一种低介低温共烧陶瓷材料的制备方法

技术领域

本发明属于微波介质材料技术领域，更具体地，涉及一种低介低温共烧陶瓷材料的制备方法。

背景技术

微波介质陶瓷是指应用于微波频段(300MHz～30GHz)电路中作为介质的陶瓷材料。随着5G技术的发展，电子元器件朝着超薄、高性能、高可靠、高集成方向发展，而低温共烧陶瓷技术(Low Temperature Co-fired Ceramics，LTCC)以其独特的低温多层共烧特性、低成本、重复性好的优势，是目前实现高集成度、高性能电子封装的主流技术。通信设备运行频率的不断提高，信号延迟现象会变得更加明显，系统损耗和发热量也会随之增大，系统稳定性逐渐变差。由公式

可见，为了满足电子材料在实际应用的要求，研制一种兼具介电性能，力学性能和热学性能优异的低介LTCC材料极其重要。

发明内容

针对现有技术的以上缺陷或改进需求，本发明的目的在于提供一种低介低温共烧陶瓷材料的制备方法，通过对微晶玻璃的组分进行优化与改进，将特定组分的LCBS玻璃与具有良好微波介电性能的微波介质陶瓷复合，使得到的复合材料满足900℃以下烧结的同时，能够有效降低烧结的处理时间要求，且相应得到的低温共烧陶瓷材料具有优异的介电性能、热学性能和力学性能，能够直接应用于低温共烧陶瓷材料的各种工业应用场景。

为实现上述目的，按照本发明，提供了一种低介低温共烧陶瓷材料的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：

S1：将Al

所述LCBS玻璃为La

S2：将所述步骤S1得到的所述坯体于800℃-900℃烧结0.5-1小时，即可得到xAl

作为本发明的进一步优选，所述步骤S1中，所述LCBS玻璃的玻璃粉的制备方法包括如下步骤：

(1)按照La：Ca：B：Si摩尔比(10-20)：(20-28)：(90-130)：(5-25)，将La源、Ca源、B源及Si源，或，La源、Ca源及B源，作为原料粉体，混合得到原料混合物；

(2)将所述原料混合物进行熔制后，再经水淬、粉碎、干燥和过筛，即可得到所述LCBS玻璃的玻璃粉。

作为本发明的进一步优选，所述La源为La

作为本发明的进一步优选，所述La源、所述Ca源、所述B源和所述Si源，均预先经干燥除去水分；优选的，所述干燥除去水分是在300℃保温2h除去水分。

作为本发明的进一步优选，所述熔制的温度为1150℃-1400℃，时间为1.0-4.0小时。

作为本发明的进一步优选，所述粘结剂为溶质质量分数百分比为6.0-10.0％的PVA水溶液。

作为本发明的进一步优选，所述步骤S1中，所述LCBS玻璃具有如下摩尔百分比的组分：7mol％La

通过本发明所构思的以上技术方案，与现有技术相比，利用特定组分的LCBS玻璃，LCBS玻璃组分包括(5-10)mol％La

La

本发明制备方法得到的低温共烧陶瓷材料的介电常数为6-7，品质因数为>5000GHz，谐振频率温度系数为<-30ppm/℃，抗弯强度>260MPa，耐酸性<0.15％，绝缘电阻>10

可见，本发明能够取得以下有益效果：

(1)本发明提供了一种同时具有低介电常数、低的介电损耗以及烧结温度低于900℃且烧结时间短的采用LTCC制备工艺制备得到的LTCC材料及其制备方法，且能够在800-900℃与银浆共烧。

(2)本发明提供的新型低温微波介质陶瓷，采用传统的玻璃熔制法制备LCBS玻璃粉，固相法制备玻璃/陶瓷复合材料，其原材料便宜，制备工艺简单，无需特殊烧结工艺，是一种理想的LTCC制备工艺，可以用于微波天线、滤波器、基板封装等器件的大批量产业化生产。

本发明低温共烧陶瓷材料的制备方法，制备工艺简单，原料便宜，重复性好，宜于批量生产，非常利于低温共烧材料的应用。

综上，本发明制备方法采用特定组分的LCBS玻璃，相应得到的低温共烧陶瓷材料在800℃-900℃烧结处理所需的烧结时间短，例如可在800℃-900℃温度下烧结30分钟致密。并且，可通过调节复合材料中LCBS玻璃的质量百分比来实现调控复合材料的烧结温度和介电常数，能够获得介电性能、力学性能和热学性能优异的低温共烧材料。

附图说明

图1是本发明实施例2与Ag共烧样品的XRD图。

图2是本发明实施例2与Ag共烧样品的扫描电镜图。

具体实施方式

为了使本发明的目的、技术方案及优点更加清楚明白，以下结合附图及实施例，对本发明进行进一步详细说明。应当理解，此处所描述的具体实施例仅仅用以解释本发明，并不用于限定本发明。此外，下面所描述的本发明各个实施方式中所涉及到的技术特征只要彼此之间未构成冲突就可以相互组合。

总的来说，本发明是将特定组分的LCBS玻璃与具有良好微波介电性能的微波介质陶瓷复合，即，向Al

实施例1

本实施例具体包括以下步骤：

(1)按5La

(2)将步骤(1)得到的粉体烘干、过筛后置于1400℃铂金坩埚中保温4h，然后将熔制好的玻璃熔体快速倒入去离子水淬冷，得到玻璃碎片料；

(3)将步骤(2)中得到的玻璃碎片料放入尼龙罐中，在转速为365r/min的行星式球磨机球磨12.0h；

(4)将步骤(3)中球磨好的玻璃粉浆料置于100℃恒温干燥箱中，干燥6h，干燥完成后过200目筛，得到粒径为2-3μm的玻璃粉备用；

(5)将步骤(4)得到的玻璃粉和50g Al

(6)将步骤(5)得到的圆柱置于箱式炉中，在550℃排胶2h，在空气气氛中于900℃保温烧结30分钟，制成低温共烧陶瓷。双面磨平，超声清洗烘干测试。

(7)将步骤(6)得到的样品进行性能测试，得到样品介电常数6.5，Q×f＝5848GHz(f＝12.88Hz)，谐振频率温度系数-35ppm/℃，抗弯强度262MPa，耐酸性0.12％(GB/T 4738-2015日用陶瓷材料耐酸、耐碱性能测试方法)，绝缘电阻率1.18×10

实施例2

本实施例具体包括以下步骤：

(1)按10La

(2)将步骤(1)得到的粉体烘干、过筛后置于1300℃铂金坩埚中保温2h，然后将熔制好的玻璃熔体快速倒入去离子水淬冷，得到玻璃碎片料；

(3)将步骤(2)中得到的玻璃碎片料放入尼龙罐中，在转速为365r/min的行星式球磨机球磨12.0h；

(4)将步骤(3)中球磨好的玻璃粉浆料置于100℃恒温干燥箱中，干燥6h，干燥完成后过200目筛，得到粒径为2-3μm的玻璃粉备用；

(5)将步骤(4)得到的玻璃粉一部分与55g Al

(6)将步骤(5)得到的圆柱置于箱式炉中，在550℃排胶2h，在空气气氛中于800℃保温烧结60分钟，制成低温共烧陶瓷。

(7)将步骤(6)得到的与Ag共烧的样品进行XRD与SEM性能测试，得到的结果如图1、图2所示，样品可以与Ag共烧。另一部分样品的介电常数6.7，Q×f＝6542GHz(f＝13.001Hz)，谐振频率温度系数-42ppm/℃，抗弯强度275MPa，耐酸性0.13％(GB/T 4738-2015日用陶瓷材料耐酸、耐碱性能测试方法)，绝缘电阻率1.45×10

实施例3

本实施例具体包括以下步骤：

(1)按7La

(2)将步骤(1)得到的粉体烘干、过筛后置于1150℃铂金坩埚中保温1h，然后将熔制好的玻璃熔体快速倒入去离子水淬冷，得到玻璃碎片料；

(3)将步骤(2)中得到的玻璃碎片料放入尼龙罐中，在转速为365r/min的行星式球磨机球磨12.0h；

(4)将步骤(3)中球磨好的玻璃粉浆料置于100℃恒温干燥箱中，干燥6h，干燥完成后过200目筛，得到粒径为2-3μm的玻璃粉备用；

(5)将步骤(4)得到的玻璃粉和65g Al

(6)将步骤(5)得到的圆柱置于箱式炉中，在550℃排胶2h，在空气气氛中于850℃保温烧结30分钟，制成低温共烧陶瓷。双面磨平，超声清洗烘干测试。

(7)将步骤(6)得到的陶瓷样品介电常数6.9，Q×f＝6987GHz(f＝13GHz)，谐振频率温度系数-32ppm/℃，抗弯强度282MPa，耐酸性0.11％(GB/T 4738-2015日用陶瓷材料耐酸、耐碱性能测试方法)，绝缘电阻率1.56×10

本领域的技术人员容易理解，以上所述仅为本发明的较佳实施例而已，并不用以限制本发明，凡在本发明的精神和原则之内所作的任何修改、等同替换和改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。