一种测定半导体纳米晶单电荷自旋弛豫寿命的方法

技术领域

本发明涉及一种结合光学手段在半导体纳米晶-有机分子杂化体 系进行单电荷自旋寿命准确测量的方法。

背景技术

近年来，量子科技不仅成为国际热门的研究方向，而且也成为国 际中大国科技战略布局的一个重要领域。半导体电子自旋有望应用在 量子计算方面，在量子科技的发展中有着举足轻重的地位。自旋电子 学是一种利用电子的自旋属性来处理和传递信息的技术。其中，电子 自旋的注入、自旋的传输和弛豫、电子自旋的读取为电子自旋器件的 三个关键步骤。理解和研究半导体的自旋弛豫微观机理，对于高性能 自旋器件的实现具有重要的意义。

半导体纳米晶具有量子限域效应，拥有类原子的分离能级，这将 会减弱和声子的一些相互作用。被预测其相对于体相材料，可能具有 相对较长的电子自旋寿命。然而，研究人员发现，随着半导体材料尺 寸的减小，在比激子波尔半径还要小的半导体纳米晶中，电子空穴的 交换作用会被大大的增强。利用圆偏振光激发产生激子后，由于强烈 的电子空穴交换作用会使得电子空穴的自旋迅速弛豫，在几皮秒量级， 远短于自旋器件所需的自旋弛豫时间。因此，如何抑制半导体纳米晶 中电子-空穴的交换作用，实现电子或空穴的单电荷的自旋弛豫寿命 的测定成为一个难点。据文献报道，目前主要有两种方法。一种是光 化学掺杂，通过掺杂电子或者空穴，实现对单电荷自旋寿命的测定； 还有利用施加偏压的方法，实现电子和空穴在空间上的分离，从而解 离激子。

我们合成了稳定的单分散半导体钙钛矿CsPbBr

发明内容

本发明的目的在于，提供一种基于半导体纳米晶-有机分子体系 实现单电荷自旋弛豫寿命测定的方法，以解决半导体纳米晶材料中单 电荷自旋寿命测定难度问题。

所述的半导体纳米晶，可以是传统的II-VI族或者III-V族半导体 纳米晶(CdSe,InP等)；也可以是钙钛矿纳米晶，全无机钙钛矿纳米 晶(CsPbX

所述的有机分子可为能与钙钛矿发生超快电荷转移的电子或空穴受 体。

所述的半导体-有机分子体系采用本领域公知的方法制备得到。 优选半导体纳米晶为CsPbBr

为了验证上述半导体纳米晶-有机分子体系是否能实现空穴自旋 寿命的准确测量，本发明采用的验证技术方案为：

半导体纳米晶主要作为吸光材料产生激子，有机分子作为电子受 体，利用圆偏振瞬态吸收光谱(TA)技术进行测试。利用圆偏振光激 发半导体纳米晶，产生激子，并且在空穴自旋没有完全翻转之前，用 电子受体快速的将电子转移走，实现激子解离，产生长寿命的电荷分 离态。在此基础上，可测定半导体纳米晶空穴自旋弛豫的寿命。

附图说明

图1.(a)瞬态吸收光谱测试中圆偏振方向相同的泵浦-探测激光 下测得QD-AQ体系的瞬态吸收光谱；(b)圆偏振方向相反的泵浦- 探测激光下测得QD-AQ体系的瞬态吸收光谱。(c)QD-AQ体系空穴 自旋弛豫动力学。

具体实施方式

本发明通过实施例和附图做进一步的说明。

实施例：

一种半导体纳米晶单电荷自旋弛豫寿命测定的方法，其制备方法 包括以下步骤：

0.1μmol QD(第一激子吸收峰在470nm，1mm比色皿中光程 0.5OD)的己烷溶液(1.5mL)与约2mg的AQ分子混合放置于超声 机中超声10分钟，紧接着用0.25μm孔径的聚四氟乙烯滤膜过滤， 获得QD-AQ溶液，其稳态吸收光谱如图1a所示，由于AQ分子在己 烷溶液中不溶，因此可以确定AQ分子通过配位键接到QD上。 我们制备获得的QD-AQ体系是否能实现单电荷的自旋测定，需利用 光学检测手段予以验证。

将QD-AQ正己烷分散液(400μL)置于1mm的比色皿中放在瞬 态吸收光谱仪的样品架上，用圆偏振激发光和圆偏振探测光(400nm 至800nm的宽光谱)进行瞬态吸收光谱的测试，圆偏振激发光能量 与带边激子相等，这里选取473nm的圆偏振激发光。测试过程中固定探测光的圆偏振方向，改变激发光的圆偏振方向，如图1a、1b所 示的测试结果分别为激发光与探测光的圆偏振方向相同和相反时的 瞬态吸收光谱。图中可见当测试过程中激发光和探测光的圆偏振组合 相同(σ

本发明是一种基于半导体纳米晶-有机分子电荷分离体系实现单 电荷自旋弛豫寿命测定的方法，半导体纳米材料被光激发产生电子- 空穴对分别填充在导带和价带上，以有机分子作为电荷受体实现快速 的电子转移。然后利用圆偏振瞬态吸收光谱仪测试空穴自旋弛豫光谱 和动力学，进而获得半导体纳米材料中单电荷自旋弛豫寿命。该方法 实现了激子的解耦合，为单电荷的自旋寿命的测定提供给一种新思路。

所述的实验方案操作简单。优选方案为：CsPbBr

综上所述，我们发明的基于半导体纳米晶-有机分子电荷分离体 系可以有效地解离激子，实现单电荷自旋弛豫寿命测定。该发明为半 导体纳米晶单电荷自旋寿命的精确测量提供了新思路。