使用流体靶生产核素的设备

相关申请的交叉引用

要求于2019年7月25日提交的韩国专利申请第10-2019-0090463号的优先权，其全部公开内容通过引用合并于此。

技术领域

本公开涉及一种通过使用液体靶来生产核素的设备，更具体地，涉及一种通过使用液体靶来生产核素的设备，该设备能够处理通过使用液化靶产生核素时产生的放射性气体。

背景技术

当226Ra(p,2n)225Ac的核反应加速质子与镭226靶材料碰撞以产生锕-225(即，用于治疗的放射性药物)时，在从镭226靶材料逃逸出两个中子时产生了Ac-225。此时使用的Ra-226材料通常包括固体靶中的粉末型靶。质子被照射到的Ra-226粉末经过一系列分离和纯化工序，以分离包含在粉末中且已通过进行核反应产生的Ac-225。为此，生产Ac-225的方法可包括将Ra-226熔化成液化形式，使液化的Ra-226经过分离和纯化工序，并进行制备粉末型Ra-226以再次使用粉末型Ra-226来再次生产Ac-225的工序。在美国专利第6,680,993号中公开了通过使用这种粉末型Ra-226来生产Ac-225的方法。

但是，由于在一系列生产Ac-225的工序中将Ra-226变成粉末形式和液化形式，因此这种常规技术造成Ra-226的定量损失。由于Ra-226目前具有约1600年的长的半衰期，并且在衰变过程中释放出氡气(即惰性气体)的问题，因此Ra-226的处置和存储存在困难，并且因此，额外的生产已被暂停。因此，期望的是，通过使用在世界上还留存不多的Ra-226，在生产Ac-225的过程中使Ra-226的损失最小化。此外，由于在使用Ra-226生产Ac-225时从Ra-226产生的氡气也是放射性物质，因此需要安全地处置氡气。

发明内容

本公开的目的是提供一种通过使用液体靶来生产核素的设备，该设备通过使用常规Ra-226进行核反应使在生产Ac-225的过程中可能产生的Ra-226损失最小化，并且能够安全处置从Ra-226产生的氡气。

为了实现该目的，本公开可以提供一种通过使用液体靶来生产核素的设备，该设备包括：腔室，腔室设置有反应空间，该反应空间被配置为容纳液体反应物；瓶，瓶被配置为暂时容纳核反应过程之前的液体反应物和核反应过程之后的液体产物；注射泵，驱动注射泵以在核反应过程之前抽吸容纳在瓶中的液体物质，并使抽吸的液体物质能够被供应到腔室；以及排气单元，排气单元形成为使得瓶内的放射性气体可以被排出。

这里，液体反应物包括液化镭(Ra-226)，液体产物包括液化镭(Ra-226)和液化锕(Ac-225)，并且放射性气体可以是氡气(Rn)。

同时，根据本公开的通过使用液体靶来生产核素的设备可以另外包括第一屏蔽箱，第一屏蔽箱在其内部空间中容纳瓶，以防止当放射性气体从瓶中流出时放射性气体泄漏到外部。

另一方面，根据本公开的通过使用液体靶来生产核素的设备可以另外包括第二屏蔽箱，第二屏蔽箱被配置为在其内部空间中容纳注射泵和第一屏蔽箱，并且能够防止放射性气体泄漏到外部。

此外，根据本公开的通过使用液体靶来生产核素的设备可以另外包括：第一流路，第一流路包括分支部，使得该分支部的端部可以与腔室的下侧、瓶和注射泵中的每一者连接；以及第一三通阀，第一三通阀设置在第一流路的分支部中，并且被配置为使第一流路中的流体的转移路径能够被选择。

同时，根据本公开的通过使用液体靶来生产核素的设备可以另外包括惰性气体源，惰性气体源供应惰性气体从而可以转移液体产物。

此外，根据本公开的通过使用液体靶来生产核素的设备可以另外包括：第二流路，第二流路包括分支部，使得该分支部的端部可以与腔室的上侧、瓶和惰性气体源中的每一者连接；以及第二三通阀，第二三通阀设置在第二流路的分支部中，并且被配置为使第二流路中的流体的转移路径能够被选择。

此外，第一流路的分支部、第一三通阀、第二流路的分支部和第二三通阀可以设置在第二屏蔽箱的内部。

同时，根据本公开的通过使用液体靶来生产核素的设备可以另外包括：第一屏蔽管，第一屏蔽管被配置为能够屏蔽第一流路的位于第二屏蔽箱和腔室之间的部分；以及第二屏蔽管，第二屏蔽管被配置为能够屏蔽第二流路的位于第二屏蔽箱和腔室之间的部分。

同时，当将液体反应物加载到腔室中时，调节第一三通阀的打开方向，使得第一流路中的注射泵能够与腔室的下侧连通，并且可以调节第二三通阀的打开方向，使得在第一流路、腔室内的反应空间和第二流路的内部的气体随着液体反应物被转移到腔室而被移动到瓶中之后，气体可以被排放到排气单元。

此外，当在核反应过程之后卸载液体产物时，调节第二三通阀的打开方向，使得可以将惰性气体从惰性气体源吹到腔室中，并且瓶内的气体可以随着液体产物被转移到瓶中而被排放到排气单元。

此外，排气单元可以另外包括氡气收集部，氡气收集部从排出的气体中收集氡气。

另一方面，排气单元另外包括氡气存储部，氡气存储部存储氡气并且可以被配置为在半衰期的至少一个周期期间存储氡气。

此外，根据本公开的通过使用液体靶来生产核素的设备可以另外包括分离和精制单元，分离和精制单元被配置为能够分离和精制液体产物，并且从分离和精制单元中分离出的纯液化镭被回收到瓶中，使得回收的纯液化镭可以在核反应过程中被再利用。

根据本公开的通过使用液体靶来生产核素的设备通过使用液化状态的靶以及再利用尚未进行核反应过程的液化靶进行核反应过程，可以使反应物的定量损失最小化，并且可以通过处置产生的放射性气体来提高安全性。

附图说明

图1是通过使用液体靶来生产核素的设备(即，根据本公开的实施例)的框图。

图2是通过使用液体靶来生产核素的设备(即，根据本公开的实施例)的概念图。

图3是示出加载过程的概念图。

图4是示出加载过程的另一个概念图。

图5是示出核反应过程的概念图。

图6是示出卸载过程的概念图。

图7是示出在卸载过程中排放氡气的过程的概念图。

图8是示出移动产物以分离和精制锕的步骤的概念图。

图9示出在进行再加载步骤之前移动液化镭的图。

图10示出密封第二屏蔽箱以抛弃图2中的第二屏蔽箱的概念图。

图11是示出根据本公开的实施例中的第二屏蔽箱及其内部的配置的截面透视图。

具体实施方式

在下文中，将参照附图详细描述根据本公开的实施例的通过使用液体靶来生产核素的设备。在以下实施例的描述中各个元件的名称可以被称为本领域中的其他名称。然而，如果元件中存在功能上的相似性和同一性，则尽管采用了修改的实施例，但是可以说元件具有等同的配置。此外，为了便于说明，描述了添加到各个元件的标记。然而，在其上描述了这些标记的附图上的图示内容并不将各个元件限制于附图内的范围。类似地，尽管部分修改的实施例采用附图上的配置，但是如果在元件中存在功能上的相似性和同一性，则可以说这些元件具有等同的配置。此外，当通过查看本领域的普通技术水平将元件识别为应自然包括的元件时，其说明被省略。

同时，以下文中这样的前提进行说明，即，液体靶可以变成液化镭，在液化状态的Ra-226中发生p,2n核反应，并且当将粒子束照射到液化镭时，产生液化状态的Ac-225。此外，以下文中产物为液态Ra-226和Ac-225混合的状态这样的前提进行说明。此外，以下文中放射性气体是在Ra-226衰变时始终产生的氡气这样的前提进行说明。然而，本公开不限于此，而是可以针对在核反应过程之前、在核反应过程之后或始终如一地产生放射性气体的核素。此外，尽管已经举例说明了氯化镭(RaCl

图1是通过使用液体靶来生产核素的设备(即，根据本公开的实施例)的框图。参照本附图描述根据本公开的各个元件的概念和连接关系，并且稍后将参照图2至图9详细描述各个元件的操作。

如图1所示，根据本公开的通过使用液体靶来生产核素的设备可以包括腔室100、瓶200、注射泵300、氦气源400、排气单元、锕分离和精制单元600、控制单元700和放射性气体屏蔽单元900。

腔室100被构造成提供可以进行核反应过程的反应空间。腔室100具有设置在其内侧的反应空间，使得反应空间可以容纳液体靶，并且可以在腔室100中形成用于流出或流入液体靶的流路。此外，窗101以箔片(foil)101的形式形成，以使反应空间的内部环境与外部隔离，窗101可以设置在腔室100的被粒子束照射到的一侧。腔室100的反应空间可以形成为使得反应空间与将在后面描述的第一流路810和第二流路820中的每一者流体连通，液体靶可以离开或进入反应空间，并且惰性气体可以流入反应空间或流出反应空间。

另一方面，尽管上面没有描述，但是可以将连接到腔室100的束线(beam line)保持在真空状态，并且可以将腔室100与束线隔离，使得液化靶可以独立于束线在腔室100内的反应空间110中移动。腔室100包括箔片101，箔片101由金属材料形成于粒子束10的照射路径中，以将腔室100与束线隔离，箔片101可以被配置为密封束线和腔室100中的每一者。同时，如果箔片101在束线和腔室100的连接部中密封束线和腔室100的相应开口部分时，由于在照射粒子束10时产生热量，所以可以设置用于冷却束线和腔室100的连接部的单独的冷却单元。此外，根据本公开的通过使用液体靶来生产核素的设备可以包括水冷却型冷却线，用于在容纳有液体靶的反应空间中进行核反应过程时冷却液体靶。但是，由于这种冷却线是在使用一般的液体靶生产核素的设备中广泛使用的配置，因此将省略其详细说明。

瓶200是用于暂时加载液化靶和在进行核反应过程之后产生的产物的空间。液体靶可以通过注射泵300从瓶200移动到腔室100。在腔室100中进行核反应过程之后，产物被移动到瓶200。此外，瓶200可以连接为与被构造成能够将产物分离成液化镭和液化锕的分离和精制单元流体连通。此外，可以在瓶200中形成开口部，使得可以在液体靶的加载或卸载期间维持瓶内部的压力的同时通过开口部排出气体。

注射泵300被配置为能够在抽吸容纳在瓶200内的预定量的液化镭之后压出液化镭。压出的液化镭可以被转移到腔室100的反应空间中。

惰性气体源400被配置为能够产生驱动力，该驱动力可以使通过使用液体靶来生产核素的设备的流体流动。惰性气体源400可以包括不与液体靶反应的高稳定性气体或由其产生的放射性气体。例如，惰性气体可以是氦气(He)。氦气源400可以被配置为通过将氦气吹入流路中来将瓶200内的液体或气体移动或排出到外部。

排气单元被配置为能够排出由镭持续产生的氡气。尽管排气单元不包括用于移动的单独的元件，但是排气单元被配置为能够通过随着液化镭或液化产物的移动而产生的压力差来排出气体。排气单元可以包括：排气流路830，排气流路830的一侧连接到第一屏蔽箱，并且排气流路830通过穿过第二屏蔽箱来设置；以及氡气收集部500。此外，排气单元可以包括代替氡气收集部500的氡气存储单元。

氡气收集部500被配置为进行用于处置收集的氡气的准备过程。氡气收集部500被配置为使得从瓶200排出的气体可以在氡气收集部500中流动。氡气收集部500被配置为仅冷凝氡气并使残留的气体在极低温环境下通过。冷凝的氡气可以作为放射性废物丢弃。同时，当排气单元包括氡气存储单元时，不同于氡气收集部，氡气存储单元可以在将氡气存储在氡气存储单元中直到氡气经历足够的半衰期之后确保稳定之后排放氡气，或者在用足够量的空气稀释氡气之后将稀释的氡气排放到外部。

锕分离和精制单元600被配置为能够从液体产物中分离锕并精制分离的锕。锕分离和精制单元600可以是单独的空间，例如，诸如手套箱或热室的空间，并且使用户能够通过适当的工序来进行锕的分离和精制。锕分离和精制单元600可以被配置为使得通过在从液体产物中分离锕之后再次回收纯液化镭，能够将回收的纯液化镭转移到瓶200中。回收的纯液化镭经过精制工序后可以再用于核反应过程中。

控制单元700被配置为能够控制通过使用液体靶来生产核素的设备的整体操作。控制单元700使注射泵300、氦气源400等能够根据输入或由用户操作为预设值。此外，控制单元700可以生成控制输入，使得控制单元700可以控制将在后面描述的阀的操作。此外，未示出的是，控制单元700被配置为能够在控制单元700连接有能够在多个点处测量压力、温度等的状态的传感器的状态下进行监控过程。然而，由于可以以各种方式修改和应用控制单元700的这种配置，因此将省略对该配置的详细描述。

放射性气体屏蔽单元900被配置为将用于转移液化镭的路径和用于使来自外部的氡气流动的空间隔离。放射性气体屏蔽单元900隔离出预定区域，从而尽管氡气从流动空间流出，也可防止污染外部空间。放射性气体屏蔽单元900可以包括第一屏蔽箱910、第二屏蔽箱920、第一屏蔽管930和第二屏蔽管940。同时，下面将参照图2详细描述这种放射性气体屏蔽单元900的具体配置。

图2是通过使用液体靶来生产核素的设备(即，根据本公开的实施例)的概念图。将参考本附图详细描述流路和放射性气体屏蔽单元900。

首先，当检查流路时，流路可包括第一流路810、第二流路820、排气流路830和产物转移流路840。

第一流路810可以被配置为使得第一流路810可以连接瓶200、注射泵300和腔室100的下侧，并且包括使上述瓶200、注射泵300和腔室100彼此流体连通的分支部。第一三通阀811可以设置在第一流路810的分支部中，使得可以选择性地打开或关闭在与第一流路810的分支部连接的三个流路中的流体转移路径。

第二流路820可以被配置为使得第二流路820可以连接到瓶200、氦气源400和腔室100的上侧，并且包括使上述瓶200、氦气源400和腔室100的上侧彼此流体连通的分支部。第二三通阀821可以设置在第二流路820的分支部中，使得可以选择性地打开或关闭在与第二流路820的分支部连接的三个流路中的流体转移路径。

排气流路830被配置为使得可以通过将第一屏蔽箱910(稍后将描述)的一侧连接到氡气收集部500来转移气体。

通过将瓶200连接到锕分离和精制单元来配置产物转移流路840。

放射性气体屏蔽单元900被配置为尽管放射性物质流出，也能够防止生产设备被完全污染。放射性气体屏蔽单元900可以包括第一屏蔽箱910、第二屏蔽箱920、第一屏蔽管930、第二屏蔽管940、第三屏蔽管950和第四屏蔽管960。

第一屏蔽箱910被配置为主要在瓶200的外部处屏蔽瓶200。同时，瓶200被配置为通过在其一侧形成开口部而允许屏蔽箱内的空间和瓶200内的空间彼此流体连通，并且瓶200可以被配置为使得当瓶200内的压力增加时，已经包含在瓶200内的气体可以自然地移动到瓶200的外部。优选地，瓶200的开口部形成在瓶200的上侧中，使得仅气体可以流出到外部。

第二屏蔽箱920被配置为能够相对于具有相对高的流出氡气风险的区域双重地屏蔽氡气。第二屏蔽箱920被配置为能够在其内侧容纳第一屏蔽箱910、注射泵300、第一三通阀811和第二三通阀821。

上述的第一屏蔽箱910和第二屏蔽箱920可以由具有足够的屏蔽能力的材料形成，使得尽管氡气从正常流路流出，辐射也不能到达第一屏蔽箱910或第二屏蔽箱920的外部。

另一方面，第一流路810、第二流路820、排气流路830和产物转移流路840可以通过穿过第一屏蔽箱910和第二屏蔽箱920来将屏蔽箱内外的元件连接。各个流路穿过屏蔽箱的部分可以被完全密封和固定。

多个屏蔽管930、940、950和960被配置为使得多个屏蔽管930、940、950和960可以在遮盖设置在屏蔽箱910和920的外部中的流路的同时从外部进行屏蔽。第一屏蔽管930被配置为能够屏蔽第一流路810的设置在第二屏蔽箱920的外部中的部分。第二屏蔽管940被配置为能够屏蔽第二流路820的设置在第二屏蔽箱920的外部中的部分。第三屏蔽管950被配置为能够屏蔽设置在第二屏蔽箱920的外部中的排气流路830。第四屏蔽管960被配置为能够屏蔽设置在第二屏蔽箱920的外部中的产物转移流路840。

在下文中，将参照图3至图9详细描述根据本公开的用于生产核素的设备的操作。

图3和图4是示出加载过程的概念图。

如图3所示，注射泵300在加载过程中通过将容纳在瓶200中的液化镭1抽吸固定量来容纳液化镭1。此时，还可以通过考虑容纳在腔室100中的液化镭1的量和在从注射泵300到腔室100的流路中停滞的液化镭1的量来确定被吸入到注射泵300中的液化镭1的量。如图4所示，当注射泵300压出液化镭1时，液化镭1沿流路移动，然后被加载到腔室100中。此外，随着液化镭1被容纳在腔室100中，包括氡气的气体通过图4中的上部流路移动到瓶中，并且通过设置在瓶的一侧中的流路排出，使得包括氡气的气体穿过氡气收集部500。

图5是示出核反应过程的概念图。作为准备过程，可以关闭注射泵300和腔室100之间的阀，以防止在将液化镭1加载在腔室100中时液化镭1的移动。此外，可以关闭腔室100和氦气源400之间的阀，以防止放射性物质因核反应过程中增加的压力而回流。此后，通过向反应空间110照射粒子束来进行核反应过程。同时，当打开氦气源400和腔室100之间的阀时，随着氦气源的操作，可以保持反应空间110内的压力。

图6是示出卸载过程的概念图。

在卸载过程中，操作阀以打开从反应空间110面向瓶200的流路，并且通过向反应空间110中吹入氦气4将产物移动到瓶200中。此时，优选将足够量的氦气吹入反应空间110中，以使产物不残留在反应空间110和从反应空间110至瓶200的流路中。另一方面，氦气4通过与反应空间110的上侧连接的第二流路820在反应空间110中流动，并且液化镭1可以通过与反应空间110的下侧连接的第一流路810移动。因此，当将氦气4吹入反应空间110中时，液化状态的产物可以自然地从反应空间110的下侧排放到腔室100的外部。

图7是示出在卸载过程中排放氡气的过程的概念图。

如图7所示，在进行卸载步骤的同时，随着液化产物在瓶200中流动，瓶200内的气体沿着排气流路830排出，使得气体穿过氡气收集部500。此后，氡气收集部500在仅从氦气4与氡气3混合在一起的气体中收集氡气3之后，将残留的气体排出到外部。如上所述，当收集氡气时，可以将收集的氡气以液化状态作为放射性废物来处置。此外，尽管未在图7中示出，但是当未设置氡气收集部500时，氡气被存储预定时间，或者用足够量的空气稀释以使稀释的氡气能够排放到外部。

图8是示出转移产物以分离和精制锕的步骤的概念图。

如图8所示，将液化产物从瓶转移到用于精制和分离的空间以分离和精制锕。具体地，通过打开设置在瓶200与锕分离和精制单元600之间的产物转移流路840中的阀并将氦气4吹到瓶200中，将产物转移到锕分离和精制单元600。液化镭1和液化锕2可以在锕分离和精制单元600中彼此分离。锕的精制包括进行适当的精制工序(包括从分离的锕中去除杂质)，使得可以在转移分离的锕之后将分离的锕用于医学目的。

图9示出在进行再加载步骤之前移动液化镭的图。

在使剩余液化镭1经过精制工序使得具有从中分离出的液化锕2的剩余液化镭1变成纯液化镭，并且浓缩在分离镭的工序中增加的液体以制备固定量的镭之后，固定量的镭再次被转移到瓶200中。此后，通过从加载步骤开始生产过程，可以重复进行这些工序。同时，再加载工序可以被配置为使得，当在再加载步骤中将纯液化镭加载到瓶中时，根据以与加载和卸载步骤中相似的方式增加的压力，气体沿着排气流路830被排放到瓶的外部。因此，即使在再加载工序中，包含氡气的气体也可以自然排出。同时，在再加载工序期间，可以通过使用氦气将纯液化镭转移到瓶中。然而，上述转移纯液化镭的方法仅是示例，除使用氦气的方法之外，还可以通过各种方法转移纯液化镭。

在下文中，将描述当放射性液体和放射性气体偏离正常流路并流出到第二屏蔽箱内部时抛弃第二屏蔽箱的概念。当在生产核素的设备使用期间，一部分流路损坏或设置在第二屏蔽箱内部的元件损坏时，液体和气体可能会从正常流路流出。由于在放射性材料中特别是镭的半衰期被证实为1602年，并且完全去污也很困难，因此难以在设备维修期间确保稳定性。因此，尽管在本公开中放射性液体流出，但是可以在完全密封第二屏蔽箱之后通过抛弃第二屏蔽箱来在防止外部污染的同时维修该设备。

图10示出密封第二屏蔽箱以抛弃图2中的第二屏蔽箱的概念图。

如图10所示，当在第二屏蔽箱920内发生放射性物质(镭2或氡气3)的流出时，在切断和密封连接到第二屏蔽箱的所有流路，并且密封和切断第一屏蔽管930、第二屏蔽管940、第三屏蔽管950和第四屏蔽管960之后，可将流路和屏蔽管与设置在第二屏蔽箱920内的元件一起抛弃。最终，尽管放射性物质流出，但是设置了能够额外地屏蔽放射性物质的元件，从而能够防止污染区域扩大。此后，将污染的第二屏蔽箱920密封并抛弃，可以用包括新的第二屏蔽箱920的组件来更换污染的第二屏蔽箱920，并且即使在更换操作期间也可以防止操作者暴露于辐射。

同时，通过使控制单元监控用于生产核素的设备中的压力传感器值，可以确定当压力降低到预定水平或更低时放射性物质已经流出并且没有被回收。

图11是示出根据本公开的实施例中的第二屏蔽箱及其内部的配置的截面透视图。

放射性气体屏蔽单元900的第一屏蔽箱910和第二屏蔽箱920形成为矩形平行六面体形状，并且可以被配置为使得第一屏蔽箱910和第二屏蔽箱920的壁均具有预定的厚度。第二屏蔽箱920被配置为使得其他元件可以固定到第二屏蔽箱920的一个内表面。图11公开了一种配置，其中，第一屏蔽箱910、注射泵300、第一流路810的一部分、第二流路820的一部分、第一三通阀811和第二三通阀821固定到第二屏蔽箱920的一个内侧的内壁。

第一屏蔽箱910被配置为使得瓶200可以设置在第一屏蔽箱910的内部，并且如上所述，第一流路810、第二流路820和产物转移流路840可以在穿过第一屏蔽箱910的一个侧壁的同时连接到第一屏蔽箱910。排气流路830与第一屏蔽箱910的一侧连接，并且被配置为使得当第一屏蔽箱910内的压力增加时，从瓶200排出的气体可以自然地排出到排气流路。

当使用根据本公开的用于生产核素的设备时，在放射性气体从第一屏蔽箱910的内部流出时，特别是当放射性气体发生流出，或放射性液体物质流出使得从放射性液体物质产生放射性气体时，该设备可以防止放射性气体扩散到外部。当放射性气体流出时，与第二屏蔽箱920连接的多个屏蔽管被密封，并且第二屏蔽箱920本身可以被抛弃。

如上所述，根据本公开的通过使用液体靶来生产核素的设备通过使用液化状态的靶以及再利用尚未进行核反应过程的液化靶来进行核反应过程，可以使反应物的损失最小化，并且可以通过处置产生的放射性气体来提高安全性。