一种超快扫描电子显微镜系统及其应用方法

技术领域

本发明涉及超快扫描电子显微镜的技术领域，特别涉及基于泵浦探测原理的超快扫描电子显微镜的技术领域。

背景技术

为了进一步提高光电功能器件在服役中的性能，需要深入研究和理解低维光电材料中载流子的动力学过程，而这些低维光电材料载流子的动力学过程通常发生在纳米空间尺度以及皮秒至飞秒时间尺度，对探测手段的时间和空间分辨率提出了双重要求。因此，迫切需要发展超高时间和空间分辨的载流子动力学探测技术，从而有利于直观理解低维、非均匀新型光电功能材料在微纳尺度的结构、界面、缺陷等处的载流子动力学过程。

现有技术中对于光电材料中电荷载流子的产生、分离、传输、复合等动力学过程的测量主要是基于纯光学泵浦—探测原理的瞬态光谱技术，例如瞬态吸收谱、反射谱、谐波谱等。但受激光衍射波长极限的限制，大多只能汇聚微米量级的光斑大小，导致通常测得的都是材料较大范围内的平均动力学信息，难以得到局部精细结构的载流子动力学信息，如纳米尺度的半导体异质结、缺陷、量子阱、有机或无机钙钛矿晶粒界面以及金属纳米超结构等。此外，由于可见光波段范围内的激光在光电材料中具有较大的穿透深度，往往难以分析其表面载流子动力学的贡献。因此迫切需要更合适的探测方法在高时空分辨尺度下研究材料表面激发态载流子的动力学过程。

扫描电子显微镜(简称扫描电镜，SEM)，主要是利用精细聚焦的高能电子束扫描样品表面，通过二次电子探测器(ETD)收集入射高能电子轰击样品表面时激发出的二次电子(能量范围为0-50eV)，能够几乎无破坏性地在纳米空间尺度得到样品表面清晰的三维微观形貌的放大图像。此外，扫描电镜中高能电子束作用于样品表面激发出的二次电子信号通常产生于距离样品表面小于10nm深度范围内，且对样品表面电荷态的分布十分敏感，因此能够在高空间分辨尺度有效反映其表面态信息。但是常规扫描二次电子成像只能给出样品表面态的静态信息，无法在超快时间尺度得到材料表面载流子的动力学信息。

发明内容

针对现有技术中的缺陷，本发明的目的是提供一种超快电子显微镜系统及其应用方法，可在超高时空分辨尺度下实时探测光电功能材料表面光生载流子的产生、漂移、扩散、复合等超快动力学过程。

本发明首先提供了如下的技术方案：

一种超快扫描电子显微镜系统，其包括：扫描电镜，将第一近红外飞秒激光转换为定向聚焦的紫外飞秒激光，并通过所述紫外飞秒激光对所述扫描电镜的电子枪阴极进行激发产生探测用光电子脉冲的探测激光系统，将第二近红外飞秒激光转换为波长可调的定向聚焦的泵浦用飞秒激光脉冲的泵浦激光系统，对所述探测用光电子脉冲及所述泵浦用飞秒激光脉冲达到待测样品表面的光程差进行调节的光学延迟线，对经所述泵浦用飞秒激光脉冲激发后再经所述探测用光电子脉冲扫描产生的瞬态二次电子信号进行探测的二次电子探测系统。

根据本发明的一些优选实施方式，所述超快扫描电子显微镜系统包括：飞秒光学系统、扫描电镜系统，其中，所述飞秒光学系统包括产生近红外飞秒激光的飞秒激光器、对近红外飞秒激光进行分束处理的分束器、对不同分束激光进行倍频处理的倍频系统、根据一分束后的激光得到激发电子枪阴极的所述探测用光电子脉冲的探测激光系统、根据另一分束后的激光得到聚焦的所述泵浦用飞秒激光脉冲的泵浦激光系统和对所述泵浦用飞秒激光脉冲及探测用光电子脉冲进行光程差调节的光学延迟线；所述扫描电镜系统包括扫描电镜、电子枪、对激发电子枪获得的所述探测用光电子脉冲进行偏转和/或聚焦处理的电子光学与扫描偏转系统、样品仓、向样品仓提供真空环境的电气控制真空系统、对样品表面在所述泵浦用飞秒激光脉冲激发后再经所述探测用光电子脉冲扫描产生的瞬态二次电子信号进行探测的二次电子探测器及数字扫描发生器和同步数据采集系统。

根据本发明的一些优选实施方式，所述超快扫描电子显微镜系统包括：发射近红外飞秒激光的激光器，将近红外飞秒激光分为相互垂直的第一分束激光和第二分束激光并对应形成第一空间光路和第二空间光路的近红外分束镜或分束器，其中，第一空间光路包括：获得混合红外飞秒激光的第二倍频器件及第三倍频器件，所述混合红外飞秒激光为第一分束激光经过倍频处理得到的包含未倍频近红外飞秒激光和不同波长倍频近红外飞秒激光混合的飞秒激光，通过所述混合红外飞秒激光获得激发激光外的其它波长的倍频飞秒激光及泵浦飞秒激光的第一二向色镜，对所述倍频飞秒激光进行收集的第一光线收集器，对所述泵浦飞秒激光进行偏振处理的偏振器件，对偏振处理后的激光进行扩束处理得到扩束后的紫外飞秒激光的扩束器件，对所述扩束后激光进行聚焦得到聚焦后的紫外飞秒激光的紫外聚焦透镜，该紫外飞秒激光经第一光学法兰窗口进入扫描电镜系统，并激发其中扫描电镜电子枪的光阴极灯丝尖端，激发所得光电子束自上至下依次经过拔出电极、第一光阑、第二光阑、第一电磁线圈、第三光阑、第二电磁线圈、第四光阑、偏转线圈、极靴后得到聚焦的探测光电子脉冲，该光电子脉冲射至位于样品仓内的样品台上的待测样品表面；第二空间光路包括：对第二分束激光进行倍频处理的第一倍频器件，位于第一分束激光光路上、第一倍频器件之后的、可获得未倍频的多余近红外飞秒激光及泵浦飞秒脉冲激光的第二二向色镜，和对所述多余近红外飞秒激光进行收集的第二光线收集器，对所述泵浦飞秒脉冲激光的方向进行回向调整以使调整后激光与所述泵浦飞秒脉冲激光传递方向平行相反的、设置于一维电动光学延迟线内的回射镜，所述调整后激光通过第二聚焦透镜聚焦后得到泵浦用飞秒激光脉冲，该泵浦用飞秒激光脉冲经第二光学法兰窗口进入样品仓内，并自与所述探测用光电子脉冲不同的方向射至样品台上的待测样品表面，所述样品仓内还还设置有二次电子探测器，所述二次电子探测器与数字扫描发生器及同步数据采集系统电连接。

根据本发明的一些优选实施方式，所述回射镜包括第一反射镜和第二反射镜。

根据本发明的一些优选实施方式，所述光学法兰窗口装有铅化玻璃；和/或，所述激光器选自高重频高功率飞秒激光器。

根据本发明的一些优选实施方式，所述近红外分束镜或分束器的分束比为1:1。

根据本发明的一些优选实施方式，所述倍频器件选自倍频器和/或非线性光学参量放大器。

根据本发明的一些优选实施方式，所述扩束器件选自扩束器和/或透镜组合，其扩束后得到的光斑直径为5-10mm。

根据本发明的一些优选实施方式，所述一维电动光学延迟线选自一维电动位移台。

根据本发明的一些优选实施方式，所述紫外聚焦透镜和/或所述第二聚焦透镜安装于三维电控位移台上。

根据本发明的一些优选实施方式，所述光阴极选自热场发射肖特基光阴极。

根据本发明的一些优选实施方式，所述光学法兰窗口及所述样品台的设置满足：其可使所述泵浦用飞秒激光以与竖直方向50-57°的夹角入射至样品表面并形成直径范围为50-100μm的光斑。

根据本发明的一些优选实施方式，所述二次电子探测器在其闪烁体前端感光表面镀有厚度为150-300nm的铝膜，和/或所述二次电子探测器在其光导管和光电倍增管之间加装有仅允许闪烁体的荧光波段通过的窄带滤光片。

根据本发明的一些优选实施方式，所述一维电动光学延迟线具有第一应用程序编程接口，所述扫描电镜具有第二应用程序编程接口，所述超快扫描电子显微镜系统还包括根据所述第一应用程序编程接口及第二应用程序编程接口对所述一维电动光学延迟线及所述扫描电镜进行操作管理的处理系统。

本发明进一步提供了上述任一超快扫描电子显微镜系统在表征材料微观结构上的应用。

根据本发明的一些优选实施方式，所述表征包括获得所述材料的二次电子图像。

根据本发明的一些优选实施方式，所述表征包括定量测量光电功能材料在飞秒激光作用下的载流子动力学过程。

根据本发明的一些优选实施方式，所述应用包括以下的同步数据采集过程：

在正式测试前，使用所述超快扫描电子显微镜系统对标样的表面载流子动力学曲线进行测定，以泵浦激光脉冲和探测电子脉冲同时到达样品表面激发区域的时刻作为超快扫描电镜系统的时间零点；

调节所述光学延迟线的移动位置，以实现对所述泵浦用飞秒激光脉冲和所述探测用光电子脉冲之间的光程差的调节；

设置所述扫描电镜的测试参数；

按设定的采集过程，在所述光学延迟线的不同移动位置下获得被测材料表面的扫描图像；

所述测试参数包括电子枪加热电流、电磁光阑孔径、电子束加速电压、图像放大倍率和衬度亮度、图像中单个像素点电子束停留时间、单行扫描次数、图像积分扫描的叠加张数中的一种或多种。

根据本发明的一些优选实施方式，所述采集过程通过以下方式中的一种或多种进行：

(1)顺序采集

沿所述光学延迟线的同一个方向上的每个采集位置连续采集相同张数的瞬态二次电子图像，每张图像的采集条件都相同；

在整个采集过程结束后，关闭所述泵浦用飞秒激光脉冲，采集与在单个延迟线位置处数量相同的光电子图像或在负时间方向远离时间零点的延迟线位置采集相同数量的瞬态二次电子图像作为背景信号；

(2)循环采集

保持相同的采集条件在每个延迟线位置处都只采集单张瞬态二次电子图像，沿一个位移方向采集直到延迟线走到终点位置，结束单程采集，随即关闭所述泵浦用飞秒激光脉冲，采集一张光电子图像作为背景信号；

以此刻所在的延迟线终点位置为新的采集起点开始反方向单程采集，延迟线上全部的采集位置固定不变，每返回一个采集位置同样只采集单张瞬态二次电子图像，直至返回到上一轮的起点位置，随即再次关闭所述泵浦用飞秒激光脉冲，采集一张光电子图像作为新的背景信号；

将以上一个来回的采集作为一个循环，进行多个循环的往复采集，并且在每个循环中的两个相反单程采集结束后各自额外采集一张光电子图像用于后续数据处理。

根据本发明的一些优选实施方式，所述数据采集包括数据取点，所述取点通过以下方式中的一种或多种进行：

(1)以所述光学延迟线上每个采集点对应的延迟时间为取点位置；

(2)以所述光学延迟线上的每一个采集点对应的实际延迟线位置为取点位置。

根据本发明的一些优选实施方式，所述应用包括以下的数据处理过程：

对所得若干二次电子图像进行图像叠加、相减、旋转、切片和像素值积分处理，并最终拟合得到相应的载流子动力学曲线；

其中，所述相减处理包括：将时间零点后采集的瞬态二次电子图像扣除在相同条件下远离时间零点前采集到的瞬态二次电子图像。

本发明基于泵浦探测原理，将扫描电子显微镜(SEM)与飞秒激光结合形成一种超快扫描电子显微镜(Scanning Ultrafast Electron Microscope,SUEM)系统，利用扫描电子束作用于样品表面时二次电子产率对样品表面电荷态的敏感特性，可在超高时空分辨尺度下实时探测光电功能材料表面光生载流子的产生、漂移、扩散、复合等超快动力学过程，同时实现飞秒激光超快时间分辨和扫描电镜超高空间分辨，从超高时空尺度获得样品表面的光生载流子动力学信息。

本发明的超快扫描电镜系统作为超高时空分辨载流子动力学探测系统，既保留了扫描电镜原有的纳米空间分辨率、研究对象空间尺寸跨度大(从纳米至厘米量级)、可获得样品表面及三维形貌信息、可集成多种探测器等优势，又结合了飞秒激光泵浦-探测技术所拥有的飞秒时间分辨率，在探测模式和性能上极大突破了传统超快光谱学技术等载流子动力学探测手段所得动力学信息单一、空间分辨率低等局限。此外，该系统也将在研究对象和研究领域与超快电子衍射、四维超快透射电镜、超快X射线衍射等超快物质结构动力学研究技术形成互补，可广泛应用于材料表面或界面高时空分辨的超快载流子动力学研究。

本发明的系统和应用方法极大突破了传统超快光谱探测技术在空间分辨率上的瓶颈，能够可视化光活性材料表面形貌、缺陷、钝化处理等对于整体光生载流子复合过程的影响，对于光电功能材料与器件、半导体光电芯片等方面的研究具有十分重要的应用价值。

附图说明

图1为本发明实施例的一种超快扫描电镜系统的整体框架示意图。

图2为本发明实施例的一种超快扫描电镜系统的整体装置示意图。

图3为本发明实施例所述飞秒光学系统中的探测激光系统示意图。

图4为本发明实施例所述泵浦激光系统示意图。

图5为本发明实施例所述泵浦飞秒激光辐照导电碳胶表面烧蚀出的光斑实物图。

图6为本发明实施例所述二次电子图像，其中，(a)为本发明实施例的铜质栅网的传统扫描二次电子图像(SEM image)、图(b)为超快模式下无泵浦激光辐照下光电子探测的二次电子图像(laser-on)、图(c)为既无探测激光作用光阴极也无泵浦激光激发样品表面时的二次电子图像(laser-off)；

图7为本发明实施例所述n掺GaAs(100)单晶的整个光生载流子的产生、扩散及复合动力学过程的超快扫描二次电子图像，其中(a)-(d)为在负延迟时间内获得的超快扫描二次电子图像，(e)为在时间零点附近获得的超快扫描二次电子图像附近最暗，(e)-(i)在正延迟时间内获得的超快扫描二次电子图像。

图8为根据图7处理得到的载流子动力学曲线。

具体实施方式

以下结合实施例和附图对本发明进行详细描述，但需要理解的是，所述实施例和附图仅用于对本发明进行示例性的描述，而并不能对本发明的保护范围构成任何限制。所有包含在本发明的发明宗旨范围内的合理的变换和组合均落入本发明的保护范围。

参照附图1，根据本发明的技术方案，一种具体的超快扫描电子显微镜系统包括：

飞秒光学系统、扫描电镜系统系统，其中，所述飞秒光学系统包括产生近红外飞秒激光的飞秒激光器、对近红外飞秒激光进行分束处理的分束器、对不同分束激光进行倍频处理的倍频系统、根据一分束后的激光得到激发电子枪阴极的探测用光电子脉冲的探测激光系统、根据另一分束后的激光得到聚焦的泵浦飞秒激光脉冲的泵浦激光系统和对泵浦飞秒激光脉冲及探测用光电子脉冲进行光程差调节的光学延迟线；所述扫描电镜系统包括扫描电镜、电子枪、对激发电子枪获得的探测用光电子脉冲进行偏转和/或聚焦处理的电子光学与扫描偏转系统、样品仓、向样品仓提供真空环境的电气控制真空系统、对样品表面在泵浦激光脉冲激发后再经探测用光电子脉冲扫描产生的瞬态二次电子信号进行探测的二次电子探测系统及数字扫描发生器和同步数据采集系统。

优选的，根据对泵浦激光光斑大小的实际需求所述飞秒光学系统还包括激光扩束器，所述倍频系统包括多个倍频器和/或非线性光学参量放大器。

根据上述系统，参照附图2～4，一种具体的超快扫描电子显微镜系统包括：发射近红外飞秒激光2的激光器1，将近红外飞秒激光2分为相互垂直的第一分束激光和第二分束激光并对应形成第一空间空路和第二空间光路的近红外分束镜或分束器3，其中，第一空间光路中包括：对第一分束激光进行倍频处理得到混合红外飞秒激光的第二倍频器23及第三倍频器24，该混合红外飞秒激光包含未倍频近红外飞秒激光和不同波长倍频近红外飞秒激光，通过混合红外飞秒激光25获得激发激光外的其它波长的倍频飞秒激光27及泵浦飞秒激光29的第一二向色镜26，对飞秒激光27进行收集的第一光线收集器(光线垃圾桶)28，将泵浦飞秒激光29经过两个光阑30,31进行准直后，再经过偏振处理的偏振器件(如半波片)32，对偏振处理后的激光进行扩束处理得到扩束后的紫外飞秒激光34的扩束器33，对扩束后激光34进行聚焦得到聚焦后的紫外飞秒激光38的紫外聚焦透镜36，该紫外聚焦透镜安装在一个三维精密电动位移台36上便于精细调控紫外飞秒激光38入射的角度和方向，该紫外飞秒激光38经第一光学法兰窗口(装有铅化玻璃)37进入扫描电镜系统，并激发其中扫描电镜电子枪40的光阴极灯丝尖端39，激发所得光电子束44自上至下依次经过拔出电极41、第一光阑42、第二光阑43、第一电磁线圈45、第三光阑46、第二电磁线圈47、第四光阑48、偏转线圈49、极靴50后得到聚焦的探测光电子脉冲51，该光电子脉冲射至位于样品仓内的样品台53上的待测样品52表面；第二空间光路中包括：对第二分束激光进行倍频处理的第一倍频器4，位于第一分束激光光路上、第一倍频器4之后的、可获得未倍频的多余近红外飞秒激光6及泵浦飞秒脉冲激光8的第二二向色镜5，和对多余近红外飞秒激光6进行收集的第二光线收集器(光线垃圾桶)7，对泵浦飞秒脉冲激光8的方向进行回向调整的、设置于一维电动光学延迟线(如一维电动高精度位移台)12内的反射镜13和反射镜14，对经反射镜14后得到的与泵浦飞秒脉冲激光8传递方向平行相反的激光进行传递方向再调整的第一反射镜(其可根据实际泵浦激光波长选用表面镀有不同种类增透膜的反射镜，如可见光波段的泵浦光可选择表面镀银膜反射镜，紫外波段泵浦光可选择表面镀铝膜反射镜)17和第二反射镜18，调整后得到的激光通过聚焦透镜19(其可根据实际泵浦激光波长选用表面镀有不同种类增透膜的光学透镜)聚焦后得到泵浦飞秒激光22，该聚焦透镜19安装在一个三维精密电动位移台20上便于精细调控泵浦飞秒激光22入射的角度和方向，该泵浦飞秒激光22可经第二光学法兰窗口21进入样品仓内，并以与聚焦探测光电子脉冲51不同的方向入射至样品台53上的待测样品52表面的同一区域。

以上系统中：

激光器1优选为高功率高重频飞秒激光器，如在一些具体实施例中，本发明采用中心波长为1030nm、重频范围为200kHz至25.2MHz、平均功率高达20W、激光脉宽优于300fs、单脉冲能量可达10μJ的高功率光纤飞秒激光器。

出射的近红外飞秒激光2经过分束镜或分束器3按一定分束比分为两束，在一些具体实施例中，分束比通常设置为1：1。

经分束后，一束飞秒激光依次经过倍频系统得到激发电子枪产生光电子的紫外飞秒激光。其中，为了获得高质量的脉冲光电子束，可以根据超快光阴极材料的不同使用不同波长的光电子激发波长和能量，如在一些具体实施例中，本发明的一束飞秒激光经四倍频后得到中心波长为258nm的紫外飞秒激光。

在一些具体实施例中，分束后的一束飞秒激光可经过二次倍频和四次或者三倍频后得到紫外飞秒激光，也可通过非线性光学参量放大器得到紫外飞秒激光。

产生的紫外飞秒激光进入扩束系统后可实现激光光斑的扩大，便于后续经透镜汇聚为更小的光斑作用于光阴极尖端。在一些具体实施例中，扩束后得到的光斑即束斑的直径约为5-10mm。在一些具体实施例中，所述扩束系统可使用扩束器或自主搭建的透镜组合。

扩束后的紫外飞秒激光优选入射至安装在高精度三维电控位移台上的紫外聚焦透镜中进行聚焦，通过电控位移台对紫外透镜的位置的精确调节，实现飞秒激光入射到光阴极尖端光斑的大小和位置的调节。在一些具体实施例中，该紫外聚焦透镜的焦距为30cm。

聚焦后的紫外飞秒激光用于激发光阴极产生光电子脉冲，在一些具体实施例中，激发方式可采用激光从阴极的侧面激发或从其底部向上正面激发两种方式。在一些具体实施例中，所述光阴极选自热场发射肖特基光阴极，其受激发的紫外飞秒激光单脉冲能量范围一般为3-6nJ。

经分束后的另一束红外激光经二倍频或非线性光学参量放大器(NOPA)之后作为泵浦激光激发样品表面产生载流子或结构动力学过程。在一些具体实施例中，经NOPA后的泵浦激光波长范围为258-900nm连续可调，脉宽范围为30-300fs连续可调。在一些具体实施例中，本发明选用517nm作为激发中心波长。在一些具体实施例中，可根据不同研究材料选取不同的泵浦激光波长。

倍频后的泵浦激光优选先经过一个高精密一维电控平移台(即一维光学时间延迟线)，以精密调节泵浦激光脉冲和探测电子脉冲到达样品待测位置的光程差，在一些具体实施例中所述高精密一维电控平移台，例如Thorlabs ODL600(/M)型号的位移台，包含但不限于此类位移台。

在调节光程差后，泵浦激光经扩束系统扩束后优选入射到一个安装在一个高精度三维电控位移台上的聚焦透镜中心，以精确调节泵浦飞秒激光作用于样品表面的位置和大小，在一些具体实施例中，本发明采用的透镜的焦距为25cm，包括但不限于此焦长。

经过聚焦透镜之后的泵浦激光通过扫描电镜样品仓上安装的带有铅化玻璃的法兰窗口，并以一定角度，如通常与竖直方向夹角范围为50-57°入射到样品表面激发其超快载流子动力学，入射光通常形成椭圆形光斑，直径50-100μm。

扫描电镜系统包括扫描电镜、超快电子枪、电子光学与扫描偏转系统、样品仓、电气控制真空系统、数字扫描发生器及同步数据采集系统、二次电子探测器信号探测系统。

其中，飞秒激光激发超快电子枪产生脉冲电子束，脉冲电子束被加速后经电子光学与扫描偏转系统聚焦和偏转后到达样品室中待测样品表面进行扫描，作用于被泵浦激光激发后的样品表面产生瞬态二次电子信号，再通过二次电子探测器对瞬态二次电子信号进行探测。

泵浦激光和探测电子脉冲到达样品表面的时间差可由一维精密位移台控制飞秒激光的光程来实现。

超快扫描二次电子成像的数据采集与存储过程通过数据采集控制程序按照设定的逻辑触发控制精密光学位移台、脉冲电子束扫描系统和二次电子探测器自动完成。在一些具体实施例中，本发明采用的扫描电镜为FEI Quanta S SEM，实际方案中不限于此型号。在一些具体实施例中，本发明采用基于肖特基热场发射的电子枪，实际方案中不限于此类型。

进一步的，上述扫描电镜系统中：

在最优的飞秒激光照射条件下，为得到最佳的超快二次电子成像质量，优选脉冲电子束具有较好的空间相干性，单个电子脉冲内的电子数和脉冲宽度达标响应要求，即获得高品质的飞秒超快脉冲电子束，具体的，其可通过选择合适的超快电子源的光阴极材料，通常为金属或半导体，如场发射电子枪的光阴极选择单晶钨针尖阴极、ZrOx/W(100)阴极(该阴极材料功函数是2.8eV，前端发射面直径为0.2-0.5μm，具有较低的功函数和较好的电子发射方向及电子相干性)等，热发射电子枪的光阴极选择钨阴极、氧化钇铱(Y

在一种优选实施例中，本发明采用具有高相干性的肖特基热场发射电子枪，其光阴极为ZrO/W(100)光阴极，材料功函数为2.8eV，前端发射面直径为0.2～0.5μm，具有较低的功函数和较好的电子发射方向及电子相干性。

相对于普通场发射通过灯丝加热电流(通常为2.0-2.5A之间)使灯丝加热到1800K左右，同时调节电子枪的拔出电压和抑制电压改变灯丝尖端电场使其产生场发射连续热电子，本发明优选实现超快光电子发射，即先设置灯丝的加热电流、拔出电压和抑制电压等参数使其恰好不发射场发射连续热电子，随后将紫外飞秒脉冲激光聚焦于光阴极灯丝尖端，从而基于爱因斯坦光电效应激励尖端发射超快脉冲光电子，需将几十微米的紫外激光聚焦光斑精确地照射在直径为几百纳米量级的光阴极灯丝尖端，使其高效稳定地发射光电子脉冲。

在一种优选实施例中，本发明在肖特基场发射电子枪正对阴极灯丝的位置安装有1英寸铅化玻璃的光学法兰窗口，通过安装在光学法兰窗口附近的高稳定性三维精密电控位移台控制紫外透镜的位置，将紫外飞秒激光从侧面精准聚焦于灯丝尖端，并结合调试肖特基场发射电子枪灯丝的加热电流(Filament current，简称Ifil)、拔出电压(Extractvoltage，简称Vext)、抑制电压(Suppress voltage，简称Vsup)和一级汇聚偏转电压(C1lens)，以及系统的对中、聚焦、像散及紫外飞秒激光的波长、脉冲能量和脉宽等系列参数，获得高品质的飞秒超快脉冲电子束，用于探测样品表面载流子的超快动力学过程。

相对于传统扫描电镜中的标准二次电子探测器(Everhart-Thornley detector，简称ETD)主要是利用一定发射波长范围(通常为350-450nm)的闪烁体和光电倍增管将接收到的二次电子信号进行电光-光电转换实现二次电子信号的探测，本发明进行基于泵浦-探测原理的超快扫描二次电子成像，需要使用特定波长的泵浦激光激发样品表面，因该泵浦激光易受到样品表面的反射/散射以及在样品腔壁上的多次反射/散射的影响产生杂散光，部分杂散光进入到二次电子探测器激发其前端闪烁体或直接透过闪烁体到达后端的光电倍增管产生较强的背景信号，使噪声大于脉冲光电子产生的二次电子信号，影响超快扫描二次电子成像的质量和信噪比。针对于此，本发明进一步提供了一种优选的二次电子探测器。

该二次电子探测器采用电子束蒸镀或热蒸镀方法在闪烁体前端感光表面镀有一层一定厚度的铝膜，以阻挡杂散泵浦激光，如更进一步的具体实施例中，该铝膜厚度为150-300nm。

该优选实施例中，由于铝的原子质量相对较小，二次电子极易穿透该厚度的铝膜激发铝膜后面的闪烁体，不会影响二次电子信号的探测。

和/或，该二次电子探测器在其光导管和光电倍增管之间加装有具有特定透射波段的窄带滤光片，以阻挡可能的噪音信号。其透射波段满足只透射闪烁体的荧光，并阻挡可能泄漏的泵浦激光。

为尽可能增强采集图像的信噪比，突出光斑信号，在图像采集过程中根据实际情况如样品本身特性、系统受外部环境影响等因素设置合适的采集条件和采集方式，并通过特定的图像采集及数据处理程序基于采集中操作重复度高且图像数据量大的情况准确高效地获得材料表面的光生载流子动力学信息，本发明优选采用如下的数据采集方法：

(1)确认采集的时间零点位置

在正式测试前，选用具有极高响应速度的半导体材料如高掺砷化镓等作为标样，通过测试其表面超快载流子动力学曲线确定超快扫描电镜系统的时间零点。

(2)数据自动化采集

通过调用光学延迟线和扫描电镜提供的接口(API)实现自动控制两者间的相互触发，实时控制一维延迟线的延迟时间变化以及进行超快扫描电镜系统的大量重复性数据采集工作，参照附图6，其可进一步包括：

通过调用一维高精度电控平移台(即所述一维延迟线)的程序接口API 1控制其移动，以调节泵浦激光脉冲和探测光电子脉冲之间的光程差；

通过调用扫描电镜的程序接口称为API 2实现电子束扫描图像的电镜参数设置，如电子枪加热电流、电磁光阑孔径、电子束加速电压、图像放大倍率和衬度亮度、图像中单个像素点电子束停留时间、单行扫描次数、图像积分扫描的叠加张数等；

在开始采集前，对将要得到的二次电子扫描图像按一定规则命名，使命名序号能作为采集循环变量调用位移台到指定的延迟线位置，以使程序开启后自动进入图像扫描中，并按预先输入到程序中的延迟线位置列表进行自动采集，采集可根据要求确定列表中不同的延迟线采集位置；

程序按第一张采集图像的序号控制位移台接口API 1命令其运动到列表中对应的初始采集位置，随后计算机接收到位移台结束当前运动的触发信号，并触发程序控制电镜接口API 2按提前设定好的电镜扫描参数进行采集并将扫描图像存储到计算机中，其后由API 2通知程序继续运行，命令接口API 1控制位移台进入下一个延迟线位置开始新一轮采集，直至完成整个延迟线采集列表并自动结束采集程序。

以上采集期间，可利用程序实现对扫描过程的即时操控，可进一步在用户操作界面上进行实时监测并获取采集过程中的问题提示，方便筛查并修正当前错误，从而根据实际情况选择随时暂停、终止或重新开始扫描采集等操作。

在一些具体应用实施例中，本发明采用以下两种图像采集方式：

(1)顺序采集

沿整条延迟线的同一个方向(即从延迟线一端远离时间零点的负时间位点开始单向采集，经过时间零点直到延迟线终点)上的每个采集位置连续采集相同张数的瞬态二次电子图像，每张图像的采集条件都相同。

在整个采集过程结束后，关掉泵浦激光，采集与在单个延迟位置处数量相同的光电子图像或者在远离时间零点的延迟线位置(负延迟时间)采集相同数量的瞬态二次电子图像作为背景信号。

(2)循环采集

保持相同的采集条件在每个延迟线位置都只采集单张瞬态图像，沿一个位移方向采集直到延迟线走到终点位置，结束单程采集，随即关掉泵浦激光采集一张光电子图像作为背景信号；

以此刻所在的延迟线终点位置为新的采集起点开始反方向单程采集，延迟线上全部的采集位置固定不变，每返回一个采集位置同样只采集单张瞬态二次电子图像，直至返回到上一轮的起点位置，随即再次关掉泵浦激光采集一张光电子图像作为新的背景信号；

将以上一个来回的采集作为一个循环，根据采集信号的实际情况进行多个循环的往复采集，并且在每个循环中的两个相反单程采集结束后各自额外采集一张光电子图像用于后续数据处理。

在一些具体应用实施例中，本发明采用以下两种数据取点方式：

(1)以延迟线上每个采集点对应的延迟时间(Delay Time List)定点。

(2)以延迟线上的每一个采集点所处的实际延迟线位置(Stage Position List，本发明中延迟线长度范围是0-600mm)定点。

在一些具体应用实施例中，本发明采用如下的图像数据处理方法：

对得到的大量超快二次电子图像数据进行图像叠加、相减、旋转、切片、积分，并最终拟合得到图像相应的超快载流子动力学曲线。

其中，在图像相减处理中，优选利用泵浦激光激发后(即时间零点后)采集的瞬态二次电子图像扣除在相同条件下泵浦激光激发前(即远离时间零点前，认为该时刻还没有开始发生动力学过程)采集的图像，得到已基本扣除了噪声信号的超快二次电子差分信号，则最终图像显示的光斑亮暗衬度及衬度之间的变化可直接反映样品表面光生载流子相对浓度的变化，有利于分析材料表面超快载流子动力学信息。

实施例1

在本发明实施例中采用飞秒激光从侧面激发的方式，即通过扫描电镜电子枪正对着的镜筒侧面安装光学窗口，将紫外激光引入到内部光阴极灯丝尖端；此外，通过旋转放置在该紫外激光光路中的半波片使激光偏振方向平行于光阴极尖端(即竖直方向)，以获得最佳的光电子激发效率。随后，产生的脉冲光电子在加速电压1-30kV下经加速后通过扫描电镜电子光路中的聚光镜、消像散器、扫描线圈和物镜等元件，聚焦后作为探测脉冲电子束在样品表面进行扫描激发出瞬态二次电子。瞬态二次电子被样品仓内的二次电子探测器(简称ETD)实时收集并呈现出相应的超快扫描二次电子图像。

实施例2

使用本发明的系统对砷化镓(GaAs)或硅(Si)半导体材料进行测试，设置的图像采集参数包括超快激光参数设置、扫描电镜参数设置这两大部分，如下：

(1)超快激光参数设置

采用的飞秒激光的重频为8MHz，重频在200KHz-8 MHz范围内连续可调，其中泵浦飞秒激光入射功率约3mW，探测激光入射功率约50mW。

(2)电镜参数设置

设置扫描电镜的采集参数为在每个延迟线位置都累积采集约10-25张扫描图像，光电子脉冲对于待测区域的每张瞬态光电子扫描图像中每一行像素点都来回线扫(lineIntegration)两次，且在每个像素点的停留时间(Dwell Time)为100ns，每一张待叠加的瞬态二次电子图像都是由128张瞬态光电子扫描图像叠加(Integrate)得到的，其中每一张光电子扫描图像的分辨率(Resolution)为1536*1024pixels，即最终在同一延迟线位置可以得到10*128张至25*128张瞬态光电子扫描图像，将这些图像取平均并降噪处理得到信噪比最佳的超快二次电子信号，并且通过电镜调节图像的对比度(Contrast)和亮度(Brightness)，通常设置值范围分别为80％-90％以及35％-45％，使超快二次电子光斑信号更加清晰可见。

实施例3

在本发明的超快扫描电子显微镜系统的样品台上放置导电碳胶，并将导电碳胶调整到距离极靴正下方10mm工作距离的高度，将60-70mW功率的泵浦飞秒激光聚焦到极靴正下方碳胶表面，通过30kV场发射电子束的扫描二次电子图像得到飞秒激光作用位点处的光斑烧蚀痕迹，如附图5所示，图像中光斑痕迹呈现短轴为约50μm的椭圆形，该范围与形状为本实施例下本发明的泵浦光路系统将飞秒泵浦激光聚焦于样品表面时能够激发的超快动力学区域的范围及形状。

实施例4

参照图6，通过铜质栅网对本发明的超快扫描电镜系统的成像质量进行测试，

其过程包括：在普通成像模式下，利用连续电子束(加速电压(HV)为10kV)，在聚焦工作距离(WD)为10mm，光阑直径为100μm对应选取Spot size 3.5，放大倍数为1200倍下聚焦铜质栅网得到清晰的连续二次电子图像。接着，切换到超快模式，工作条件基本保持不变，利用飞秒脉冲光电子束探测相同区域的光电子图像。最后，在超快模式下，关闭紫外飞秒探测激光，得到在既没有热场发射影响也没有激光脉冲激发光阴极尖端时的扫描二次电子图像作为参照。

将先后得到的在连续电子束模式下的扫描二次电子图像，如附图6(a)所示，和在超快脉冲光电子束模式下得到的瞬态扫描二次电子图像，如附图6(b)所示,做对比后可以看到两张图像的分辨率、信噪比等图像质量基本在同一水平，充分表明本发明的超快扫描电镜系统的成像质量是非常优异的，产生的脉冲光电子完全可以作为探测电子束探测材料中激发的光生载流子动力学过程。另外，在上述相同测试条件下，如果没有脉冲激光作用于光阴极时，得到的扫描二次电子图像是全黑的，如附图6(c)所示，即在超快模式下完全没有热场发射的连续电子作用于样品表面，即在只有飞秒脉冲激光激发光阴极尖端时得到的是只有超快脉冲光电子作用于样品表面产生的瞬态二次电子图像，这为利用本发明系统研究光电半导体表面的超快载流子动力学及超快晶格动力学过程提供了有利的保障。

实施例5

参照图7-8，通过本发明的超快扫描电镜系统对n掺砷化镓GaAs(100)单晶进行表征，其中泵浦飞秒激光中心波长为517nm，重复频率为8MHz，以入射功率为3mW辐照n掺砷化镓GaAs(100)单晶表面，光斑直径大小约50μm，对脉冲光电子的加速电压为30kV，聚焦工作距离约10mm，利用二次电子探测器收集超快电子脉冲同步扫描激发区域产生的瞬态二次电子，通过一维机械位移台精细调控泵浦光路和探测电子光路之间的相对延迟时间以探测受激区域在不同时刻的动力学演化过程。

其中，在附图7中，如7(a)-(d)所示图像在负延迟时间出现暗斑，如7(e)所示图像在时间零点附近最暗，如7(e)-(f)所示图像在正延迟时间逐渐恢复为平衡状态，如7(g)-(i)所示随延迟时间的增大，图像中黑色光斑的强度逐渐变弱并且光斑直径变大。该系列图像可直观显示出样品表面在泵浦飞秒激光作用区域内的光生非平衡载流子随时间的扩散以及复合的动力学变化过程，具体为泵浦飞秒激光作用在样品表面，将价带电子激发到导带中，随后探测光电子与导带中激发态电子发生碰撞使导带电子能量增益，使二次电子产率增加，但由于二次电子立刻受到导带内、带间的电子-电子散射等散射过程的影响，并且导带电子的有效散射截面大，最终导致二次电子难以逃逸出材料表面被二次电子探测器接收到，从而导致暗衬度。在激光辐照区域产生光生载流子的同时，由于局域光生载流子浓度非常高与未辐照区域形成浓度梯度，从而向周围发生扩散，并伴随着电子-空穴对的复合，即随延迟时间的推移导带电子跃迁回价带或带隙中缺陷能级等能量较低的能态，过剩能量以光子或声子形式放出，最终逐渐恢复为动力学平衡状态。分析其中对应的物理过程为在负延迟时间，初始电子脉冲引起砷化镓材料表面的非平衡响应，随后在激光脉冲作用下内部二次电子通过非弹性电子-电子散射、电子-声子散射及电子-杂质散射等过程损失能量，导致二次电子产率降低形成相对背底具有暗衬度的黑色光斑；在时间零点附近及正延迟时间下，砷化镓价带或施主能级中电子被泵浦激光激发到导带中，脉冲探测光电子作为初始电子与导带中的光生载流子发生散射，产生能够逃逸出材料表面的二次电子，但由于导带电子的有效散射截面大，二次电子更难逸出表面，因此出现信号更强的黑斑(光斑颜色越深代表信号越强)。

通过处理上述超快扫描二次电子图像得到其随时间变化的动力学曲线，如附图8所示，其纵坐标是以最小值归一化的光斑的暗衬比度，横坐标是泵浦脉冲激光和探测脉冲电子之间的延迟时间。通过拟合该动力学曲线可以分别得到砷化镓表面光生载流子的不同寿命，对应产生和不同种类的辐射复合与非辐射复合过程。

以上实施例仅是本发明的优选实施方式，本发明的保护范围并不仅局限于上述实施例。凡属于本发明思路下的技术方案均属于本发明的保护范围。应该指出，对于本技术领域的普通技术人员来说，在不脱离本发明原理的前提下的改进和润饰，这些改进和润饰也应视为本发明的保护范围。