤具体包括：降低所述铸锭炉的加热器的加热功率，使所述铸锭炉内的温度下降，在所述铸锭炉内的温度下降至第三预设温度范围后打开所述铸锭炉的保温笼散热，同时控制所述双层圆坩埚内的温度沿垂直于所述双层圆坩埚底部向上的方向逐渐上升形成温度梯度，以使所述双层圆坩埚内的熔融液体从双层圆坩埚底部开始向上凝固，直至所述双层圆坩埚内的熔融液体全部凝固。

在上述技术方案中，优选地，所述退火冷却的步骤具体包括：

在所述铸锭炉内的温度下降至第四预设温度范围时，关闭所述保温笼开始退火，同时控制所述铸锭炉的加热器的加热功率，使退火结束时所述铸锭炉内的温度下降至第五预设温度范围；

关闭所述铸锭炉的加热器，按预设速率打开所述铸锭炉的保温笼开始冷却，直至所述铸锭炉内的温度下降至第六预设温度范围时结束冷却。

在上述多个技术方案中，优选地，所述第一预设压力小于等于0.001mbar；所述第一预设温度范围为1125℃-1225℃，所述第二预设压力范围为550mbar-650mbar，所述第二预设温度范围为1500℃-1600℃，所述第三预设温度范围为1370℃-1470℃，所述第四预设温度范围为1250℃-1350℃，所述第五预设温度范围为1050℃-1150℃，所述第六预设温度范围为300℃-400℃。

在上述技术方案中，优选地，筒形半导体制程用高纯多晶硅锭的制备方法还包括：在所述双层圆坩埚内装入多晶硅原料的步骤之前，在所述双层圆坩埚的内外层结构及底壁围成的腔体内壁上设置脱膜层。

优选地，所述脱膜层为氮化硅层，所述氮化硅层通过喷涂或刷涂的方式涂覆在所述双层圆坩埚的内外层结构及底壁围成的腔体内壁上。

进一步地，所述双层圆坩埚由石英制成。

在上述任一技术方案中，优选地，所述双层圆坩埚的内层结构为空心结构或实心结构，所述双层圆坩埚的内层结构为空心结构时，所述筒形半导体制程用高纯多晶硅锭的制备方法还包括：

在所述双层圆坩埚内装入多晶硅原料的步骤之前，在所述双层圆坩埚的内层结构内放置加固内层，加固内层可为等静压石墨内衬或者其他石英材料制成的内衬。

在上述技术方案中，优选地，在将装有多晶硅原料的双层圆坩埚放入铸锭炉的步骤之前还包括：在所述双层圆坩埚的外侧壁上沿周向方向安装一圈可拆卸的护板。

优选地，所述护板为等静压石墨护板。

本发明第二方面的技术方案提供了一种筒形半导体制程用高纯多晶硅锭的制备装置，包括：

铸锭炉；

双层圆坩埚，所述双层圆坩埚包括间隔设置的内外层结构，用于制备筒形多晶硅锭所需的多晶硅原料能够装入到所述双层圆坩埚的内外层结构之间，其中，所述双层圆坩埚能够放置于所述铸锭炉内，并由所述铸锭炉加热。

优选地，所述双层圆坩埚由石英制成。

在上述技术方案中，优选地，在所述双层圆坩埚的内外层结构及底壁围成的腔体内壁上设置有脱膜层。所述脱膜层优选为氮化硅层。

在上述任一技术方案中，优选地，所述双层圆坩埚的外侧壁上沿周向方向安装有一圈可拆卸的护板，该护板优选为等静压石墨护板。

在上述任一技术方案中，优选地，所述双层圆坩埚的内层结构为空心结构或实心结构，所述双层圆坩埚的内层结构为空心结构时，所述双层圆坩埚的内层结构内放置有加固内衬，该加固内衬用于防止双层圆坩埚的内层结构软化坍塌。优选地，所述加固内衬为等静压石墨内衬。

优选地，所述加固内衬为石墨棒或石墨筒。

根据本发明提出的筒形半导体制程用高纯多晶硅锭的制备方法及制备装置，由于采用了圆形双层坩埚来制备半导体制程用多晶硅锭，因此，在多晶硅锭生产出来后，多晶硅锭就是筒形的，而不是方形的，这样就使得需要加工的硅环的外形与硅锭的形状一致，这样在利用生产出来的硅锭加工成硅环时，便减少了将方形硅锭的四个角部和中心部分硅料去除的步骤，这就简化了环状多晶硅的加工步骤，提高了加工效率，缩短了环状多晶硅的生产周期。同时，在生产相同尺寸的环状多晶硅时，筒形多晶硅锭投料量相比方形多晶硅锭投料量可以降低56％，同时，在投料量减少后，也就相应地降低了多晶硅原料的熔融时间以及能耗，这样降低了多晶硅锭的成本，提高了多晶硅锭的加工效率。此外，本申请生产出来的筒形多晶硅锭，硅锭边缘与中心距离加热器的距离差异较小，因此，在熔融的多晶硅原料的凝固过程中，不易在水平方向形成温度梯度，这样就使得长晶界面水平方向的速率比较一致，从而确保了筒形多晶硅锭的品质。

应当理解，发明内容部分中所描述的内容并非旨在限定本发明的实施例的关键或重要特征，亦非用于限制本发明的范围。本发明的其它特征将通过以下的描述变得容易理解。

附图说明

结合附图并参考以下详细说明，本发明各实施例的上述和其他特征、优点及方面将变得更加明显。在附图中，相同或相似的附图标记表示相同或相似的元素，其中：

图1示出了本发明第一个实施例提供的筒形半导体制程用高纯多晶硅锭的制备方法的流程示意图；

图2示出了本发明第二个实施例提供的筒形半导体制程用高纯多晶硅锭的制备方法的流程示意图；

图3示出了本发明的实施例提供的双层圆坩埚的内层结构为空心结构的结构示意图；

图4示出了本发明的实施例提供的双层圆坩埚的内层结构为实心结构的结构示意图；

图5示出了本发明的实施例提供的双层圆坩埚在使用状态时的结构状态示意图；

图6示出了本发明的一优选实施例中的筒形半导体制程用高纯多晶硅锭的制备方法的流程示意图。

其中，图3至图5中的附图标记与部件名称之间的对应关系为：

1双层圆坩埚，12外层结构，14内层结构，16脱膜层，2加固内衬，3护板，4多晶硅原料。

具体实施方式

为使本发明实施例的目的、技术方案和优点更加清楚，下面将结合本发明实施例中的附图，对本发明实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述，显然，所描述的实施例是本发明一部分实施例，而不是全部的实施例。基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有作出创造性劳动前提下所获得的全部其他实施例，都属于本发明保护的范围。

下面参照图1至图6来描述本发明的实施例提供的筒形半导体制程用高纯多晶硅锭的制备方法及制备装置。

如图1所示，本发明的实施例1提供了一种筒形半导体制程用高纯多晶硅锭的制备方法，该方法包括以下步骤：

S102，将制备筒形多晶硅锭所需的多晶硅原料装入到双层圆坩埚的内外层结构之间，将装有多晶硅原料的双层圆坩埚放入铸锭炉；

S104，对铸锭炉抽真空直至铸锭炉内的压力低于第一预设压力；

S106，通过铸锭炉加热双层圆坩埚内的多晶硅原料，直到双层圆坩埚内的多晶硅原料全部变为熔融液体；

S108，使双层圆坩埚内的熔融液体从双层圆坩埚底部开始向上凝固，直至双层圆坩埚内的熔融液体全部凝固；

S110：对凝固后的固体进行退火冷却，得到筒形多晶硅锭。

根据本发明提出的筒形半导体制程用高纯多晶硅锭的制备方法，可提前确定好双层圆坩埚的结构，这里要求双层圆坩埚包括间隔设置的内外双层结构，即双层圆坩埚包括沿径向方向间隔设置的内层结构和外层结构，使用时，可将制备筒形多晶硅锭所需的多晶硅原料装入到双层圆坩埚的内层结构和外层结构之间。该制备方法由于采用了圆形双层坩埚来制备多晶硅锭，因此，在多晶硅锭生产出来后，多晶硅锭就是筒形的，而不是方形的，这样就使得需要加工的硅环的外形与硅锭的形状一致，这样在利用生产出来的硅锭加工成硅环时，便减少了将方形硅锭的四个角部和中心部分硅料去除的步骤，这就简化了环状多晶硅的加工步骤，提高了加工效率，缩短了环状多晶硅的生产周期。同时，在生产相同尺寸的环状多晶硅时，筒形多晶硅锭投料量相比方形多晶硅锭投料量可以降低，基本可以降低56％。比如，生产加工外径600mm，内径400mm，高度300mm的硅环时，现有的方锭生产需要硅料251kg，而生产筒形多晶硅锭时只需要110kg。同时，在投料量减少后，也就相应地降低了多晶硅原料的熔融时间以及能耗，这样降低了多晶硅锭的成本，提高了多晶硅锭的加工效率。此外，本申请生产出来的筒形多晶硅锭，硅锭边缘与中心距离加热器的距离差异较小，因此，在熔融的多晶硅原料的凝固过程中，不易在水平方向形成温度梯度，这样就使得长晶界面水平方向的速率比较一致，从而确保了筒形多晶硅锭的品质。

其中，双层圆坩埚的内外层结构沿内外方向间隔设置。

其中，筒形半导体制程用高纯多晶硅锭的制备方法还包括：通过石英制备双层圆坩埚，双层圆坩埚包括间隔设置的内外层结构，其中，双层圆坩埚可采用注凝工艺或注浆工艺进行制备。其中，通过注浆的方式可制备内层结构为空心的双层圆坩埚，制备时外形尺寸可根据现有坩埚尺寸合理设置，同时，因需要拔模，故外径结构的底部单边至少保留一定距离的拔模斜度。而通过注凝工艺可制备内层结构为实心结构的双层圆坩埚，为拔模需要，内外层结构需要一定的拔模设计。

当然，双层圆坩埚也可先铸锭，然后用车床掏料成型，此外，双层圆坩埚也可先采用注凝工艺制备成型，然后利用车床进行尺寸和形状的修改。

如图2所示，本发明的实施例2提供了一种筒形半导体制程用高纯多晶硅锭的制备方法，包括以下步骤：

S202，选择石英制备的双层圆坩埚，双层圆坩埚包括内外间隔设置的内外层结构，双层圆坩埚的内层结构为空心结构；

S204，在双层圆坩埚的内外层结构及底壁围成的腔体内壁上喷涂或刷涂一层氮化硅层，以用作脱膜层；

S206，在双层圆坩埚的内层结构内放置等静压石墨内衬；

S208，在双层圆坩埚的外侧壁上沿周向方向安装一圈可拆卸的等静压石墨护板；

S210，将制备筒形多晶硅锭所需的多晶硅原料装入到双层圆坩埚的内外层结构之间，将装有多晶硅原料的双层圆坩埚放入铸锭炉；

S212，对铸锭炉抽真空直至铸锭炉内的压力低于第一预设压力；第一预设压力大致为0.001mbar；

S214，通过铸锭炉加热双层圆坩埚内的多晶硅原料，直到双层圆坩埚内的多晶硅原料全部变为熔融液体；

S216，使双层圆坩埚内的熔融液体从双层圆坩埚底部开始向上凝固，直至双层圆坩埚内的熔融液体全部凝固；

S218，对凝固后的固体进行退火冷却，得到筒形多晶硅锭。

在该实施例中，双层圆坩埚可通过注浆工艺提前制备出来。通过在双层圆坩埚的内外层结构及底壁围成的腔体内壁上设置氮化硅层，可利用氮化硅层进行脱膜，这样更方便将结晶凝固的硅锭与坩埚分开。同时，氮化硅层也起到了隔离坩埚与硅料的作用，避免了加热过程中，坩埚与硅料直接接触，从而避免了因坩埚而导致硅锭的杂质增多。而通过等静压石墨内衬可避免空心的内层结构在使用时坍塌，起到了对内层结构支撑加固的作用。而等静压石墨护板能够对双层圆坩埚的外层结构进行加固，提高双层圆坩埚的整体强度。

在上述两个实施例中，优选地，加热熔化步骤S106或S214具体包括：

打开铸锭炉的加热器加热，在铸锭炉内的温度位于第一预设温度范围内时向双层圆坩埚内通入氩气(也可以是其他惰性气体)，在铸锭炉内的压力达到第二预设压力范围后，将铸锭炉内的压力维持在第二预设压力范围内；

通过铸锭炉的加热器继续加热，在铸锭炉内的温度达到第二预设温度范围后保持铸锭炉内的温度恒定，直到双层圆坩埚内的多晶硅原料全部变为熔融液体。

在上述技术方案中，优选地，降温凝固步骤S108或S216具体包括：降低铸锭炉的加热器的加热功率，使铸锭炉内的温度下降，在铸锭炉内的温度下降至第三预设温度范围后打开铸锭炉的保温笼散热，同时控制双层圆坩埚内的温度沿垂直于双层圆坩埚底部向上的方向逐渐上升形成温度梯度，以使双层圆坩埚内的熔融液体从双层圆坩埚底部开始向上凝固，直至双层圆坩埚内的熔融液体全部凝固。

在上述技术方案中，优选地，退火冷却步骤S110或S216具体包括：

在铸锭炉内的温度下降至第四预设温度范围时，关闭保温笼开始退火，同时控制铸锭炉的加热器的加热功率，使退火结束时铸锭炉内的温度下降至第五预设温度范围；

关闭铸锭炉的加热器，按预设速率打开铸锭炉的保温笼开始冷却，直至铸锭炉内的温度下降至第六预设温度范围时结束冷却。

进一步优选地，第一预设压力小于等于0.001mbar；第一预设温度范围为1125℃-1225℃，第二预设压力范围为550mbar-650mbar，第二预设温度范围为1500℃-1600℃，第三预设温度范围为1370℃-1470℃，第四预设温度范围为1250℃-1350℃，第五预设温度范围为1050℃-1150℃，第六预设温度范围为300℃-400℃。

本发明的实施例3提供了一种筒形半导体制程用高纯多晶硅锭的制备方法，其与实施例2的区别在于，双层圆坩埚的内层结构为实心结构，同时缺少了实施例2中的在双层圆坩埚的内层结构内放置等静压石墨内衬的步骤。其余步骤与实施例2一样，在此不再赘述。

本发明第二方面的技术方案提供了一种筒形半导体制程用高纯多晶硅锭的制备装置，包括铸锭炉(图中未示出)和双层圆坩埚1，如图3和图4所示，双层圆坩埚1包括内外间隔设置的双层结构，双层结构具体包括外层结构12和内层结构14，如图5所示，用于制备筒形多晶硅锭所需的多晶硅原料4能够装入到双层圆坩埚1的外层结构12和内层结构14之间，其中，双层圆坩埚1能够放置于铸锭炉内，并由铸锭炉加热。

根据本发明的提出的筒形半导体制程用高纯多晶硅锭的制备装置，包括双层圆坩埚1和铸锭炉，而双层圆坩埚1的设置使得多晶硅锭生产出来后，多晶硅锭就是筒形的，而不是方形的。这样就使得需要加工的硅环的外形与硅锭的形状一致，这样在利用生产出来的硅锭加工成硅环时，便减少了将方形硅锭的四个角部和中心部分硅料去除的步骤，这就简化了环状多晶硅的加工步骤，提高了加工效率，缩短了环状多晶硅的生产周期。而在生产相同尺寸的环状多晶硅时，筒形多晶硅锭的投料量相比方形多晶硅锭的投料量可以大幅度降低，基本可以降低56％。比如，生产加工外径600mm，内径400mm，高度300mm的硅环时，现有的方锭生产需要硅料251kg，而生产筒形多晶硅锭时只需要110kg。同时，在投料量减少后，也就相应地降低了多晶硅原料4的熔融时间以及能耗，这样降低了多晶硅锭的成本，提高了多晶硅锭的加工效率。此外，本申请生产出来的筒形多晶硅锭，硅锭边缘与中心距离加热器的距离差异较小，因此，在熔融的多晶硅原料4的凝固过程中，不易在水平方向形成温度梯度，这样就使得长晶界面水平方向的速率比较一致，从而确保了筒形多晶硅锭的品质。同时，在采用筒形多晶硅锭制备环状多晶硅时，减少了将方形硅锭的四个角部和中心部分硅料去除的步骤，这样就减少了环状多晶硅的加工步骤，提高了加工效率，缩短了环状多晶硅的生产周期。

优选地，双层圆坩埚1由石英制成。

在上述技术方案中，优选地，如图3所示，双层圆坩埚1的内外层结构及底壁围成的腔体内壁上设置有脱膜层16，通过脱膜层16更便于制备好的筒形多晶硅锭与坩埚相互脱离，同时，通过该设置也可降低坩埚对筒形多晶硅锭的影响，减少了制备出的筒形多晶硅锭内的杂质。脱膜层16优选为氮化硅层。具体而言，脱膜层16可设置在外层结构12的内壁上和内层结构14的外壁上，以及外层结构12和内层结构14之间的内底壁上。

在上述任一技术方案中，优选地，如图5所示，双层圆坩埚1的外侧壁上沿周向方向安装有一圈可拆卸的护板3，该护板3优选为等静压石墨护板。通过该护板3可对双层圆坩埚1的外侧壁进行加固，提高双层圆坩埚1的强度，避免双层圆坩埚1在工作过程中坍塌损坏。优选地，护板3由多个护板单元拼接形成。进一步地，护板3由4块护板单元拼接形成，且4块护板单元拼接后其内部形成一个能够与双层圆坩埚1的外侧壁相适配的圆筒形腔。

在上述任一技术方案中，优选地，如图3至图5所示，双层圆坩埚1的内层结构14为空心结构，双层圆坩埚1的内层结构14内放置有加固内衬2，该加固内衬2用于防止双层圆坩埚1的内层结构14软化坍塌。优选地，加固内衬2为等静压石墨内衬。

在另一实施例中，如图4所示，双层圆坩埚1的内层结构14为实心结构。

优选地，加固内衬2为石墨棒或石墨筒。

其中，加固内衬2、护板3与双层圆坩埚1可组装成模块化结构，在出厂时就组装成整体，当然，在其他实施例中，加固内衬2、护板3与双层圆坩埚1也可为相互独立的零件，使用时进行现场组装。

下面结合一个具体实施例来进一步描述本申请提供的筒形半导体制程用高纯多晶硅锭的制备方法，该方法用于制备外径600mm，内径400mm，高度300mm的硅环用多晶硅锭，如图6所示，该制备方法包括以下步骤：

S602，准备双层圆坩埚，其中，准备的双层圆坩埚包括内外间隔设置的内层结构和外层结构，且双层圆坩埚的内层结构为空心结构；

S604，在双层圆坩埚的内外层结构及底壁围成的腔体内壁上刷涂一层氮化硅层，以用作脱膜层；

S606，在双层圆坩埚的内层结构内放置等静压石墨内衬；静压石墨内衬可为石墨棒或石墨筒；

S608，在双层圆坩埚的外侧壁上沿周向方向安装一圈可拆卸的等静压石墨护板；

S610，将110kg左右的多晶硅原料装入到准备好的双层圆坩埚的内层结构和外层结构之间，将装有多晶硅原料的双层圆坩埚放入铸锭炉；

S612，对铸锭炉抽真空直至铸锭炉内的压力低于0.001mbar；

S614，打开铸锭炉的加热器加热，在铸锭炉内的温度升温至1175℃时向双层圆坩埚内通入氩气，在铸锭炉内的压力升至600mbar时，控制进气和抽气速率，保持铸锭炉内压力恒定；

S616，通过铸锭炉的加热器继续加热，在铸锭炉内的温度升温至1550℃时，保持恒温化料，直到双层圆坩埚内的多晶硅原料全部变为熔融液体；

S618，降低铸锭炉的加热器的加热功率，使铸锭炉内的温度下降，在铸锭炉内的温度下降至1420℃时打开铸锭炉的保温笼散热，使双层圆坩埚内的温度沿垂直于双层圆坩埚底部向上的方向逐渐上升形成温度梯度，以使双层圆坩埚内的熔融液体从双层圆坩埚底部开始向上凝固，直至双层圆坩埚内的熔融液体全部凝固；

S620，在铸锭炉内的温度下降至1300℃时，关闭保温笼开始退火，然后缓慢降低加热器功率，使退火结束后温度达到1100℃左右；

S622，关闭铸锭炉的加热器，按一定速率打开保温笼冷却，至350℃冷却结束，取出环状多晶硅锭。

在制备好环状多晶硅锭后，可经过机械加工得到需要规格的硅环。

根据本申请提供的筒形半导体制程用高纯多晶硅锭的制备方法，与现有技术相比具有以下优点：1.生产相同尺寸的硅环，投料量降低了56％。2.投料量减少后降低了硅料熔融时间以及能耗。3.双层圆形坩埚设计使长晶界面水平温度梯度缩小，提升了长晶品质。

以上仅为本申请的优选实施例而已，并不用于限制本申请，对于本领域的技术人员来说，本申请可以有各种更改和变化。凡在本申请的精神和原则之内，所作的任何修改、等同替换、改进等，均应包含在本申请的保护范围之内。