一种铀钚溶液体系临界安全控制方法

技术领域

本发明涉及后处理专业核临界安全领域，尤其是涉及一种铀钚溶液体系的临界安全控制方法。

背景技术

后处理是闭式燃料循环的重要组成部分，在乏燃料后处理环节，被处理的乏燃料组件中易裂变核素的含量较高，其后处理流程需要进行临界控制。动力堆燃料在辐照前

根据处理对象的物理、化学特性，从溶解器至主工艺过程中的每个设备，按其料液中的U、Pu组分；物料状态；液相(水相、有机相)是均匀状态还是非均匀状态；萃取设备界面污物；沉淀设备草酸钚结疤；萃取设备可能发生钚回流、积累；料液浓度(水相、有机相)以及浓度变化范围等，可采用以下一种或几种核临界安全措施：1)浓度控制；2)几何控制；3)中子毒物；4)总量控制；5)距离控制。

同时，对设备临界安全措施的考虑还需要延至第一个下游设备，以确保这些易裂变核素不会在非临界安全设计单元的意外沉积，造成临界事故。对有可能产生裂变物质积聚、浓集、沉淀而发生临界安全危险的设备，均应被列为临界安全监测点，这些临界安全监测点除采用在线监测技术测量铀、钚的浓度和控制其流失外，还应通过测量钚自发裂变产生的中子和α粒子与O、C等轻核发生(α，n)反应产生的中子，在γ辐射场中即使发现钚的意外积聚、浓集、沉淀或转移，这些监控措施都是乏燃料后处理厂预防发生临界事故的重要手段。

吸收是极为重要的中子与物质相互作用的过程。所有的物质都可以吸收中子而不发生裂变，即使是易裂变同位素也存在。如果系统中存在吸收中子而不产生裂变的核素，那么要维持系统的链式反应就需要更多的易裂变核材料，也就是需要增加系统的临界质量。有些材料尤其擅长吸收中子，即它们的中子吸收截面特别大，例如硼、镉和钆等，一般称中子吸收截面特别大的核素为中子毒物。

对于现行后处理设施主工艺系统，含易裂变核素的料液在从几何安全容器向非几何安全容器导料过程中存在临界安全风险，且原本涉及为几何安全的设备/容器，若所处理乏燃料对象的类型、燃耗深度和初始富集度发生变化，则无法完全保证安全性。因此从消除临界风险点和设施利旧的角度出发，提出一种不同于传统临界安全控制措施的新方法，以确保铀钚溶液体系的核临界安全。

发明内容

本发明的目的就是为了解决现有技术存在的缺陷而提供一种铀钚溶液体系的临界安全控制方法，确保不同组分铀钚溶液体系的核临界安全，以提高后处理设施首端、共去污、化学分离和铀钚尾端贮存、处理和转运含铀钚元素工序的核临界安全。

本发明的目的可以通过以下技术方案来实现：

本发明的第一个目的在于提供一种高稳定性的易裂变核素安全体系，由

进一步地，所述钆单质的相对质量范围为

进一步地，

本发明的第二个目的在于提供一种铀钚溶液体系的临界安全控制方法，在乏燃料后处理工艺系统中的铀钚溶液体系中加入可溶中子毒物，

所述可溶中子毒物为硝酸钆。

进一步地，所述铀钚溶液体系包括硝酸铀酰和硝酸钚。

上述更进一步地，所述铀钚溶液体系中组分包括

上述更进一步地，所述铀钚溶液体系中

上述更进一步地，所述铀钚溶液体系中氢原子与铀原子比例为：H/U＝10～60。

上述更进一步地，所述铀钚溶液体系中氢原子与铀原子比例为：H/U＝35。

上述更进一步地，钆的相对质量含量为

本发明的原理如下：

在燃料处理首端，通过使用可溶中子毒物可以大大提高脉冲萃取柱、溶液贮槽等容器的处理能力。铀钚溶液体系中使用的可溶中子毒物为硝酸钆，而不使用含硼溶液。原因是在乏燃料组件溶解过程中不能确保硼按照预定的分布状态连续存在；硼在0.2～0.5mol/L硝酸中是可溶的，而镉和钆、钐等稀土元素在1～3mol/L硝酸中是可溶的，稀土元素的可溶酸度范围更符合后处理厂的溶解工艺。

对于硝酸钆这一均匀中子毒物的临界安全控制方法，优点是它和物料均匀混合在系统中，其中子吸收效率高，效果好。缺点是在工艺过程的尾端，需要专门将毒物去除，还需要经常检查毒物是否存在，因此在使用本发明实施临界安全控制时，硝酸钆浓度不应过高，以免对主工艺系统产生影响，根据前期调研和热实验结果，钆的相对质量含量相比与易裂变材料(总量)应控制在0.05～0.5％范围内。

与现有技术相比，本发明具有以下有益效果：

1、本发明仅使用一种可溶性中子毒物硝酸钆即可实现铀钚溶液体系的临界安全控制，控制体系简单，易工业化。

2、本发明限值可溶性中子毒物硝酸钆的加入量，对后处理主工艺环节的影响小。

3、本发明使用的可溶性中子毒物硝酸钆易于获取，稳定性好，有利于本方法的工业化推广。

4、本发明适用范围涵盖动力堆、高温气冷堆、MOX和快堆等乏燃料的后处理过程临界控制，适用U和Pu的相对含量范围广。

5、本发明的控制方法已通过热试验证，证实其可靠性。

附图说明

图1为全水反射的铀钚金属体系模型图；

图2为不同钆单质掺入量下铀钚金属体系的有效增殖因子；

图3为全水反射的圆柱体铀钚溶液体系模型图；

图4为不同H/U下铀钚溶液体系的有效增殖因子。

具体实施方式

下面结合附图和具体实施例对本发明进行详细说明。本实施例以本发明技术方案为前提进行实施，给出了详细的实施方式和具体的操作过程，但本发明的保护范围不限于下述的实施例。

本发明的第一个目的在于提供一种高稳定性的易裂变核素安全体系，由

进一步地，所述钆单质的相对质量范围为

进一步地，

本发明的第二个目的在于提供一种铀钚溶液体系的临界安全控制方法，在乏燃料后处理工艺系统中的铀钚溶液体系中加入可溶中子毒物，

所述可溶中子毒物为硝酸钆。

进一步地，所述铀钚溶液体系包括硝酸铀酰和硝酸钚。

上述更进一步地，所述铀钚溶液体系中组分包括

上述更进一步地，所述铀钚溶液体系中

上述更进一步地，所述铀钚溶液体系中氢原子与铀原子比例为：H/U＝10～60。

上述更进一步地，所述铀钚溶液体系中氢原子与铀原子比例为：H/U＝35。

上述更进一步地，钆的相对质量含量为

实施例1

本实施例提供一种铀钚金属体系的临界安全控制方法，具体步骤如下：

准备一个直径为5cm的易裂变金属小球，金属小球的组成材质为

在金属小球中掺入钆单质，相对质量份额变化范围从0.05％至0.5％；

在金属小球外包覆30cm厚水层，模型示意图详见图1，为了保守考虑选用全水反射模型，全水反射模型为临界安全分析里最严重的情况，一般不会有水。

计算不同铀钚组成及不同钆掺入量下全水反射金属小球的有效增殖因子k

表1全水反射金属小球有效增殖因子

从计算结果可以看出，金属小球的系统反应性随掺入钆单质量的增加而减小，对于75％

因此，随着钆单质浓度的增加，系统有效增殖因子的下降速率变慢，这可能是由于钆单质含量的增加进一步提高了系统的中子反射概率，在中子吸收和中子反射两种机制的相互竞争和平衡下，有效增殖因子的下降速率变慢。因此，从系统有效性控制效率和对后处理主工艺的影响两个角度考虑，可溶中子毒物硝酸钆的浓度都不宜过高。

实施例2

一种铀钚溶液体系的临界安全控制方法，具体步骤如下：

将金属体系调整为溶液体系，考虑慢化剂对系统反应性的影响，模型为圆柱体，半径为10cm，高度为20cm，模型示意图详见图3。溶液组分为

在实际开展铀钚溶液体系临界安全分析时，可采用下列经验公式计算硝酸铀酰(VI)和硝酸钚(IV)水溶液的密度(密度是关键的计算输入，输出是临界也就是keff，密度值对keff影响很大)：

其中：ρ为在T时的溶液密度，g/cm

为在25℃时的钚浓度，g/L；

为在25℃时的铀浓度，g/L；

为在25℃时的硝酸盐溶液摩尔浓度，mol/L；

T为温度，℃。

本例中通过调整H/U，即氢原子与铀原子比例，用于表征易裂变物质的浓度和慢化效果，计算0.05％w.t.可溶钆溶液体系在不同H/U条件下的有效增殖因子，计算结果详见表2和图4。

表2全水反射溶液圆柱体系有效增殖因子

从计算结果可得，当溶液体系中

在过慢化阶段，掺钆的溶液圆柱体系，其有效增殖因子的下降速率明显高于不掺钆的体系，这是因为Gd的存在，使经H

上述的对实施例的描述是为便于该技术领域的普通技术人员能理解和使用发明。熟悉本领域技术的人员显然可以容易地对这些实施例做出各种修改，并把在此说明的一般原理应用到其他实施例中而不必经过创造性的劳动。因此，本发明不限于上述实施例，本领域技术人员根据本发明的揭示，不脱离本发明范畴所做出的改进和修改都应该在本发明的保护范围之内。