一种低介电常数低损耗高强度的低温烧结材料及其制备方法和应用
文献发布时间：2023-06-19 19:28:50
技术领域
本发明涉及一种低温烧结材料，具体涉及一种具有近零温度系数、低介电常数、低介电损耗、高强度的低温烧结材料及其制备方法和应用，特别涉及一种Sr
背景技术
低温烧结陶瓷技术低温烧结，就是将低温烧结陶瓷粉制成厚度精确而且致密的生瓷带，作为电路基板材料，在生瓷带上利用激光打孔、微孔注浆、精密导体浆料印刷等工艺制出所需要的电路图形，并将多个无源元件埋入其中，然后叠压在一起，在850℃烧结，制成三维电路网络的无源集成组件，也可制成内置无源元件的三维电路基板，在其表面可以贴装IC和有源器件，制成无源/有源集成的功能模块。
近年来，低温烧结材料已被广泛应用于航空航天、军事、无线通讯、电子设备、无线通讯、汽车电子、化工生物医疗和环境能源等领域，随着军用电子整机，通讯类电子产品及消费类电子产品迅速向短、小、轻、薄方向发展，微波多芯片组件(MMCM)技术因具有重量轻、体积小、成本低和可靠性高的技术特点而被广泛应用。多层片式元件是实现这一技术的有效途径，从经济和环保角度考虑，微波元器件的片式化，需要微波介质材料能与熔点较低，电导率高的贱价金属Cu或Ag的电极烧结，这就要求微波介质陶瓷材料能与Cu或Ag低温烧结，为此人们开发出新型的低温烧结陶瓷技术，广泛应用与航空航天、5G基站、汽车雷达等通讯领域，作为其中的基础、共性以及关键性材料。纵观近几年国内外低温烧结陶瓷材料的研究现状，可将低温烧结材料体系分为三大类：(1)微晶玻璃基低温烧结陶瓷；(2)微波介质陶瓷基低温烧结陶瓷；(3)新型低温烧结温度微波介质陶瓷。
在大多数的低温烧结的研究中，用于微波多芯片组件(MMCM)的低温烧结材料需要合适的介电常数以满足电路设计，其次所需较高的抗弯强度以调高材料的可靠性，近零温度系数以保证微波器件随工作环境温度变化的稳定性，目前很多材料体系都难以做到介电常数低，近零温度系数，抗弯强度也一般较小，无法满足越来越高要求的基板应用。
发明内容
针对低温烧结介电常数较高和膨胀系数过高等缺点，本发明的目的在于提供一种由流延制备、等静压成型制备的低介、低损耗、高强度低温烧结材料及其制备方法。一种介电常数在5～7，介电损耗低于5×10
一方面，本发明提供了一种低介电常数低损耗高强度的低温烧结材料，包括：Sr
较佳的，所述片状云母相的直径为5～50μm，厚度为0.1～2μm。
较佳的，所述低温烧结材料的介电常数为5～7，介电损耗低于5×10
所述低温烧结材料的温度系数为0±30ppm/℃。
另一方面，本发明提供了一种低介电常数低损耗高强度的低温烧结材料，包括：
(1)将片状云母粉体、Sr
(2)将多个Sr
较佳的，优选采用改性剂溶液改性片状云母粉体，得到改性后的片状云母粉体；优选地，将片状云母粉体置于改性剂溶液中，经磁力搅拌、抽滤和烘干，得到改性后的片状云母粉体；
所述改性剂溶液中改性剂选自聚硅氮烷、丙烯酸酯、乙烯基硅氧烷、甲基丙烯酸、顺酐、苯乙烯、乙酸乙烯酯、丙烯腈中的至少一种；
所述改性剂溶液的浓度为10～20wt％，优选为5wt％；
所述改性剂的总量为片状云母粉体质量的0～5wt％。
较佳的，采用改性剂溶液改性Sr
所述改性剂溶液中改性剂选自聚硅氮烷、丙烯酸酯、乙烯基硅氧烷、甲基丙烯酸、顺酐、苯乙烯、乙酸乙烯酯、丙烯腈中的至少一种，优选聚硅氮烷或乙烯基硅氧烷等；
所述改性剂溶液的浓度为10～20wt％，优选为5wt％；
所述改性剂的总量为Sr
较佳的，所述磁力搅拌的转速为200～400转/分钟，时间为2～10小时、优选5小时；所述烘干的温度为70～130℃、优选为120℃，时间为2～10小时。
较佳的，所述流延成型的温度为50～70℃，所用刮刀厚度为100～600μm；
所述热压成型的热压温度为50～85℃，热压压力为30～70MPa；
所述烧结的时间为1～4小时。
本发明还提供了一种低介电常数低损耗高强度的低温烧结材料在移动通讯中应用。
有益效果：
本发明中，制得的Sr
具体实施方式
以下通过下述实施方式进一步说明本发明，应理解，下述实施方式仅用于说明本发明，而非限制本发明。
在此公开一种微波介质陶瓷及一种玻璃组成的低温烧结材料。该微波介质陶瓷为含有Sr、K、Al、B、O等主要元素的微波介质陶瓷。该云母为含有K、Al、Si、O和H五种主要元素。
具体地，微波介质陶瓷的化学通式为Sr
具体地，用于复合的云母的化学通式为KAl
在本公开中，Sr
将Sr
该低温烧结材料中，Sr
该低温烧结材料中，Sr
一优选实施方式中，使用的低温烧结材料中的微波介质陶瓷粉体粒径0.5μm～2μm。采用微米级别粉体表面能低，不易团聚，减少颗粒间的气孔。可以起到降低介电损耗，提高抗弯强度的作用。
低温烧结材料可由Sr
其中，微波介质陶瓷粉的粒径可为1μm～5μm。微波介质陶瓷粉、片状云母粉可以是将通过上述方法制得的微波介质陶瓷球磨而得。
将片状云母粉体用偶联剂进行改性，得到改性的片状云母陶瓷粉。通过改性，可以改变无机材料表面的亲水性，增加Sr
改性使用的偶联剂为聚硅氮烷，聚硅氮烷可以在陶瓷表面形成亲玻璃层的界面层，在加强两相结合力的同时进一步降低复合材料的气孔率。偶联剂的用量可为所用粉体的0～1.5％(质量分数)，优选为1％～1.5％。
一个示例中，将片状云母粉体置于浓度为10wt％的聚硅氮烷溶液中，聚硅氮烷总量为陶瓷的0～1.5wt％，磁力搅拌5小时，再经过抽滤后，120℃烘干，得到改性的陶瓷粉。
将改性的片状云母粉与Sr
将多个流延膜带进行叠层热等静压成型(其中，热等静压温度为50～85℃，热等静压的压力为30～70MPa)再在800～950℃下低温烧结1～4小时，最终得到低介电常数、低介电损耗、高强度的低温烧结材料。
将低温烧结材料通过破碎或研磨，得到低温烧结陶瓷粉体(粒径可为0.5μm～2μm)。
下面进一步例举实施例以详细说明本发明。同样应理解，以下实施例只用于对本发明进行进一步说明，不能理解为对本发明保护范围的限制，本领域的技术人员根据本发明的上述内容作出的一些非本质的改进和调整均属于本发明的保护范围。下述示例具体的工艺参数等也仅是合适范围中的一个示例，即本领域技术人员可以通过本文的说明做合适的范围内选择，而并非要限定于下文示例的具体数值。下述实施例和对比例中，若无特殊说明，片状云母粉体的直径为5～50μm，厚度为0.1～2μm。
实施例1
(1)将SrCO
(2)将煅烧后的Sr
(3)将片状云母粉体置于浓度为10％的聚硅氮烷溶液中，聚硅氮烷总量为片状云母粉体的1wt％，磁力搅拌5小时，再经过抽滤后，120℃烘干；
(4)将Sr
(5)将Sr
(6)将上述流延膜带进行叠层热等静压成型，热等静压温度为75℃，热等静压压力为70MPa，再经850℃烧结2小时，最终得到低介电常数、低介电损耗、高强度的低温烧结材料。工艺参数列于表2，最终得到基板材料其性能测试结果如表2所示。
实施例2
(1)将SrCO
(2)将煅烧后的Sr
(3)将片状云母粉体置于浓度为10％的聚硅氮烷溶液中，聚硅氮烷总量为片状云母粉体的1wt％，磁力搅拌5小时，再经过抽滤后，120℃烘干；
(4)将Sr
(5)将Sr
(6)将上述流延膜带进行叠层热等静压成型，热等静压温度为75℃，热等静压压力为70MPa，再经850℃烧结2小时，最终得到低介电常数、低介电损耗、高强度的低温烧结材料。工艺参数列于表2，最终得到基板材料其性能测试结果如表2所示。
实施例3
(1)将SrCO
(2)将煅烧后的Sr
(3)将片状云母粉体置于浓度为10％的聚硅氮烷溶液中，聚硅氮烷总量为片状云母粉体的1wt％，磁力搅拌5小时，再经过抽滤后，120℃烘干；
(4)将Sr
(5)将Sr
(6)将上述流延膜带进行叠层热等静压成型，热等静压温度为75℃，热等静压压力为70MPa，再经850℃烧结2小时，最终得到低介电常数、低介电损耗、高强度的低温烧结材料。工艺参数列于表2，最终得到基板材料其性能测试结果如表2所示。
实施例4
(1)将SrCO
(2)将煅烧后的Sr
(3)将片状云母粉体置于浓度为10％的聚硅氮烷溶液中，聚硅氮烷总量为片状云母粉体的1wt％，磁力搅拌5小时，再经过抽滤后，120℃烘干；
(4)将Sr
(5)将Sr
(6)将上述流延膜带进行叠层热等静压成型，热等静压温度为75℃，热等静压压力为70MPa，再经850℃烧结2小时，最终得到低介电常数、低介电损耗、高强度的低温烧结材料。工艺参数列于表2，最终得到基板材料其性能测试结果如表2所示。
实施例5
(1)将SrCO
(2)将煅烧后的Sr
(3)将片状云母粉体置于浓度为10％的聚硅氮烷溶液中，聚硅氮烷总量为片状云母粉体的1wt％，磁力搅拌5小时，再经过抽滤后，120℃烘干；
(4)将Sr
(5)将Sr
(6)将上述流延膜带进行叠层热等静压成型，热等静压温度为75℃，热等静压压力为70MPa，再经850℃烧结2小时，最终得到低介电常数、低介电损耗、高强度的低温烧结材料。工艺参数列于表2，最终得到基板材料其性能测试结果如表2所示。
实施例6
(1)将SrCO
(2)将煅烧后的Sr
(3)将片状云母粉体置于浓度为10％的聚硅氮烷溶液中，聚硅氮烷总量为片状云母粉体的1wt％，磁力搅拌5小时，再经过抽滤后，120℃烘干；
(4)将Sr
(5)将Sr
(6)将上述流延膜带进行叠层热等静压成型，热等静压温度为75℃，热等静压压力为70MPa，再经850℃烧结2小时，最终得到低介电常数、低介电损耗、高强度的低温烧结材料。工艺参数列于表2，最终得到基板材料其性能测试结果如表2所示。
实施例7
(1)将SrCO
(2)将煅烧后的Sr
(3)将片状云母粉体置于浓度为10％的聚硅氮烷溶液中，聚硅氮烷总量为片状云母粉体的1wt％，磁力搅拌5小时，再经过抽滤后，120℃烘干；
(4)将Sr
(5)将Sr
(6)将上述流延膜带进行叠层热等静压成型，热等静压温度为75℃，热等静压压力为70MPa，再经850℃烧结2小时，最终得到低介电常数、低介电损耗、高强度的低温烧结材料。工艺参数列于表2，最终得到基板材料其性能测试结果如表2所示。
实施例8
(1)将SrCO
(2)将煅烧后的Sr
(3)将片状云母粉体置于浓度为10％的聚硅氮烷溶液中，聚硅氮烷总量为片状云母粉体的1wt％，磁力搅拌5小时，再经过抽滤后，120℃烘干；
(4)将Sr
(5)将Sr
(6)将上述流延膜带进行叠层热等静压成型，热等静压温度为75℃，热等静压压力为70MPa，再经850℃烧结2小时，最终得到低介电常数、低介电损耗、高强度的低温烧结材料。工艺参数列于表2，最终得到基板材料其性能测试结果如表2所示。
实施例9
(1)将SrCO
(2)将煅烧后的Sr
(3)将片状云母粉体置于浓度为10％的聚硅氮烷溶液中，聚硅氮烷总量为片状云母粉体的1wt％，磁力搅拌5小时，再经过抽滤后，120℃烘干；
(4)将Sr
(5)将Sr
(6)将上述流延膜带进行叠层热等静压成型，热等静压温度为75℃，热等静压压力为70MPa，再经850℃烧结2小时，最终得到低介电常数、低介电损耗、高强度的低温烧结材料。工艺参数列于表2，最终得到基板材料其性能测试结果如表2所示。
实施例10
(1)将SrCO
(2)将煅烧后的Sr
(3)将片状云母粉体置于浓度为10％的聚硅氮烷溶液中，聚硅氮烷总量为片状云母粉体的1wt％，磁力搅拌5小时，再经过抽滤后，120℃烘干；
(4)将Sr
(5)将Sr
(6)将上述流延膜带进行叠层热等静压成型，热等静压温度为75℃，热等静压压力为70MPa，再经850℃烧结2小时，最终得到低介电常数、低介电损耗、高强度的低温烧结材料。工艺参数列于表2，最终得到基板材料其性能测试结果如表2所示。
实施例11
(1)将SrCO
(2)将煅烧后的Sr
(3)将片状云母粉体置于浓度为10％的聚硅氮烷溶液中，聚硅氮烷总量为片状云母粉体的1wt％，磁力搅拌5小时，再经过抽滤后，120℃烘干；
(4)将Sr
(5)将Sr
(6)将上述流延膜带进行叠层热等静压成型，热等静压温度为75℃，热等静压压力为70MPa，再经850℃烧结2小时，最终得到低介电常数、低介电损耗、高强度的低温烧结材料。工艺参数列于表2，最终得到基板材料其性能测试结果如表2所示。
实施例12
(1)将SrCO
(2)将煅烧后的Sr
(3)将片状云母粉体置于浓度为10％的聚硅氮烷溶液中，聚硅氮烷总量为片状云母粉体的1wt％，磁力搅拌5小时，再经过抽滤后，120℃烘干；
(4)将Sr
(5)将Sr
(6)将上述流延膜带进行叠层热等静压成型，热等静压温度为75℃，热等静压压力为70MPa，再经850℃烧结2小时，最终得到低介电常数、低介电损耗、高强度的低温烧结材料。工艺参数列于表2，最终得到基板材料其性能测试结果如表2所示。
实施例13
(1)将SrCO
(2)将煅烧后的Sr
(3)将片状云母粉体置于浓度为10％的聚硅氮烷溶液中，聚硅氮烷总量为片状云母粉体的1wt％，磁力搅拌5小时，再经过抽滤后，120℃烘干；
(4)将Sr
(5)将Sr
(6)将上述流延膜带进行叠层热等静压成型，热等静压温度为75℃，热等静压压力为70MPa，再经850℃烧结2小时，最终得到低介电常数、低介电损耗、高强度的低温烧结材料。工艺参数列于表2，最终得到基板材料其性能测试结果如表2所示。
实施例14
(1)将SrCO
(2)将煅烧后的Sr
(3)将片状云母粉体置于浓度为10％的聚硅氮烷溶液中，聚硅氮烷总量为片状云母粉体的1wt％，磁力搅拌5小时，再经过抽滤后，120℃烘干；
(4)将Sr
(5)将Sr
(6)将上述流延膜带进行叠层热等静压成型，热等静压温度为75℃，热等静压压力为70MPa，再经850℃烧结2小时，最终得到低介电常数、低介电损耗、高强度的低温烧结材料。工艺参数列于表2，最终得到基板材料其性能测试结果如表2所示。
实施例15
(1)将SrCO
(2)将煅烧后的Sr
(3)将片状云母粉体置于浓度为10％的聚硅氮烷溶液中，聚硅氮烷总量为片状云母粉体的1wt％，磁力搅拌5小时，再经过抽滤后，120℃烘干；
(4)将Sr
(5)将Sr
(6)将上述流延膜带进行叠层热等静压成型，热等静压温度为75℃，热等静压压力为70MPa，再经850℃烧结2小时，最终得到低介电常数、低介电损耗、高强度的低温烧结材料。工艺参数列于表2，最终得到基板材料其性能测试结果如表2所示。
实施例16
(1)将SrCO
(2)将煅烧后的Sr
(3)将片状云母粉体置于浓度为10％的聚硅氮烷溶液中，聚硅氮烷总量为片状云母粉体的1wt％，磁力搅拌5小时，再经过抽滤后，120℃烘干；
(4)将Sr
(5)将Sr
(6)将上述流延膜带进行叠层热等静压成型，热等静压温度为75℃，热等静压压力为70MPa，再经850℃烧结2小时，最终得到低介电常数、低介电损耗、高强度的低温烧结材料。工艺参数列于表2，最终得到基板材料其性能测试结果如表2所示。
实施例17
本实施例17中低温烧结材料的制备过程参照实施例1，区别在于：陶瓷分子式为SrAl
实施例18
本实施例18中低温烧结材料的制备过程参照实施例1，区别在于：片状云母粉含量为0wt％。
实施例19
本实施例19中低温烧结材料的制备过程参照实施例1，区别在于：片状云母粉含量为25wt％。
实施例20
本实施例20中低温烧结材料的制备过程参照实施例1，区别在于：步骤(3)中，聚硅氮烷总量为片状云母粉体的0wt％；步骤(4)中，聚硅氮烷的添加量为陶瓷粉质量的1wt％。
实施例21
本实施例21中低温烧结材料的制备过程参照实施例1，区别在于：步骤(3)中，聚硅氮烷总量为片状云母粉体的1wt％；步骤(4)中，聚硅氮烷的添加量为陶瓷粉质量的0wt％。
实施例22
本实施例22中低温烧结材料的制备过程参照实施例1，区别在于：步骤(3)中，聚硅氮烷总量为片状云母粉体的0wt％；步骤(4)中，聚硅氮烷的添加量为陶瓷粉质量的0wt％。
实施例23
本实施例23中低温烧结材料的制备过程参照实施例1，区别在于：步骤(3)中，聚硅氮烷总量为片状云母粉体的0wt％；步骤(4)中，聚硅氮烷的添加量为陶瓷粉质量的2wt％。
实施例24
本实施例24中低温烧结材料的制备过程参照实施例1，区别在于：步骤(3)中，聚硅氮烷总量为片状云母粉体的2wt％；步骤(4)中，聚硅氮烷的添加量为陶瓷粉质量的0wt％。
实施例25
本实施例25中低介电常数、低介电损耗、高强度的低温烧结材料的制备过程参照实施例1，区别在于：陶瓷Sr
实施例26
本实施例26中低介电常数、低介电损耗、高强度的低温烧结材料的制备过程参照实施例1，区别在于：步骤(3)中，聚硅氮烷总量为片状云母粉体的2wt％；步骤(4)中，聚硅氮烷的添加量为陶瓷粉质量的2wt％。工艺参数列于表2，最终得到基板材料其性能测试结果如表2所示。
对比例1
本对比例1中低介电常数、低介电损耗、高强度的低温烧结材料的制备过程参照实施例1，区别在于：陶瓷分子式为Sr
表1为低介电常数、低介电损耗、高强度的低温烧结材料的制备及组成：
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表2为高强度低温烧结材料的性能参数：
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