一种含DMF废气净化协同生产N

技术领域

本发明属于催化燃烧环境保护技术领域，特别涉及一种含DMF废气净化协同生产N

背景技术

一氧化二氮，又称氧化亚氮，分子式N

目前，一氧化二氮的生产方法主要有硝酸铵热分解法、氨催化氧化法和尿素法等，但是都存在严重的爆炸危险，不仅全过程处于危险状态，原材料的采购、运输、存放和使用都处于严格的治安管控之中。这种传统工艺产能低，且需要巨额的设备投资，同时生产成本高。申请号为201110387622.0的专利，公布了一种利用酮化合物、过氧化氢和氨，在含有钛硅分子筛的催化剂存在下，制备一氧化二氮的方法，该方法需要在压力为0.1-2.0MPa的反应条件下，反应0.3-6小时得到含有一氧化二氮的混合气体，反应需要用到过氧化氢和氨等危险原料，反应周期较长。另外，在硝酸和己二酸的生产中，通过对在生产程中产生的含一氧化二氮废气进行处理来回收一氧化二氮已经得到一些应用，然而尾气中的NH

二甲基甲酰胺（DMF）是一种含氮有机化合物，化学式为HCON(CH

发明内容

本发明的目的是提供一种含DMF废气净化协同生产N

其中，DMF浓度为0.1-2%，气体空速为1000-9000 h

优选地，DMF浓度为0.1-1%，气体空速为1000-6000 h

所述催化剂的制备步骤如下：

1）在50-70℃条件下，将摩尔比为1 : 1-4 : 8-11的La、Mn、Al的硝酸盐溶解到水中；

2）将上述溶液加入到饱和碳酸铵溶液中，维持pH为8.5-9.5，搅拌老化3-6小时，离心；

3）干燥，焙烧，得到LaMn

4）通过等体积浸渍法，将质量分数为0.1-2%的贵金属硝酸盐负载到LaMn

所述步骤3）具体为先将样品120-130℃干燥12-15小时，研磨，后置于刚玉坩埚中，以5℃/min升温到500-600℃，维持3-5小时，随后以2℃/min升温到1200-1400℃维持4-6小时。

优选地，催化剂的制备步骤如下：

1）在70℃条件下，将摩尔比为1 : 1-4 : 8-11的La、Mn、Al的硝酸盐溶解到水中；

2）将上述溶液加入到饱和碳酸铵溶液中，维持pH为8.5-9.5，搅拌老化5小时，离心；

3）先将样品120℃干燥15小时，研磨，后置于刚玉坩埚中，以5℃/min升温到600℃，维持3小时，随后从600℃以2℃/min升温到1300℃维持5小时，得到LaMn

4）通过等体积浸渍法，将质量分数为0.1-1%的贵金属硝酸盐负载到LaMn

该方法是以负载贵金属的六铝酸盐材料为催化剂，采用空气作为氧化剂，在特定的温度窗口200-250℃内，常压下将废气中的DMF完全矿化，碳氢元素矿化为二氧化碳和水，同时将其中大部分的氮元素转化为N

本发明的方法，实现了从DMF废气的催化降解过程中生产N

本发明的有益效果在于

（1）本发明提供一种能够将含DMF有机废气彻底矿化的方法，同时实现废气中氮元素的高值化转化，避免了将DMF排放到大气中造成的环境危害，同时实现氮资源的转化利用，并具备N

（2）本发明是一种低投入、低成本、低危险系数、绿色环保的生产N

附图说明

图1为实施例1中含氮副产物选择性图；

图2为实施例1中DMF转化率和对CO

具体实施方式

下面结合实施例，对本发明的具体实施方式作进一步详细描述。以下实施例用于说明本发明，但不用来限制本发明的范围。

实施例1

在60℃，将摩尔比为1:3:9的La、Mn、Al的硝酸盐溶解到水中，制备混合离子溶液，将金属硝酸盐混合溶液加入饱和碳酸铵溶液中，维持Ph约为7.5-9.5，搅拌老化3小时后离心。在120℃干燥12小时，将干燥之后的样品研磨后，置于刚玉坩埚中，以5℃/min升温到500℃，维持5小时，随后从500℃以2℃/min升温到1200℃维持6小时。以LaMn

在空气反应气氛下，1%Pd-LaMn

实施例2

在50℃，将摩尔比为1:3:9的La、Mn、Al的硝酸盐溶解到水中，制备混合离子溶液，将金属硝酸盐混合溶液加入饱和碳酸铵溶液中，维持Ph约为7.5-9.5，搅拌老化5小时后离心。在130℃干燥15小时，将干燥之后的样品研磨后，置于刚玉坩埚中，以5℃/min升温到600℃，维持5小时，随后从600℃以2℃/min升温到1300℃维持5小时。以LaMn

将制备的0.5%Pd-LaMn

实施例3

在70℃，将摩尔比为1:1:11的La、Mn、Al的硝酸盐溶解到水中，制备混合离子溶液，将金属硝酸盐混合溶液加入饱和碳酸铵溶液中，维持Ph约为7.5-9.5，搅拌老化4小时后离心。在130℃干燥13小时，将干燥之后的样品研磨后，置于刚玉坩埚中，以5℃/min升温到600℃，维持4小时，随后从600℃以2℃/min升温到1300℃维持5小时。以LaMn

将制备的0.2%Pd-0.2%Pt-0.2%Ru-LaMn

实施例4

在65℃，将摩尔比为1:4:8的La、Mn、Al的硝酸盐溶解到水中，制备混合离子溶液，将金属硝酸盐混合溶液加入饱和碳酸铵溶液中，维持Ph约为7.5-9.5，搅拌老化6小时后离心。在125℃干燥14小时，将干燥之后的样品研磨后，置于刚玉坩埚中，以5℃/min升温到600℃，维持3小时，随后从600℃以2℃/min升温到1200℃维持6小时。以LaMn

将制备的0.1%Ru-LaMn

实施例5

在70℃，将摩尔比为1:4:8的La、Mn、Al的硝酸盐溶解到水中，制备混合离子溶液，将金属硝酸盐混合溶液加入饱和碳酸铵溶液中，维持Ph约为7.5-9.5，搅拌老化4小时后离心。在120℃干燥12小时，将干燥之后的样品研磨后，置于刚玉坩埚中，以5℃/min升温到500℃，维持5小时，随后从500℃以2℃/min升温到1200℃维持6小时。以LaMn

将制备的0.6%Pt-0.6%Ru-LaMn

实施例6

在50℃，将摩尔比为1:4:8的La、Mn、Al的硝酸盐溶解到水中，制备混合离子溶液，将金属硝酸盐混合溶液加入饱和碳酸铵溶液中，维持Ph约为7.5-9.5，搅拌老化5小时后离心。在130℃干燥15小时，将干燥之后的样品研磨后，置于刚玉坩埚中，以5℃/min升温到600℃，维持4小时，随后从600℃以2℃/min升温到1400℃维持4小时。以LaMn

将制备的2%Pd-LaMn

实施例7

在70℃，将摩尔比为1:3:9的La、Mn、Al的硝酸盐溶解到水中，制备混合离子溶液，将金属硝酸盐混合溶液加入饱和碳酸铵溶液中，维持Ph约为7.5-9.5，搅拌老化4小时后离心。在120℃干燥13小时，将干燥之后的样品研磨后，置于刚玉坩埚中，以5℃/min升温到550℃，维持4小时，随后从550℃以2℃/min升温到1250℃维持5小时。以LaMn

将制备的1.5%Pt-LaMn

实施例8

在70℃，将摩尔比为1:3:9的La、Mn、Al的硝酸盐溶解到水中，制备混合离子溶液，将金属硝酸盐混合溶液加入饱和碳酸铵溶液中，维持Ph约为7.5-9.5，搅拌老化5小时后离心。在120℃干燥13小时，将干燥之后的样品研磨后，置于刚玉坩埚中，以5℃/min升温到600℃，维持3小时，随后从600℃以2℃/min升温到1300℃维持5小时。以LaMn

将制备的0.4%Pb-0.4%Pt-LaMn

对比例1

在60℃，将摩尔比为1:4:8的La、Mn、Al的硝酸盐溶解到水中，制备混合离子溶液，将金属硝酸盐混合溶液加入饱和碳酸铵溶液中，维持Ph约为7.5-9.5。搅拌老化3小时后离心，并在120℃干燥12小时。将干燥之后的样品研磨后，置于刚玉坩埚中，以5℃/min升温到500℃，维持5小时，随后从500℃以2℃/min升温到1200℃维持6小时，制备未负载贵金属的LaMn

将制备的LaMn

以上所述仅是本发明的优选实施方式，应当指出，对于本技术领域的普通技术人员来说，在不脱离本发明技术原理的前提下，还可以做出若干改进和变型，这些改进和变型也应视为本发明的保护范围。