用于制备Ra-223的分离系统及其分离方法、应用和制备方法

技术领域

本发明涉及放射性同位素制备技术领域，具体涉及用于制备Ra-223的分离系统及其分离方法、应用和制备方法。

背景技术

反应堆辐照产生的

萃取法使用CCD与溶于四氯化碳的聚乙二醇将镭从盐酸或硝酸溶液萃取，然后使用TBP加硝酸进行反萃，镭的回收率大于95％，

现有的柱色层法由于分离柱采用的填料问题，导致需要操作步骤多，不适于扩大或自动化；如采用使用f区特性硅胶锕系树脂，具有P，P’-二辛基甲烷双磷酸功能基团；或如阴离子交换树脂阳离子交换树脂联用，使用硝酸与甲醇的混合体系，达到

发明内容

本发明的目的在于提供用于制备Ra-223的分离系统及其分离方法，不仅能够实现分离提取

此外，本发明还提供上述分离系统的应用及Ra-223的制备方法。

本发明通过下述技术方案实现：

用于制备Ra-223的分离系统，包括第一分离柱和第二分离柱；

所述第一分离柱的填料为含酸性磷类萃取剂的分离材料，用于将

所述第二分离柱的填料为另一种含酸性磷类萃取剂，用于将第一分离柱的洗脱液中的

所述第一分离柱和第二分离柱的淋洗液均为盐酸。

本发明所述的含酸性磷类萃取剂的分离材料包括P507固相萃取剂和P507萃淋树脂；另一种含酸性磷类萃取剂包括P204固相萃取剂和P204萃淋树脂，即第二分离柱和第一分离柱采用了不同的含酸性磷类萃取剂。

其中，P507萃淋树脂和P204萃淋树脂为市售现有物质；507固相萃取剂和P204固相萃取剂均为自制的固相萃取剂，优选自制的固相萃取剂，其具有机械性能强、耐辐照性能好的优点，能够更好的适用于核放射性物质分离。

自制的P204固相萃取剂的制备方法，包括以下步骤：

S1、对二(2-乙基己基)磷酸酯进行酰氯化处理，获得酰氯化的二(2-乙基己基)磷酸酯；

将二(2-乙基己基)磷酸酯与氯化亚砜和吡啶混合，然后加入有机溶剂中加热回流，获得酰氯化的二(2-乙基己基)磷酸酯；

S2、将无机材料采用硅烷偶联剂进行接枝，获得接枝偶联剂的无机材料，所述无机材料为表面带有羟基的无机材料；

S3、将步骤S1获得的酰氯化的二(2-乙基己基)磷酸酯接枝在步骤S2获得的接枝偶联剂的无机材料上，获得固相萃取剂。

自制的P507固相萃取剂的制备方法，包括以下步骤：

S1、对2-乙基己基磷酸单2-乙基己基酯进行酰氯化处理，获得酰氯化的2-乙基己基磷酸单2-乙基己基酯；

将2-乙基己基磷酸单2-乙基己基酯与金属钠混合后加入机溶剂中加热回流，得到皂化的2-乙基己基磷酸单2-乙基己基酯，然后加入SOCl

S2、将无机材料采用硅烷偶联剂进行接枝，获得接枝偶联剂的无机材料，所述无机材料为表面带有羟基的无机材料；

S3、将步骤S1获得的2-乙基己基磷酸单2-乙基己基酯接枝在步骤S2获得的接枝偶联剂的无机材料上，获得固相萃取剂。

其中，硅烷偶联剂包括3-氨丙基三乙氧基硅烷；无机材料包括二氧化硅、二氧化锆、氧化铝或二氧化钛。

本发明所述分离系统和现有的柱色层法相比，采用了含酸性磷类萃取剂，在两个分离柱中分别填充P507固相萃取剂、P204固相萃取剂，不仅能够实现分离提取

进一步地，第一分离柱和第二分离柱的冲洗液均医用盐酸，浓度为0.01-6mol/L。

基于上述分离系统的分离方法，包括以下步骤：

S1、分别将含酸性磷类萃取剂和另一种含酸性磷类萃取剂装填在第一分离柱和第二分离柱内；

S2、所述第一分离柱和第二分离柱均依次用注射用水、无机酸行预处理冲洗；

S3、将靶料溶解液转入第一分离柱，使靶料溶解液与含酸性磷类萃取剂接触，接触时间不低于0.1h，加入盐酸淋洗第一分离柱，

S4、将步骤S3获得的洗脱液转入第二分离柱，使靶料溶解液与一种含酸性磷类萃取剂接触，接触时间不低于0.1h，加入盐酸淋洗第二分离柱，洗脱液含有Ra-226和

可以按周期得到具体是指：

根据Ac-227装量的不同，此处淋洗时间可以是1天/次，也可以是1周/次，或n天/次，均可以获得Ra-223，只是获得的量在平衡前不一样。

进一步地，步骤S2中，注射用水和无机酸的流速均为0.01mL/min～5mL/min。

进一步地，步骤S2中，无机酸包括硝酸、盐酸或医用盐酸。

进一步地，步骤S3和步骤S4中，盐酸的浓度均为0.01mol/L～6mol/L。

分离系统的应用，包括用于反应堆辐照制备

分离系统在实现Ac、Th和Ra相互分离中的应用，可根据第一分离柱和第二分离柱中分离材料的使用顺序及使用条件实现Ac、Th和Ra相互分离。

一种Ra-223的制备方法，包括以下步骤：

步骤一、利用镭盐制备靶件并对靶件进行辐照处理获得辐照后的

步骤二、辐照后的

步骤三、采用权利要求3-7任一项所述分离方法对步骤二获得的靶料溶解液进行分离处理，依次完成

进一步地，步骤一的过程为：

将镭盐装入石英管并熔封，石英管装入靶件并焊封，辐照孔道热中子注量率＞1×10

进一步地，步骤二中采用的无机酸包括硝酸、盐酸或医用盐酸。

进一步地，步骤二中采用的无机酸为盐酸或医用盐酸，盐酸浓度0.01-2mol/L。

进一步地，步骤一中的镭盐至少包括硫酸镭(

本发明与现有技术相比，具有如下的优点和有益效果：

1、本发明的分离系统及其分离方法，不仅能够实现分离

2、采用本发明的制备方法进行溶解、分离和制备等操作对辐照后的

附图说明

此处所说明的附图用来提供对本发明实施例的进一步理解，构成本申请的一部分，并不构成对本发明实施例的限定。在附图中：

图1为本发明

图2为本发明堆照

图3为实施例1中制备的P204固相萃取剂的SEM图；

图4为实施例1中制备的P507固相萃取剂的SEM图。

附图中标记及对应的零部件名称：

1-第一分离柱；2-第二分离柱。

具体实施方式

为使本发明的目的、技术方案和优点更加清楚明白，下面结合实施例和附图，对本发明作进一步的详细说明，本发明的示意性实施方式及其说明仅用于解释本发明，并不作为对本发明的限定。

实施例1：

如图2所示，用于制备Ra-223的分离系统，包括第一分离柱1和第二分离柱2；

所述第一分离柱1的填料为含酸性磷类萃取剂的分离材料(如P507固相萃取剂)，用于将

所述第二分离柱2的填料为含另一种酸性磷类萃取剂的分离材料(如P204固相萃取剂)，用于将第一分离柱1的洗脱液中的

所述第一分离柱1和第二分离柱2的淋洗液均为盐酸。

作为优选的，第一分离柱1和第二分离柱2的冲洗液均医用盐酸，浓度为0.01-6mol/L。

基于本实施例所述分离系统的分离方法，包括以下步骤：

S1、分别将P507固相萃取剂和P204固相萃取剂装填在第一分离柱1和第二分离柱2内。

S2、所述第一分离柱1和第二分离柱2均依次用注射用水、无机酸进行预处理冲洗；

具体地：无机酸包括硝酸、盐酸或医用盐酸，优选为盐酸或医用盐酸，进一步优选为医用盐酸，盐酸浓度为0.01-6mol/L。

预处理冲洗时，注射用水和无机酸的流速均为0.01mL/min～5mL/min。

S3、将靶料溶解液转入第一分离柱1，待靶料溶解液与507固相萃取剂接触不低于0.1h后，加入盐酸淋洗第一分离柱1，

S4、将步骤S3获得的洗脱液转入第二分离柱2，待靶料溶解液与P204固相萃取剂接触不低于0.1h后，加入盐酸淋洗第二分离柱2，洗脱液含有Ra-226和

在本实施例中，P507固相萃取剂和P204固相萃取剂可以采用自制相萃取剂，也可以采用市售的P507萃淋树脂和P204萃淋树脂。

其中，自制的P204固相萃取剂的制备方法，包括以下步骤：

S1、取10mL的P204(市售)(9.26mmol)，5.5mL的SOCl

S2、取5g活化后的二氧化硅(200～300目)，加入5mL乙醇，20mL甲苯和15mL3-氨丙基三乙氧基硅烷，在氮气保护下加热回流24h。反应结束后，过滤，依次用20mL水和无水乙醇交替洗涤各3次，在90℃下烘干；

S3、取5g接枝偶联剂的SiO

自制的P507固相萃取剂的制备方法，包括以下步骤：

S1、取9.5mL的P507(市售)(9.26mmol)，0.32g的金属钠(4.63mmol)，加入50mL甲苯中加热回流4h，加入5.5mL的SOCl

S2、取5g活化后的二氧化硅(200～300目)，加入20mL甲苯和10mL3-氨丙基三乙氧基硅烷，在氮气保护下加热回流12h。反应结束后，过滤，依次用20mL水和无水乙醇交替洗涤各3次，在50℃下烘干；

S3、取5g接枝偶联剂的SiO

实施例2：

如实施例1所述分离系统的应用，包括用于反应堆辐照制备

实施例3：

如实施例1所述分离系统根据分离材料1和2的使用顺序及使用条件，在实现Ac、Th和Ra相互分离中的应用。

实施例4：

一种Ra-223的制备方法，包括以下步骤：

步骤一、利用镭盐制备靶件并对靶件进行辐照处理获得辐照后的

将镭盐装入石英管并熔封，石英管装入靶件并焊封，辐照孔道热中子注量率＞1×10

镭盐至少包括硫酸镭(

步骤二、辐照后的

骤二中采用的无机酸包括硝酸、盐酸或医用盐酸，优选为盐酸或医用盐酸，盐酸浓度0.01-2mol/L。

步骤三、采用实施例1-实施例3所述分离方法对步骤二获得的靶料溶解液进行分离处理，依次完成

基于实施例4的一个具体案例一为：

称取1.8mg硝酸镭(

取100μL靶料溶解液装入第一分离柱1，0.05mol/L医用盐酸淋洗淋洗液中仅含有

称取2g分离材料2(P204固相萃取剂)，装入第二分离柱2中，依次使用20mL灭菌注射用水，20mL的0.05mol/L的医用盐酸进行预处理，冲洗分离柱进行预处理。

将含有

将案例一中的分离柱放置1周后，0.05mol/L医用盐酸淋洗，第二分离柱2中仅

因此，实施例4所述制备方法能够实现

以上所述的具体实施方式，对本发明的目的、技术方案和有益效果进行了进一步详细说明，所应理解的是，以上所述仅为本发明的具体实施方式而已，并不用于限定本发明的保护范围，凡在本发明的精神和原则之内，所做的任何修改、等同替换、改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。