一种低温环境探测低浓度氡的装置及方法

技术领域

本发明属于氡测量领域，尤其涉及一种低温环境探测低浓度氡的装置及方法。

背景技术

目前，中微子质量、暗物质是标准模型没法解决的问题，是新物理研究的突破口，也是目前物理研究的热点之一。而中微子和暗物质与物质发生作用的截面非常小，这就对探测中微子和暗物质的探测器提出了高灵敏度的要求，而极低的放射性本底是实现探测器高灵敏度的关键。现有的实验对放射性本底也提出了极高的要求，要求液体闪烁体对

自然界中，放射性核素通常都是U和Th衰变链上的子核，其中最常见的是

在低本底实验中，本底的控制是实验成功的关键因素之一，而氡是暗物质、中微子等低本底实验的主要本底来源，对氡浓度的测量和除氡是低本底实验运行必不可少的部分，目前对极低氡浓度的探测也是研究热点问题。对氡及其子体的常用测量方法有：电离室法、静电吸附法、液体闪烁体测量法。其中，相比较电离室和静电吸附法，液体闪烁体测量法具有其特有的优势，一方面，液体闪烁体对氡具有较高的溶解系数，可以提升探测器的探测下限到mBq量级；第二，液体闪烁体中铀钍含量低；第三：探测器体积易增大，易实现氡富集；最后，液体闪烁体对α、β、γ具有很好的甄别能力。正因为液体闪烁体特有的优势，现有很多利用液体闪烁体测量法对氡及其子体的放射性进行测量的实验。在对氡及其子体放射性进行测量时，信号的筛选是其关键性技术，而在

目前，对氡浓度进行测量的液体闪烁体探测器，主要是由液体闪烁体和光电倍增管组成。例如，CN201711248429.2公开了一种超低本底液体闪烁谱仪的工作方法，包括以下步骤：将放射性样品通过传送装置送到传感器可以探测的位置，传感器接受放射性核素在闪烁液激发产生的光转化成电信号，三路主放大器将电信号放大，多道分析器将放大电信号的能量转化成对应的道址，上位机软件能谱图显示，找到能谱图上显示的单光电子峰位半高宽左侧峰位对应的道址，计算出对应信号的脉冲幅度高度，上位机软件记录保留这个信息，样品测量时，信号脉冲低于此脉冲的予以舍去，虽然可以解决电子线路、电源等的噪音对样品检测的影响。但是传统光电倍增管的工作电压高，可达上千伏特。硅光电倍增管相对传统光电倍增管来说，其工作电压较低，且成本低。另外，该方法也无法应用于低温环境中，主要在于，低温下光电倍增管的性能参数较弱，其探测灵敏度较低。

因此，如何提供一种低工作电压和成本低的探测装置是本领域亟待解决的技术问题。

发明内容

针对上述现有技术中存在的缺陷，本发明提供一种低温环境探测低浓度氡的装置及方法，可以在低温环境下，对低本底具有高效的探测灵敏度，尤其是在-80～-50℃的低温环境下，对低本底的探测灵敏度可以达到≤0.1mBq/m

第一方面，本发明提供一种低温环境探测低浓度氡的装置，包括：

液闪容器，其内装有液体闪烁体，所述液闪容器设有多个探测区域和反射区域，所述反射区域设有用于氡进入的检测入口；

多组硅光电倍增管，多组所述硅光电倍增管与所述探测区域一一对应，每组所述硅光电倍增管铺满一个所述探测区域，每组内的所述硅光电倍增管无间隙紧密排列，

所述探测区域用于接收液体闪烁体在氡衰变时产生的光子，所述反射区域用于反射液体闪烁体在氡衰变时产生的光子，所述硅光电倍增管用于探测低温环境下，探测区域内的光子；

低温环境的温度为-80～-50℃，探测下限小于等于0.1mBq/m

进一步的，所述装置还包括外壳，所述液闪容器和硅光电倍增管位于所述外壳内，所述外壳包括第一壳体和位于所述第一壳体外的第二壳体，所述第一壳体为无氧铜板，所述第二壳体为铅。

进一步的，所述液体闪烁体包括线性烷基苯、2,5-二苯基噁唑和对-双-(σ-甲基苯乙烯基)苯。

进一步的，所述液闪容器为圆柱体的透明有机玻璃容器，其两端面分别铺设一组硅光电倍增管，两端面与硅光电倍增管接触的区域为探测区域，外侧面的预设区域包裹反射膜形成反射区域，硅光电倍增管和反射膜围合覆盖液闪容器的外侧面；

每组硅光电倍增管包括PCB支撑板和无间隙紧密排布于PCB支撑板上的多个硅光电倍增管，PCB支撑板上设有多个紧密排布并与硅光电倍增管一一对应的卡槽，卡槽内设有固定并连接硅光电倍增管的四个引脚；

所述液闪容器、反射膜和PCB支撑板通过光学胶耦合固定。

进一步的，所述透明有机玻璃容器的直径为4-6cm，高为9-11cm，反射膜为1.5-3mm厚度的ESR反射膜。

进一步的，所述硅光电倍增管的表面积6*6mm

进一步的，所述液闪容器和硅光电倍增管的尺寸，满足以下关系：

其中，V

所述装置还包括与所述硅光电倍增管信号连接的处理设备，所述处理设备用于根据预定时间内硅光电倍增管的检测结果，得到氡浓度；

根据预定时间内硅光电倍增管的检测结果，得到氡浓度，满足以下公式：

式中，B为硅光电倍增管检测到的光子计数率，δ为液体闪烁体的探测效率，n为氡及子体的活度增长，λ为液闪容器内填充液体闪烁体的体积系数，V

进一步的，所述装置还包括监测液闪容器温度的温度传感器和与温度传感器连接的温度调节组件，所述温度调节组件根据温度传感器监测的温度调节液闪容器处于预设的低温环境温度。

进一步的，所述装置的探测下限，满足以下公式：

式中，MDC为装置的探测下限，B为硅光电倍增管检测到的光子计数率，t

所述装置的探测下限与温度的变化，满足以下关系：

其中，T为环境温度，A为常数，E为导带和价带之间的能量范围，k

第二方面，本发明还提供一种采用上述装置探测氡的方法，包括：

将液闪容器放置于低温环境中；

将待测样本通过检测入口送入液闪容器中；

通过硅光电倍增管采集预定时间内液闪容器内的光子，得到光子计数率；

根据光子计数率得到氡浓度。

与现有技术相比，本发明根据硅光电倍增管自身的特性，以及相应的结构特点，可以使得硅光电倍增管能够在-80～-50℃的低温环境下，具有低于0.1mBq/m

附图说明

通过参考附图阅读下文的详细描述，本公开示例性实施方式的上述以及其他目的、特征和优点将变得易于理解。在附图中，以示例性而非限制性的方式示出了本公开的若干实施方式，并且相同或对应的标号表示相同或对应的部分，其中：

图1是示出根据本发明实施例的一种低温环境探测低浓度氡的装置的结构示意图；

图2是示出根据本发明某一实施例的液闪容器的端面示意图。

附图标记说明：1-液闪容器，2-硅光电倍增管，3-第一壳体，4-第二壳体。

具体实施方式

为了使本发明的目的、技术方案和优点更加清楚，下面将结合附图对本发明作进一步地详细描述，显然，所描述的实施例仅仅是本发明一部分实施例，而不是全部的实施例。基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动前提下所获得的所有其它实施例，都属于本发明保护的范围。

在本发明实施例中使用的术语是仅仅出于描述特定实施例的目的，而非旨在限制本发明。在本发明实施例和所附权利要求书中所使用的单数形式的“一种”、“所述”和“该”也旨在包括多数形式，除非上下文清楚地表示其他含义，“多种”一般包含至少两种。

还需要说明的是，术语“包括”、“包含”或者其任何其他变体意在涵盖非排他性的包含，从而使得包括一系列要素的商品或者装置不仅包括那些要素，而且还包括没有明确列出的其他要素，或者是还包括为这种商品或者装置所固有的要素。在没有更多限制的情况下，由语句“包括一个……”限定的要素，并不排除在包括所述要素的商品或者装置中还存在另外的相同要素。

下面结合附图详细说明本发明的实施例。

氡在不同温度下的吸附系数不同，氡浓度也会发生较大的变化，在低本底暗物质实验和中微子实验中，探测介质通常是在低温下(液氩或液氙的温度)工作，目前对常温下氡的测量方法比较多，但是对于在低温下的测量的技术尚缺。并且光电倍增管在低温情况下的性能参数，如量子效率、探测效率较低。

本发明是在低温环境下，基于SiPM(Silicon photomultiplier，硅光电倍增管)的液体闪烁体对mBq/m

现有对U/Th及其子体的常用测量方法有：电离室法、静电吸附法、液体闪烁体测量法。其中，相比较电离室和静电吸附法，液体闪烁体测量法具有其特有的优势，一方面，液体闪烁体对U/Th及其子体具有较高的溶解系数，可以提升探测装置的探测下限到亚mBq量级；第二，液体闪烁体中铀钍含量低；第三：探测装置体积易增大，易实现放射性富集；最后，液体闪烁体对α/β/γ具有很好的甄别能力。采用铅和无氧铜的屏蔽，可以降低本底3个量级，另外，在氡的衰变链中存在

具体而言，参见图1所示，本发明提供一种低温环境探测低浓度氡的装置，可以包括：

液闪容器1，其内装有液体闪烁体，液闪容器1设有多个探测区域和反射区域，反射区域设有用于氡进入的检测入口；

多组硅光电倍增管2，多组硅光电倍增管2与探测区域一一对应，每组硅光电倍增管2铺满一个探测区域，每组内的硅光电倍增管2无间隙紧密排列，

探测区域用于接收液体闪烁体在氡衰变时产生的光子，反射区域用于反射液体闪烁体在氡衰变时产生的光子，硅光电倍增管2用于探测低温环境下，探测区域内的光子；

低温环境的温度为-80～-50℃，探测下限≤0.1mBq/m

其中，由于SiPM面积小、暗计数率较高及动态范围小等优势，被广泛用于各类探测装置技术中。本发明选用日本滨松生产的SiPM，型号为S13360-6050CS，其表面积6*6mm

现有探测技术都需要对其研究环境的本底进行测量，其中氡及其子体的及联衰变是低本底的主要来源。本发明利用现有实验中退役的不掺钆液体闪烁体来探测环境中的低本底水平。例如，本发明的液体闪烁体可以包括线性烷基苯、2,5-二苯基噁唑和对-双-(σ-甲基苯乙烯基)苯。利用本发明，各种探测实验可以利用液闪中的光子信号来直接分析本底情况。

在自然环境中存在大量的氡本底，其会附着于探测装置材料表面和液闪(液体闪烁体)中。探测装置中的氡及氡的衰变子体

在实际应用场景中，为了提高装置的探测效率，本发明可在装置两端分别设置阵列式的硅光电倍增管2。例如，液闪容器1为圆柱体的透明有机玻璃容器，其两端面分别铺设一组硅光电倍增管2，两端面与硅光电倍增管2接触的区域为探测区域，外侧面的预设区域包裹反射膜形成反射区域，硅光电倍增管2和反射膜围合覆盖液闪容器1的外侧面。在两端分别设置一组阵列式的硅光电倍增管2，可以增大探测面积，提高探测效率，每组阵列式的硅光电倍增管2采取并联式方式，多路硅光电倍增管2一路信号读出。本发明利用低温环境，通过串并联的连接方式有效地搭建SiPM阵列来提高它们的能量分辨率，并降低其暗噪声水平，从而达到降低装置的能量阈值和提高装置的探测灵敏度。其中，装置的几何结构为圆柱体，圆柱体内装满低本底液体闪烁体，圆柱体的两个端面贴上硅光电倍增管2阵列，圆柱体的侧面和两端面未铺设硅光电倍增管2的区域均用反射膜遮光。在两端形成的两组阵列式硅光电倍增管2的具体结构可以根据需求进行选择，例如，每组硅光电倍增管2可以包括PCB支撑板和无间隙紧密排布于PCB支撑板上的多个硅光电倍增管2，PCB支撑板上设有多个紧密排布并与硅光电倍增管2一一对应的卡槽，卡槽内设有固定并连接硅光电倍增管2的四个引脚。通过引脚和卡槽对硅光电倍增管2进行固定，并通过多个卡槽的排列方式，实现对同组硅光电倍增管2的阵列式无间隙紧密排列的结构。其中，液闪容器1、反射膜和PCB支撑板通过光学胶耦合固定。在液闪容器1外侧包裹反射膜时根据PCB板制作，具体地，根据液闪容器1的形状选择对应的反射膜形状，然后在反射膜上与探测区域对应的位置形成与PCB支撑板匹配的方格。由此，除SiPM阵列的探测区域外，在液闪容器1的两端也有少量未覆盖SiPM而包裹反射膜的位置，可以防止荧光光子的外泄。通过反射膜的作用可以反射液体闪烁体中的荧光光子，以便提高探测效率。另外，本实施例在分析本底情况时，需要通过检测入口将样本加入至液闪容器1中，因此，本发明通过在透明容器的侧面设计一个法兰，待测的氡可以从法兰处进入到液体闪烁体中。

氡及其子体产生的α和β粒子使液体闪烁体发光，为了使产生的光子能更多的传输到光子探测装置件——SiPM，提高探测装置的探测效率，进一步降低探测装置的探测下限，透明有机玻璃容器的直径为4-6cm，高为9-11cm，液体闪烁体的质量为100-120g，优选地，直径为4.8cm，高为10cm，液体闪烁体的质量为110g。装置还包括外壳，液闪容器1和硅光电倍增管2位于外壳内，外壳包括第一壳体3和位于第一壳体3外的第二壳体4，第一壳体3为无氧铜板，第二壳体4为铅。该装置总体积大约1.5*10

在一个应用场景中，液闪容器1和硅光电倍增管2的尺寸，满足以下关系：

式中，V

在实际应用场景中，液闪容器1的总容积为110mL，硅光电倍增管2的边长为6mm，以及在液闪容器1两端设置相同的硅光电倍增管2数量。根据上述关系，以及SiPM器件成本估计，可以在探测区域设置的硅光电倍增管2数目为48块，如图2所示。同时，液闪容器1两端除硅光电倍增管2外的区域还覆盖着ESR反射膜，以避免漏光现象。本发明通过对液闪容器1和硅光电倍增管2进行分析，得到对应的关系式，并通过关系式得到实际应用中硅光电倍增管2和液闪容器1对应的设置参数，从而能更高效的利用SiPM，降低装置的成本。

本发明的装置还可以包括与硅光电倍增管2信号连接的处理设备，处理设备用于根据预定时间内硅光电倍增管2的检测结果，得到氡浓度。具体地，根据预定时间内硅光电倍增管2的检测结果，得到氡浓度，满足以下公式：

式中，B为硅光电倍增管检测到的光子计数率，δ为液体闪烁体的探测效率，n为氡及子体的活度增长，λ为液闪容器内填充液体闪烁体的体积系数，V

本装置采用双端硅光电倍增管2(SiPM)对级联β-α进行探测，挑选出双波形事例，然后在对双波形事例进行后续分析，挑选级联β-α事例。在进行级联β-α事例筛选时，可以将根据β和α两个脉冲波形的时间、电荷值两个方面进行分析，结合双端SiPM进行符合测量，最后得到β-α事例数，β-α事例数的筛选条件的确定是整个项目的关键。扣除本底，得到β-α级联事例数N，总的测量时间为t

式中，MDC为装置的探测下限，B为硅光电倍增管检测到的光子计数率，t

其中，氡浓度的探测下限表征该装置的探测灵敏度，装置的氡浓度探测下限受到探测器件SiPM的暗计数、氡溶解系数等影响因素。而它们又与温度紧密相关。如氡溶解系数随着温度的降低而增大。而液闪中氡溶解系数又将影响液闪的光产额，从而提高光子探测效率，即探测灵敏度。暗计数主要指装置的暗电流，包括表面漏电流、耗尽区晶格缺陷引起的热电流和隧道电流效应引起的隧道电流，而其中的热电流随温度的升高而增大，这就意味着暗计数更大。综上可以获得低温度条件能够有效提高氡溶解系数，降低暗计数，从而降低氡浓度的探测下限，提高探测灵敏度，以便能够实现极低浓度下氡的浓度测量。对应的，装置还包括监测液闪容器1温度的温度传感器和与温度传感器连接的温度调节组件，温度调节组件根据温度传感器监测的温度调节液闪容器1处于预设的低温环境温度。装置的探测灵敏度(探测下限)与温度的变化，满足以下关系：

其中，T为环境温度，A为常数，E为导带和价带之间的能量范围，k

本发明还提供一种测量本底环境中极低氡浓度的测量方法包括：

将液闪容器1放置于低温环境中；

将待测样本通过检测入口送入液闪容器1中；

通过硅光电倍增管2采集预定时间内液闪容器1内的光子，得到光子计数率；

根据光子计数率得到氡浓度的探测下限。

本发明涉及的探测技术—单光子探测技术在各领域运用广泛，如量子通信系统等。本发明可以通过低本底装置在不同温度下的单光子的暗计数、增益、能量分辨等参数进行测量分析，能够为国内外各大实验提供一定的技术支持。

本发明通过液体闪烁体探测装置结合级联衰变的复合测量，能够有效的对亚mBq/kg氡浓度进行高灵敏探测。由于SiPM具有较高的探测效率(可达40％以上)、快的时间响应(几十ps)、较低的工作电压(可低于30V)，以及规模量产等优势，SiPM得到快速发展，在医疗仪器、辐射监测、安全监测等诸多领域广泛应用。但是目前国内外尚未在低温条件下，利用SiPM阵列的液体闪烁体探测装置结合复合测量技术对氡及其子体的β-α级联衰变进行研究。相比较于现有使用PMT的液体闪烁体探测装置和高纯锗探测装置，在低温下的SiPM具有更低的暗噪声和能量分辨率，这降低了探测装置的能量阈值，提高探测装置灵敏度，另外，达到同等或更高的灵敏度(≤mBq/kg)，需要的探测装置成本更低。

以上介绍了本发明的较佳实施方式，旨在使得本发明的精神更加清楚和便于理解，并不是为了限制本发明，凡在本发明的精神和原则之内，所做的修改、替换、改进，均应包含在本发明所附的权利要求概括的保护范围之内。